Methylammonium lead iodide (MAPbI3) thin films were grown at low temperatures on glass substrates via 3-zone chemical vapor deposition. Lead iodide (PbI2) and lead bis (dipivaloylmethanate) [Pb(dpm)2] precursors were used as lead sources. Due to the high sublimation temperature (~400℃) of the PbI2 precursor, a low substrate temperature could not be constantly maintained. Therefore, MAPbI3 thin films degraded into the PbI2 phase. In contrast, for the Pb(dpm)2 precursor, a substrate temperature of ~120℃ was maintained because the sublimation temperature of Pb(dpm)2 is as low as 130℃ at a high vapor pressure. As a result, high-quality MAPbI3 thin films were successfully grown on glass substrates using Pb(dpm)2. The rms (root-mean-square) roughness of MAPbI3 thin films formed from Pb(dpm)2 was as low as ~19.2 nm, while it was ~22.7 nm for those formed using PbI2. The grain size of the films formed from Pb(dpm)2 was as large as approximately 350 nm.
AlGaN/GaN 이종접합 구조는 이차원 전자 가스층(2-DEG)으로 인해 높은 전자이동도를 갖고 있으며, 넓은 밴드갭을 갖기 때문에 고온에서 높은 항복전압을 갖는 특성을 가지고 있어, 고전력, 고주파 전자 소자로 주목받고 있다. 이러한 이점을 갖고 있음에도 불구하고, 전류 붕괴 등의 다양한 소자 신뢰성에 영향을 주는 인자들이 있기 때문에 이를 해결하고자, 본 논문에서는 금속-유기-화학기상증착법을 이용하여 AlGaN/GaN 이종 접합구조와 SiN 패시베이션 층을 연속 증착시켰다. 이를 통해 HEMTs소자에 SiN패시베이션이 미치는 재료 특성 및 전기적 특성을 분석했으며, 결과를 바탕으로 저주파 잡음 특성을 측정해 소자의 전도 메커니즘 모델과 채널 내의 결함의 원인에 대해서 분석하였다.
금속칼코게나이드 화합물중 하나인 $MoS_2$는 초저 마찰계수의 금속성 윤활제로 널리 사용되고 있으며 흑연과 비슷한 판상 구조를 지니고 있어 기계적 박리법을 통한 그래핀의 발견 이후 2차원 박막 합성법에 대한 활발한 연구가 진행되고 있다. 최근 다양한 응용이 진행 중인 그래핀의 경우 높은 전자이동도, 기계적 강도, 유연성, 열전도도 등 뛰어난 물리적 특성을 지니고 있으나 zero-bandgap으로 인한 낮은 on/off ratio는 thin film transistor (TFT), 논리회로(logic circuit) 등 반도체 소자 응용에 한계가 있다. 하지만 $MoS_2$는 벌크상태에서 약 1.2 eV의 indirect band-gap을 지닌 반면 단일층의 경우 1.8 eV의 direct-bandgap을 나타내고 있다. 또한 단일층 $MoS_2$를 이용하여 $HfO_2/MoS_2/SiO_2$ 구조의 트랜지스터를 제작하였을 때 $200cm^2/v^{-1}s^{-1}$의 높은 mobility와 $10^8$ 이상의 on/off ratio 나타낸다는 연구가 보고되어 있어 박막형 트랜지스터 응용을 위한 신소재로 주목을 받고 있다. 한편 2차원 $MoS_2$ 박막을 합성하기 위한 대표적인 방법인 기계적 박리법의 경우 고품질의 단일층 $MoS_2$ 성장이 가능하지만 대면적 합성에 한계를 지니고 있으며 화학기상증착법(CVD)의 경우 공정 gas의 분해를 위한 높은 온도가 요구되므로 박막형 투명 트랜지스터 응용을 위한 플라스틱 기판으로의 in-situ 성장이 어렵기 때문에 이를 보완할 수 있는 $MoS_2$ 박막 합성 공정 개발이 필요하다. 특히 Plasma enhanced chemical vapor deposition (PECVD) 방법은 공정 gas가 전기적 에너지로 분해되어 chamber 내부에서 cold-plasma 형태로 존 재하기 때문에 박막의 저온성장 및 대면적 합성이 가능하며 고진공을 바탕으로 합성 중 발생하는 오염 요소를 효과적으로 제어할 수 있다. 본 연구에서는PECVD를 이용하여 plasma power, 공정압력, 공정 gas의 유량 등 다양한 공정 변수를 조절함으로써 저온, 저압 조건하에서의 $MoS_2$ 박막 성장 가능성을 확인하였으며 전구체로는 Mo 금속과 $H_2S$ gas를 사용하였다. 또한 향후 flexible 소자 응용을 위한 플라스틱 기판의 녹는점을 고려하여 공정 온도는 $300^{\circ}C$ 이하로 설정하였으며 합성된 $MoS_2$ 박막의 두께 및 화학적 구성은 Raman spectroscopy를 이용하여 확인 하였다. 공정온도 $200^{\circ}C$와 $150^{\circ}C$에서 성장한 $MoS_2$ 박막의 Raman peak의 경우 상대적으로 낮은 공정온도로 인하여 Mo와 H2S의 화학적 결합이 감소된 것을 관찰할 수 있었고 $300^{\circ}C$의 경우 약 $26{\sim}27cm^{-1}$의 Raman peak 간격을 통해 5~6층의 $MoS_2$ 박막이 형성 된 것을 확인할 수 있었다.
실리콘 카바이드(SiC) 소재를 이용해서 위성용 대구경 망원경의 경량 반사경을 제작하는 과정에서 발생할 수 있는 결함과 SiC 소재의 기계 및 열적 특성을 조사했다. SiC 반사경 제작에는 advanced ceramic material (ACM) 공법이라고 불리는 탄소성형체를 이용한 액상 실리콘 침투 소결법 및 화학기상 증착법이 사용되었으며, 크기와 형상이 다른 네 가지 SiC 반사경을 개발했다. 반사경의 크기 및 형상에 따라 구분하여 광학 소재의 결함을 검사하는 기준과 방법을 체계적으로 제시했고, 경면 표면검사 및 소재 내부 결함 탐지를 위한 비파괴 검사법과 결과에 대해 분석했다. 또한, 반사경을 설계하고, 최종 완성품의 기계적 열적 안정성을 계산하고 예측하기 위해 필요한 밀도, 탄성계수, 비열, 열전달 계수 등을 포함한 14종의 물성 계수 측정값을 공인시험을 통해 추출했으며, 특히 측정 신뢰도 향상을 위해 주요 물성인 탄성계수, 열팽창 계수, 굽힘 강도 측정 방법과 결과에 대해 자세히 연구했다.
저온에서 성장된 AlN (LT-AlN)층이 삽입된 $Al_xGa_{1-x}N/LT$-AlN/GaN 이종접합 구조를 금속유기 화학기상 증착법 (metal-organic chemical vapor deposition)을 사용하여 사파이어 기판 위에 제작하였다. Rutherford backscattering spectroscopy 실험을 통하여 $Al_xGa_{1-x}N$층의 Al의 조성비 x가 55% 임을 확인하였고, X-선 역격자 공간 mapping을 통하여 층간 변형력을 조사하였다. LT-AlN층의 삽입 여하에 따른 $Al_{0.55}Ga_{0.45}N$ 층의 깨짐 현상을 광학현미경과 주사전자현미경을 통하여 조사하였는데, LT-AlN 층이 삽입된 시료의 경우에 깨짐 현상이 현저히 줄어든 $Al_{0.55}Ga_{0.45}N$ 층을 얻을 수 있었다. 뿐만 아니라 LT-AlN 층이 삽입된 $Al_{0.55}Ga_{0.45}N$/LT-AlN/GaN 이종접합 구조에 대하여 이차원 전자가스 (two-dimensional electron gas, 2DEG) 관련된 photoluminescence (PL) 신호를 관찰하였다. 이 시료에 대하여 온도 변화에 따른 PL 실험을 수행하여 100 K 근방까지 2DEG 관련된 PL 신호를 관찰하였다. 여기광 세기에 따른 PL 실험을 통하여 ~3.411 eV에서 나타난 2DEG PL 신호와 함께 ${\sim}3.437eV$에서도 PL 신호가 관측되었는데, 이는 AlGaN/LT-AlN/GaN 계면에 형성된 2DEG 버금띠와 Fermi 에너지 준위에서의 재결합 특성으로 각각 해석되었다.
3-5족 화합물 반도체는 직접천이형 반도체이며, 여러가지 우수한 특성으로 인하여 고효율의 태양전지물질로 각광을 받고 있다. 또한 3중접합 구조를 이용한 집광형태양전지의 경우, 40% 이상의 높은 효율을 보인다고 보고 되고 있다. 이러한 고효율 태양전지를 실리콘 기판위에 성장할 경우, 대면적에서의 태양전지제작이 가능해지며, 단가절감이 가능할 것이라고 예상된다. 하지만, 하부셀로 사용되는 게르마늄과 실리콘의 4.2%의 격자상수차이로 인하여, 고품질의 게르마늄 박막을 실리콘 기판위에 성장하는 데에 있어서 많은 문제점이 있으며, 이러한 문제점을 극복하기 위하여, 저온에서 성장한 게르마늄 박막을 완충층으로 사용하는 2단계 성장법이 제안되었다. 하지만, 2단계 성장법에서 저온 완충막의 성장조건이 게르마늄 박막에 미치는 영향은 명확하지 않다. 본 연구팀은 초고진공 화학기상증착법을 이용하여 순수 게르마늄 박막을 실리콘 기판 위에 성장하였으며, 저온 완충막의 두께를 20 nm에서 120 nm까지 변화시켜서, 완충막의 두께가 게르마늄박막에 미치는 영향에 대해서 연구해 보았다. 그 결과, 40 nm이하의 두께를 갖는 완충막을 사용할 경우, 박막 내부에 실리콘 게르마늄을 형성하면서, 거친 표면이 형성되었다. 반면에, 40 nm보다 두꺼운 완충막을 사용할 경우 평탄한 표면을 갖는 순수게르마늄박막이 형성되었다. 이를 통해서, 순수 게르마늄박막 성장을 위해서는 일정 두께 이상의 저온 완충막이 사용되어야함을 알 수 있었다. 또한 게르마늄박막의 관통 전위 밀도를 분석해 본 결과 완충막의 두께가 80 nm까지 두꺼워짐에 따라서 초기에는 관통전위밀도가 $1.2\;{\times}\;10^6\;cm^{-2}$ 까지 감소하는 경향을 보였으나, 완충막의 두께가 더욱 증가할 경우 관통전위밀도가 증가하였다. 이러한 결과를 바탕으로 저온 완충막의 두께를 조절함으로써 최적화된 게르마늄의 성장이 가능함을 확인할 수 있었다.
원격 플라즈마 화학기상증착법(Remote Plasma Enhanced-Ultrahigh Vacuum Chemical Vapor Deposition)에 의해 활성화된 질소 원자를 사용하여 사파이어 기판의 표면 을 저온에서 질화처리한 후 표면의 화학적 조성을 조사하였다. 질화처리에 의해 주로 표면 에 형성된 물질은 AIN임을 X-선 광전자 분광방법(X-ray photoelectron spectroscopy:XPS) 을 사용하여 확인하였다. 또한 플라즈마의 RF 출력, 반응 온도 및 시간에 따라서 기판의 Al 과 반응한 질소의 상대적인 양과, 표면 형태를 XPS와 AFM(atomic force microscopy)을 사 용하여 조사하였다. 플라즈마에 의해서 질소는 RF출력에 따라 증가한 후 일정하게 됨을 관 찰하였다. 그러나 질화 처리 온도와 시간의 증가에 따른 AIN의 상대적인 양은 비교적 무관 함을 관찰하였다. 또한 Ar스퍼터링을 통한 XPS의 depth profile을 관찰한 결과 질화층은 깊 이에 따라 3개의 다른 층으로 이루어져 있음을 확인하였다.
Diamond-like carbon (DLC)박막은 높은 경도, 화학적 안정성, 높은 광 투과성을 가지고 있어, 공구강, 광학렌즈 및 플라스틱의 보호 코팅을 위해 응용되어진다. 본 연구에는 DLC 박막은 Silicon을 기반으로 하는 태양전지 반사 반지막으로 응용을 위해, 13.56 MHz RF 플라즈마 화학기상 증착 (RF-PECVD)법을 통해 합성되었다. DLC 합성 시 RF power는 150 W, 메탄 (CH4)가스의 유량은 6%~10% 조절되었다. 합성되어진 DLC 박막의 광학적 특성은 UV spectrometry, Ellipsometry를 사용하여 분석되었고, 경도는 Nano-indenter를 사용하여 측정되었다. 측정 결과 투과도와 굴절률 등의 광학적 특성은 탄소 조성비가 6%정도에서 가장 좋은 결과 값을 얻었으나, 물리적 특성인 경도는 탄소 조성비가 높을수록 증가하는 경향을 보였으며, Si기판과의 접착력은 32N 이상의 높은 값을 나타내었다. 결과로써, DLC 박막은 합성시 적절한 탄소 조성비를 통해 silicon을 기반으로 하는 태양전지 반사방지막으로 응용할 수 있다.
OLED의 낮은 외부 광자 효율 문제를 해결하기 위해서는 발광층은 물론 전극 재료에 대한 연구가 함께 진행되어야 한다. 최근 플렉서블 디스플레이(Flexible Display) 분야에서 투명전극(Transparent Electrode)은 큰 주목을 받고 있다. 기존 전자소자의 투명전극으로는 인듐산화물(ITO, Indium Tin Oxide)이 널리 사용되어 왔으나, ITO의 주원료인 인듐(Indium)은 희소성으로 인해 앞으로 30년 후에 고갈될 것으로 예상되어 ITO를 대체할만한 투명전극 재료가 필요하게 되었다. 인듐이 포함되지 않은(Indium-free) 투명전극을 개발하려는 많은 연구들이 진행 중인데, 본 연구에서는 PEN(Polyethylene Naphthalate) 유연기판 상에 그래핀(Graphene)을 투명전극으로 구현하여 OLED의 효율을 높이는데 이용하고자 하였다. 화학 기상 증착(CVD, Chemical Vapor Deposition) 방법을 이용하여 Cu 호일 위에 그래핀을 성장시킨 후 PEN 유연기판에 전사하여 그래핀 투명전극을 구현하면서 그래핀 성장층을 단층 또는 다층으로 구분하여 성장시켜 각각의 투명전극을 구현해보았다. 유연기판 상의 그래핀의 상태를 확인하기 위해 라만 분광(Raman Spectroscopy) 분석을 이용하여 그래핀 고유의 라만 꼭지점(Raman peak)인 G 꼭지점(G peak: 1580 cm-1), 2D 꼭지점(2D peak: ~2700 cm-1)을 확인하였는데 그래핀 전사 상태가 양호하여 D 꼭지점(D peak: ~1360 cm-1)은 나타나지 않았다. 원자힘 현미경(AFM, Atomic Force Microscope) 분석을 통해 다층 및 단층 그래핀 표면의 거칠기(Roughness) 및 두께(Thickness)를 각각 확인할 수 있었고 자외선-가시광선 분광법(UV-Visible Spectroscopy) 분석으로 그래핀 투명전극과 유연기판의 투과도(Transmittance)를 분석하였으며, 단층 그래핀 투과도가 90%수준의 높은 값이 나타나 ITO보다 개선됨을 확인하였다. 그래핀 면저항은 TLM(Transmission Line Measurement)법을 통해 측정하였는데, 단층 그래핀의 경우 $800{\Omega}/{\square}$ 내외 수준임을 확인할 수 있었다. 본 연구에서는 근자외선 영역에서 높은 투과도와 우수한 전기적 특성을 가지는 그래핀 투명 전도성 전극 구조를 제안하고, 나아가 가시영역에서 ITO를 대체할 수 있는 투명 전도성 전극 물질을 개발함으로써 발광다이오드의 광효율을 높일 수 있는 투명 전도성 전극을 구현하였다.
불소가 도핑된 산화주석(SnO2:F, FTO) 박막은 다결정 전도성 세라믹으로 가시광선 영역에서 투명하기 때문에 태양전지의 전극으로 활용된다. 본 연구에서 FTO는 APCVD법으로 성막되었다. BSG기판을 사용하여 $620^{\circ}C$의 고온에서 공정이 진행되었다. 이렇게 제작된 FTO 박막은 수소, 질소, 대기 분위기에서 여러 열처리 시간을 변수로 실험하여 열처리 전후의 전기적, 광학적, 구조적 변화를 관찰하고 분석하였다. 전기적 특성 분석에는 전기 비저항, 모빌리티 및 캐리어 농도 등의 변화를 알아보았고, 광학적 분석에는 UV-vis spectoscopy로 200nm에서 800nm 파장대역의 투과도를 구하고, Hazemeter를 통하여 총투과율, 평행투과율, 확산투과율 및 Haze를 분석하여 FTO막이 가지고 있는 texturing에 의한 효과를 알아보기 위하여 시편의 열처리 전후를 비교 분석하였다. 구조적 분석은 XRD를 이용하여 pattern을 분석하여 FTO가 가지는 구조변화를 분석하였다. 특히 FTO의 texturing에 기여도가 높은 (200)면의 XRD peak강도가 상승함에 따라 후열처리에 의해 박막의 표면의 변화가 일어남을 확인하였다. FTO의 후열처리에 의한 변화는 전기적으로는 약간의 전기 비저항의 증가를 가져오며, 캐리어 농도의 감소를 가져온다. 캐리어 농도의 감소에 따라 모빌리티의 상승이 관찰되었다. 광학적 특성은 가시광선 영역에서 투과율은 거의 같거나 약간 감소하는 경향을 나타내며, 후열처리 전후에 거의 동일한 투과율을 보이면서도 확산 투과율이 상승하는 분석 결과를 얻었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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