화석연료의 연소로부터 발생되는 질소산화물은 산성비, 광화학스모그 및 오존층 파괴에 관여하는 환경오염물질로서 대기오염의 주범이 되고 있다. 연소 후 배기가스 중의 질소산화물 제어를 위한 선택적 촉매환인공정(Selective Catalytic Reduction: SCR)은 안정적이며 고효율 설계가 가능하여 범용적으로 사용되고 있는 기술이다. SCR 공정은 최초 미국에서 개발되었으나 일본과 독일에서 발전시켜왔으며 국내에서도 공정의 핵심기술인 촉매에 대한 다양한 연구를 수행하여 일부에서는 상용화 수준에 이르고 있다. (중략)
전류밀도를 $1.0\;A/dm^2{\ell}$로 고정시키고, 촉매로 사용된 소금의 농도를 전체 폐수량의 약 15%로 조절하여 접촉시간을 $0\;{\sim}\;120$ 분으로 조절하여 각각의 시간에서 $COD_{Mn}$ 농도 약 70mg/L의 합성폐수를 전기분해 처리하여 접촉시간 약 30분에서 약 25 mg/L로 제거 되었으며, 60분이 지난 후부터 약 12 mg/L로 제거되는 것을 확인 할 수 있었다. 접촉시간을 1 시간으로 고정시키고, 촉매로 사용된 소금의 농도를 전체 폐수량의 약 15%로 조절하여 전류밀도를 $0\;{\sim}\;2.0\;A/dm^2{\ell}$로 조절하여 각각의 전류밀도에서 $COD_{Mn}$의 농도변화 실험결과 전류밀도 약 1.0 $A/dm^2{\ell}$에서 약 9 mg/L로 제거가 가능한 것으로 조사 되었다. 접촉시간을 1 시간, 전류밀도를 $1.0A/dm^2{\ell}$로 고정시키고 사용된 소금의 농도를 전체 폐수량의 $0\;{\sim}\;30\;%$로 조절하여 각각의 촉매 첨가율에서 $COD_{Mn}$의 농도변화를 조사결과 촉매 첨가율 30 %에서 가장 높은 처리효율을 나타내었으며, 촉매의 첨가에 의한 전기분해 효율뿐만이 아니라 직류전원공급기에 전기적 부하 또한 감소되는 것을 확인 할 수 있었다.
최근에 들어 환경보전에 대한 시민의식이 고조되고 깨끗한 자연 및 생활환경을 유지하려는 노력 이 각계에서 일고 있다. 이와 관련된 문제점의 하나가 대기오염이며 이 오염원 중의 하나가 자 동차 배기물로서 특히 탄화수소(hydrocarbon:HC), 일산화탄소(CO), 질소산화물(NO$_{x}$)에 의 한 대기오염의 심각히 대두되어 왔으며 현재 환경청 등에 의해 국가적 차원에서 자동차 배기물에 대한 규젤ㄹ 강화하려는 움직임을 보이고 있다. 미국의 경우 연도별 배기규제기준을 살펴 보면 표.1 과 같으며, 국내에서도 88년까지 미국, 일본수준으로 신규제작차의 배출혀용기준을 강화할 계획으로 있다. 표1의 규제치르 보면 60년대의 비규제기간중의 배출량에 비해 탄화수소의 경우 96%, CO는 96%, NO$_{x}$는 76%의 감소를 보여주고 있으며 이 규제치는 5만mile을 규정된 방법으로 주행한 후 복잡한 사이클과정의 연방정부 시험절차 (Federal Test Procedure, FTP 또는 Constant Volume Sampling-Cold and Hot, CVS-CH)를 거쳐 만족하여야 한다. 상기의 규제치들을 만족시키기 위한 실용적 방법으로서 촉매전환기(catalytic converter)가 채택되고 있 으며 따라 본 해설에서는 자동차용 촉매전화기에 대한 자료들을 정리하여 특성, 문제점 등을 살펴 보고자 한다.
이 논문에서는 전 과정 평가 기법을 이용하여 촉매반응에 의한 에탄올 생산공정의 환경적 가치를 평가하고 발효에 의한 에탄올 생산공정과 그 환경성을 비교하였다. 평가의 목적은 두 공정의 환경성 비교를 통하여 보다 환경 친화적인 공정 개발을 위한 방안을 마련하는데 있었다. 두 공정에서 생산되는 에탄올의 소비 및 폐기 과정은 모두 동일하다고 가정하고 원료물질의 획득으로부터 제품의 생산 과정에 대한 전 과정 평가를 실시하였다. 촉매공정에 대한 전 과정 목록분석을 통해 중간 원료인 메탄올의 생산 과정에서 발생하는 이산화탄소가 주요 환경오염인자라는 것을 확인하였다. 두 공정에 대한 영향평가의 결과 비교를 통하여 발효에 의한 에탄올 생산이 촉매반응에 의한 것보다 환경 친화적이라는 것을 확인하였다. 전 과정 평가의 결과를 바탕으로 공정의 환경성 개선을 위한 방안을 제시하였다.
지지체 TiO2가 다른 VOx/TiO2 촉매들에 대해 특성 분석과 SCR 반응을 수행하였다. Sigma Aldrich 사의 anatase TiO2와 TiOCl2와 TTIP를 출발 원료로 제조한 TiO2를 사용하여 VOx/TiO2 촉매를 제조하고, 이를 각각 VS, VC, VP로 표시하였다. VS 시료의 비표면적은 VC 및 VP 시료 대비 1/10 이하로서 바나듐 산화물의 분산성은 상대적으로 낮았다. XPS 분석 결과, 촉매 표면의 흡착 산소의 비는 Ti3+가 존재하는 VS와 VP 시료가 VC 시료에 비해 높았다. 또한 VC와 VP시료에서 바나듐은 바나듐 산화물의 분산성과 관련하여 주로 V4+와 V3+ 상태로 존재하였다. 250 ℃ 이하 NH3-SCR 활성에는 바나듐 산화물의 분산성보다는 흡착 산소 양이 더 기여한 반면, 300 ℃ 이상 활성에는 바나듐 산화물의 분산성이 더 기여하는 것으로 판단되었다. 촉매들의 fast SCR 활성은 3 시료 모두 NO2/NOx = 0.5에서 가장 높았으며, VS < VC < VP 시료 순으로 나타났다. 빠른 NH3-SCR 촉매 활성에는 촉매의 바나듐 산화물의 분산성이 영향을 크게 미친다고 판단되었다.
본 연구에서는 질소산화물 저감기술의 하나인 선태적 촉매 환원법(SCR)을 이용하여 실제 디젤엔진에서의 $NO_x$저감에 관한 실험을 수행하였다. 특히 선택적 촉매 환원법 중에서 금속산화물(metal oxide)과, 페롭스카이트(perovskite)형의 환원촉매를 사용하였으며 ${\gamma}-Al_2O_3$ 담체에 여러 가지 주촉매, 조촉매를 사용하여 배기가스 온도 범위 내에서 높은 $NO_x$제거효율을 가지고 있는 $LaCuMnO_x$을 선택하였다. $NO_x$ 제거를 위한 실험은 실제 디젤엔진에서 배출되는 배기가스를 이용하였으며 공간속도 $3,300h^{-1}$인 상태에서 촉매 반응기 통과전후의 $NO_x$의 변화량을 측정하였다. 그 결과 페롭스카이트 형태의 촉매가 활성화 온도범위가 우수함을 알 수 있었고 $LaCuMnO_x$의 경우에는 촉매 온도범위 $150{\sim}450^{\circ}C$하에서 $NO_x$의 제거효율이 전반적으로 우수하였다.
비정질알루미나와 기공형성제를 물과 혼합하여 원통형으로 성형하고 수화, 건조 및 소성하여 직경 5mm의 ${\gamma}$알루미나 펠릿을 제조하였다. 이를 Fe$(NO_{3})_{3}$.$9H{2}O$ 용액과 $CH{3}COOH$ 혼합용액에 침척시키고 $200^{\circ}C$ 온도로 3시간 수열처리 하여 펠릿을 담지시킨 후 건조와 소성공정을 통하여 촉매를 제조하였다. 이와 같이 수열법에 의해 제조딘 산화철 담지${\gamma}$알루미나 촉매를 환경촉매로 적용하기 위해 4-chlorophenol과 같은 난분해성물질을 촉매를 사용하지 않는 오존단독공정과 촉매를 사용하는 촉매오존(catalytic ozonation)공정으로 구분하여 OH 라티칼 전환반응 개시제로서의 기능과 그 분해특성을 비교하였다.
비정질알루미나와 기공형성제에 물을 혼합하여 원통형으로 성형하고 수화한 다음, 건조 및 소성하여 직경 5mm, 평균 길이 약 10mm의 $\gamma-$알루미나 펠릿을 제조하였다. 이를 $Fe(NO_{3})_{3}{\cdot}9H_{2}O$용액과 $CH_{3}COOH$ 혼합용액에 침척시켜 $200^{\circ}C$ 온도로 3시간 수열처리한 후, 건조하고 소성하여 촉매를 제조하였다. 이와 같이 수열법에 의해 제조된 $Fe_{2}O_{3}/\gamma-Al_{2}O_{3}$ 세라믹촉매를 환경촉매로 적용하기 위해, 아닐린과 같은 난분해성물질을 촉매를 사용하지 않는 오존단독공정과 촉매를 사용하는 촉매오존(catalytic ozonation)공정으로 구분하여 $OH^{\cdot}$ 라디칼 전환반응 개시제로서의 기능과 그 분해특성을 비교하였다.
Rhodamine B(RhB) 탈색에 대한 광전기촉매 공정의 적용가능성을 분말 TiO$_2$를 충전한 슬러리 광전기촉매 반응기에서 연구하였다. 광전기촉매 공정의 반응기 시스템은 분말 TiO$_2$, Pt 전극 및 3개의 8 W UV-C 등으로 구성되어 있다. 전류, 전해질, 공기 유량 및 전극 재질과 같은 운전 인자의 영향을 고찰하였다. 광전기촉매 공정의 최적 광촉매 량과 전류는 각각 0.4 g/L과 0.02A이었다. 광촉매 공정과 전기분해 단독 공정에 의해 분해되는 RhB의 합보다 광전기촉매 공정에 의해 더 빨리 분해되었는데, 광촉매 공정과 전기분해 공정의 결합에 의한 시너지 효과를 나타내는 것으로 사료되었다. 광전기촉매 공정은 공기 유량에 의해 영향을 받는 것으로 나타났고 최적 공기 유량은 2 L/min이었다. RhB 탈색에 대한 전극 재질과 NaCl 효과는 본 실험범위에서는 크지 않은 것으로 나타났다.
망간 산화물 촉매, 망간-세륨 산화물 촉매에서 톨루엔의 촉매 산화에 대하여 조사 하였다. XRD, TGA, 톨루엔-TPR 분석을 통해 촉매의 특성을 조사하였다. 톨루엔 산화반응에 있어서 망간 18.2 wt.% 세륨 10.0 wt.%이 적절한 비율인 것으로 나타났다. 그리고 세리아가 망간 산화물에서의 활성을 증진 시키는 것으로 보여진다. XRD결과 $MnO_2$가 황성 자리인 것으로 추측된다. TGA 톨루엔-TPR결과 세리아가 격자 산소의 이동성, 활성자리의 적절한 상화 상태, 저온에서의 환원능력 및 활성자리의 재산화 능력을 증진시키는 것으로 사료된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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