원자력발전소의 사용후핵연료(Spent Nuclear Fuel: SNF)에 대한 최종처분은 지하 심부의 지질학적 저장소에서 이루어진다. 사용후핵연료를 감싸는 금속처분용기는 주철과 구리 등으로 제작되어 방사성핵종을 장기간 격리할 예정이며, 공학적방벽과 천연방벽으로 구성된 다중방벽처분시스템에 의해 보호를 받도록 설계된다. 지하 심부의 환경(심층처분환경)은 점차 무산소의 환원환경으로 바뀌게 되며, 이러한 환경에서 구리처분용기의 부식을 일으킬 수 있는 유력한 물질 중 하나는 황화물이다. 황화물에 의한 응력균열부식은 구리처분용기의 안정성을 크게 저하시켜 처분장의 장기안전성에 큰 영향을 미칠 수 있다. 심층처분환경에는 황산염이 다양한 형태로 존재 또는 유입될 수 있으며, 황산염환원미생물에 의해 황화물로 전환되어 구리처분용기의 부식에 기여할 수 있다. 완충재와 뒤채움재의 유력한 후보물질인 벤토나이트에는 주로 석고(CaSO4)와 같은 산화형태의 황산염 광물이 포함되어 있다. 심층처분환경 내에 미생물이 생장할 만한 공간이 있고 유기 탄소 등 전자공여체가 충분히 공급된다면 미생물 활동에 의해 황산염이 황화물로 환원될 수 있다. 하지만 근계영역에서 생성된 황화물과 지권으로부터 유입되는 황화물 중 대부분은 완충재에 의해 차단되어 극히 일부만이 처분용기에 도달할 것이다. 처분환경에서 존재가능한 황화철 광물 중 하나인 황철석은 용해과정에서 황산염을 발생시켜 구리처분용기의 부식에 기여할 수 있다. 하지만 황철석의 극히 낮은 용해도로 인해 산화 생성물의 양은 매우 적을 것이고 포화된 벤토나이트의 낮은 수리전도도로 인해 처분용기로 산화 생성물의 이동은 제한될 것이다. 우리는 심층처분환경에서 황산염의 존재와 환원 그리고 황화물과 황철석의 형성 및 거동 특성 등에 관한 주요 연구 사례 등을 종합적으로 분석, 정리하였고, 고준위방사성폐기물 처분장의 장기안전성에 대한 황산염과 황화물의 영향을 이해하고자 하였다.
철환원 박테리아인 미시가넨시스를 이용하여 용존 셀레늄을 제거할 때, 물 속의 다른 금속성분들인 철, 황산염, 그리 구리가 미칠 수 있 영향을 살펴보았다. 미시가넨시스 박테리아는 산화수가 4가인 산화 셀레나이트(2 mM)를 셀레나이드로 환원시키고 물속의 셀레늄 농도를 점차 감소시켰다. 환원된 셀레나이드는 용존 2가 철과 결합하여 나노입자 크기의 철-셀레나이드로 침전되었다. 용존 황산염과 구리는 미생물의 셀레나이트 환원작용에 부정적인 영향을 끼쳤는데, 특히 구리 성분은 미생물에 대해 독성으로 작용하여 셀레나이트 제거가 원활히 이뤄지지 못하게 하였다. 이러한 결과로부터 알 수 있는 것은 셀레늄으로 오염된 현장을 미생물로 정화할 때 황산염 혹은 구리의 농도 분포와 양을 충분히 고려해야 한다는 사실이다. 궁극적으로 미생물에 의한 철-셀레나이드 광물형성작용은 지하수를 따라 원거리로 이동할 수 있는 셀레늄의 확산을 억제하는 중요한 수단이라고 볼 수 있다.
휴폐광지역의 산성광산배수를 처리하기 위한 자연정화처리시설로서 소택지의 설치가 증가하고 있다. 이러한 소택지의 기질물질로서는 흔히 석회석, 참나무조각, 버섯퇴비 등이 벌크형태로 적용된다. 이러한 소택지의 정화효율은 시간이 지남에 따라 점차 저하되며, 특히 산성배수와의 화학반응에 의한 기질물질 층의 투수계수 감소에 주로 기인한 것으로 파악된다. 본 연구의 목적은 산성광산배수 처리시설에서 황산염환원균(SRB) 고정화 담체의 적용성을 평가하기 위한 것이다. 고정화담체는 유기물질인 버섯퇴비와 참나무 퇴비, pH 완충제인 석회석가루 등을 토양미생물을 접종한 m-CSB와 혼합하여 제작하였다. 본 실험에서 고정화담체는 벌크형태에 비하여 pH, 황산염제거율 및 중금속 제거율에서 효율이 우수함을 확인할 수 있었다.
본 연구는 퍼클로레이트의 생물학적 환원 과정에 있어서 고농도의 염이 미생물에게 어떤 영향을 미치는지를 다양한 방법을 통해서 알아보고 적절한 모델링 접근을 통하여 최적 환원속도를 위한 반응조 조건 및 설계에 필요한 요소들을 도출하기 위해 수행되었다. 100mL 합성폐수를 포함하는 플라스크를 이용한 실험이 수행되었고, 일정 농도의 퍼클로레이트와 유일 탄소원으로 아세트산나트륨이 사용되었다. 염화나트륨 농도가 $7490{\mu}s/cm$에서 $23700{\mu}s/cm$까지 증가하는 동안 퍼클로레이트의 생물학적 환원 속도는 현저하게 감소하였으며, $32100{\mu}s/cm$ 이상의 염화나트륨 농도에서는 퍼클로레이트가 환원되지 않았다. 동일한 농도의 염화나트륨, 염화암모늄, 염산 및 황산이 포함된 하수에서는 퍼클로레이트의 환원속도가 모두 비슷하였다.
본 연구의 목적은 동해 울릉분지의 제4기 후기 퇴적물 내의 유기물, 공극수와 메탄의 특징 및 상호작용을 규명하는데 있다. 연구지역에서 채취한 코어퇴적물을 원소 분석한 결과 C/N 및 C/S 비(wt. %)는 퇴적물 내 유기물이 주로 해양조류 기원을 가지고, 일반적인 해양 또는 정체 환경에서 퇴적되어Tdam을 지시한다. 그러나 Rock-Eval 열분석 결과는 유기물 기원이 육상식물(Type III)이고, 열적 성숙단계가 미성숙단계임을 보여준다. 이러한 원소분석과 열분석간의 상반된 결과는 유기물이 침강하는 동안 또는 퇴적 후 이루어진 강한 산화작용에 기인한 것으로 추정된다. 퇴적물 내 공극수의 황산염 농도가 퇴적물의 심도가 증가할수록 감소하며, 감소하는 경향은 크게 두 가지 (적선성, concave down)로 나누어진다. 이는 모든 코어에서 황산엽 환원작용이 일어나고 있음을 지시한다. 또한 직선선의 황산엽농도 구배는 무산소 메탄 산화작용(AMO)의 전형적인 특징이다. 황산염 농도의 수직적 구배를 이용하여 SMI(sulfate-methane interface) 심도를 계산하면, 남부울릉분지의 코어 (03GHP-01, 03GHP-02; <3.5mbsf)가 북부울릉분지 코어(01GHP-05, 01GHP-07, 03GHP-03, 03GHP-04, 03GHP-05; > 6mbsf)보다 낮은 값을 갖는다. 위와 같은 SMI 심도차는 메탄의 상부 분산량과 밀접한 관련있는 것으로 추정된다. 메탄가스의 탄소 안정동위원소 $({\delta}^{13}C)$ 분석값들은 -83.5%o에서 -69.5%o의 범위를 가지고 있고, 이산화탄소 환원작용($CO)_2$ reduction)에 의한 생물 (biogenic) 기원임을 지시한다.
고농도 황산염과 중금속을 함유한 피혁폐수를 처리하기 위하여, 반응조의 처리도, 황환원균과 메탄균 사이의 기질경쟁 및 크롬농도에 대한 메탄균의 활성을 평가하였다. COD는 $35^{\circ}C$의 반응조 온도에서 유기부하량 2.0 gCOD/l.day와 18시간의 수리학적 체류시간에서 70% 이상의 제거율을 얻을 수 있었다. 황환원균과 메탄균 사이의 기질경쟁에서 황환원균에 의해 이용된 COD는 운전초기 15%에서 실험종료시 43%까지 증가되었다. 이는 유기물 분해로부터 발생되는 대부분의 전자가 황환원균에 의해 이용되어 황산염 환원에 의한 황화물이 생성되므로 메탄균의 활성은 강력히 억제되었다. 전 실험기간 동안 크롬농도는 90% 이상 제거되었으며, 크롬농도의 높은 제거율에도 불구하고 반응조의 처리능력은 거의 감소되지 않았다. 이는 반응조내에서 제거된 3가 크롬이 미생물의 활성에 영향을 미치지 않은 점으로 볼 때 3가 크롬이 6가 크롬에 비해 미생물에 대한 독성영향이 심하지 않다고 볼 수 있다.
방사성 폐기물을 지하에 장기 보관하는 금속 용기에 관한 생지화학적 부식 특성을 알아보기 위해 주철과 구리로 된 금속재료를 환원조건 하에서 디설프리칸스 황산염환원미생물과 3개월간 반응시켰다. 금속재료의 화학적/광물학적 변화를 알아보기 위해 주기적으로 용존 금속이온들의 농도를 측정하였으며, 실험이 종료된 이후 금속 시편 및 표면 이차생성물들을 전자현미경을 이용하여 분석하였다. 디설프리칸스가 없는 조건에서는 금속재료의 부식이 매우 미약하였으나, 미생물이 있는 경우에는 부식이 상대적으로 컸다. 관찰된 생지화학적 부식 산물은 주로 맥키나와이트와 황화구리 같은 검은색의 금속황화물이었으며, 표면에서 쉽게 분리되거나 콜로이드화되어 부유하였다. 특히, 구리 시편의 경우 용액 상에 용존 철이 존재할 때 세균에 의한 구리 부식의 가속화가 관찰되었는데, 이는 구리 표면에 다른 종의 황화철이 성장하면서 구리 간의 결속력을 약화시켰기 때문인 것으로 보인다.
본 연구의 목적은 동해 울릉분지 천부퇴적층의 공극수와 메탄의 특징 및 상호작용을 규명하는데 있다. 울릉분지에서 채취한 코어에서 공극수를 추출하여 분석한 결과, 공극수의 황산염 농도가 퇴적물의 심도가 증가할수록 감소하며, 감소하는 경향은 크게 세 가지 (직선성, concave down, upward kink)로 나뉨을 알 수 있었다. 이는 모든 코어에서 황산염 환원작용이 일어나고 있음을 지시한다 황산염 농도의 수직적 구배를 이용하여 SMI (sulfate-methane interface) 심도를 계산하면, 남부울릉분지가 북부울릉분지보다 낮은 값을 갖는다. 반면에 메탄 농도는 퇴적물의 심도가 증가할수록 전반적으로 증가하며, 공간적으로는 남부 울릉분지가 북부울릉보지보다 높다. 또한 남부울릉분지에서 메탄가스 농도는 SMI 심도 아래에서 급격히 증가한다 메탄가스의 탄소 안정동위원소$(\delta^{13}C)$ 분석 값들은 대부분 $-60\%_{\circ}$이하로서 이는 메탄가스가 열기원 보다는 박테리아기원임을 지시해준다 또한 남부 울릉분지에서 메탄의 탄소 안정동위원소 분석 값들은 메탄농도가 증가할수록 낮은 값을 보여 주는 데 이러한 결과들은 남부 울릉분지에서 무산소 메탄 산화작용이 일어나고 있음을 지시하고, 메탄의 상향 분산 (diffusion)량이 북부 울릉분지보다 많이 일어난다는 것을 의미한다. 공극수내 황산염 이온 농도 구배와 메탄가스 농도를 종합적으로 고려할 때, 울릉분지에서 가스하이드레이트의 부존가능성은 북부 울룽분지보다 남부 울릉분지가 높은 것으로 추정된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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