AEO계 비이온 계면활성제를 주체로 한 세정제 시스템에서 탄화수소 용제가 단일상의 마이크로에멀젼 형성 및 세정력에 미치는 영향을 살펴보았다. 용제로 사용한 포화탄화수소의 사슬 길이가 길어질수록 마이크로에멀젼을 형성하는 온도 영역이 넓어졌으며, $35{\sim}60^{\circ}C$의 온도 조건에서 첨가한 보조계면활성제 조성에 상관없이 단일상의 ${\mu}E$이 존재하는 것을 확인할 수 있었다. 특히 본 실험에서 사용한 탄화수소 중에서 사슬 길이가 가장 큰 헥사데칸을 용제로 사용할 경우, 보조계면활성제 이소프로판올을 첨가하지 않은 경우에도 단일상의 O/W ${\mu}E$이 넓은 온도 영역에 걸쳐서 존재하였다. 상평형 실험을 통하여 선정한 단일상의 마이크로에멀젼을 주체로 한 후보 세정제 시료들은 $40^{\circ}C$에서 abietic acid에 대한 우수한 세정력을 나타내는 것을 세정 실험을 통하여 확인할 수 있었다.
탄화수소 생산에서 화학공법은 폴리머 용액을 저류층에 주입함으로써 탄화수소의 생산량을 증대시키는 방법이다. 화학공법의 유용성을 파악하기 위해서는 저류층 내 폴리머 용액의 거동 양상을 모니터링하는 것이 매우 중요하다. 저류층 내 폴리머 용액과 유체 변화에 대한 모니터링의 가능성을 확인하기 위해, 저류층을 구성하고 있는 암석 및 유체의 종류, 포화도 등의 매개변수에 따른 탄성파 및 전기비저항 암석물리모델을 구성하고, 폴리머 주입에 따른 탄성파 및 EM 토모그래피의 반응을 계산하였다. 특히 전기비저항 암석물리모델 구성에서는 순수사암, 셰일질 사암, 사암셰일박리층 3가지의 서로 다른 저류층 암석을 고려하였다. 폴리머 용액의 농도는 가장 일반적으로 이용되는 2 wt%로 하고 담수를 이용한 경우와 염수를 이용한 경우로 나누어 분석하였다. 더 나아가, 화학공법에 대한 중성자검층 민감도 분석을 수행하였다. 이 논문에서 다루는 기법들은 탄화수소 저류층뿐만 아니라 지열 저류층 등의 모니터링에 있어서도 중요하게 적용될 것이다.
본 연구에서는 보조계면활성제 첨가가 nonylphenol ethoxylate (NP) 계면활성제, 물, 탄화수소 오일의 3성분으로 이루어진 시스템의 평형 및 동적 거동에 미치는 영향을 살펴보았다. 실험에서 사용한 펜탄올, 옥탄올, 데칸올 등의 보조계면활성제는 모두 소수성 첨가제로 작용하였으며, 소수성 증가 효과는 알코올의 사슬 길이 증가 및 첨가량 증가에 따라 증가하였다. 계면활성제 시스템이 친수적인 조건에서는 비극성 오일의 종류에 상관없이 시간에 따라 오일의 크기가 감소하였으며, 마이셀 용액에 의한 탄화수소 오일의 가용화는 diffusion-controlled 메커니즘이 아닌, interface-controlled 메커니즘을 따름을 확인할 수 있었다. 반면에 소수성 조건에서는 과포화로 인하여 일어나는 자발적 유화 현상과 물과 계면활성제의 오일상으로의 확산으로 인한 오일의 크기 증가가 관찰되었다. 비극성 탄화수소 오일과 계면활성제 수용액 사이의 시간에 따른 계면장력 측정 결과는 동적 거동 실험결과와 일치하는 경향을 나타내었다. 한편 middle-phase 마이크로에멀젼을 포함한 3상이 형성되는 조건에서는 매우 낮은 계면장력으로 인하여 오일이 수용액 상에 빠른 속도로 가용화되었고 작은 방울 형태로 유화되었다.
수소화 처리 촉매공정은 정유공정에서 다양한 유분 내 황, 질소, 산소 및 미량 금속성분들의 헤테로 원자를 제거함과 동시에 불포화 탄화수소의 포화를 목적으로 진행되는 수소화공정이다. 대부분의 정유 공정은 납사, 중간유분, 가스오일을 포함하여 중질 잔사유의 업그레이드용 수소화 처리 공정을 포함하고 있다. 언급된 유종 중, 잔사유의 수소화 처리 촉매공정은 원료자체의 복잡성으로 인해 정유공정의 핵심으로 받아들여지고 있는 만큼 기타 유종에 대한 업그레이드 공정 대비 상당히 비중 있게 다루어 지고 있는 실정이다. 따라서, 본 총설은 수소화 처리에 의한 잔사유의 업그레이드 공정 중, 중요한 이슈의 최근 동향을 수첨탈금속 (Hydrodemetallization, HDM) 및 수첨탈황(Hydrodesulfurization, HDS) 공정에 대해 화학적 관점으로 고찰하고자 한다. 더불어, 수소화 처리용 촉매의 기능과 조성은 물론, 개선방향도 살펴보았다.
본 연구에서는 aquathermolysis 반응을 이용하여 감압잔사유(VR)의 개질 반응을 실시하였다. 감압잔사유는 30 bar, $300^{\circ}C$ 이상에서 24 h 동안 수증기(steam)와 반응하면, 구성성분 중에서 레진류와 아스팔텐류가 감소하고, 포화탄화수소류(saturates)나 방향족탄화수소류(aromatics)가 증가하는 경향을 보였다. 이러한 경향은 수증기(steam)량이 감압잔사유와 동일 중량부 이상으로 과량 사용 시 더 확연하였다. $300^{\circ}C$, 30 bar 이상에서 48 h 반응하는 경우 VR 조성물은 초기상태(S/A/R/A = 7.3%/43.7%/25.6%/23.5%)에서 최종상태(S/A/R/A = 6.8%/57%/12.2%/24.0%)로 레진류의 함량이 전체에서 13% 정도 감소하고 방향족화합물들은 13% 정도 증가하였다. 이때 점도는 880,000 cp에서 290,000 cp로 68% 정도 감소하였다. 수소를 제공하기 쉬운 데칼린(decalin)을 10% 첨가하는 경우 24 h에 점도가 68% 정도 감소하였고, VR 조성물은 초기상태(S/A/R/A = 7.3%/43.7%/25.6%/23.5%)에서 최종상태(S/A/R/A = 4.5%/63.5%/12.5%/20.0%)로 레진류 및 아스팔텐의 함량이 49%에서 17%가 감소하였고, 방향족 화합물의 함량이 63.5%로 극대화되었다. Aquathermolysis 반응으로 형성된 기체층을 포집하여 GC-MS spectroscopy로 분석한 결과 에틸벤젠, 옥탄, 디메틸벤젠 등 다양한 탄화수소 화합물들이 검출됨을 확인하였다.
팜유(palm oil)와 캐슈넛 껍질액(cashew nut shell liquid, CNSL)과 같은 식물유는 한국에서 수송용 바이오-디젤 혹은 발전용 바이오-중유의 주요 원료로서 사용되고 있다. 그러나, 이들은 탄화수소의 이중결합에 의한 높은 불포화도와 더불어 카르복실산에 기인한 높은 산소의 함량으로 인하여 연료유로서의 적용 범위에 한계가 있다. 이러한 관점에서, 본 연구는 팜유와 CNSL이 1/1 v/v%으로 이루어진 혼합 바이오오일에 포함된 불포화탄화수소를 포화시키고 산소 성분을 제거하기 위한 수소화처리 반응을 단일금속촉매(Ni과 Cu)와 이원금속촉매(Ni-Zn, Ni-Fe, Ni-Cu Ni-Co, Ni-Pd와 Ni-Pt) 들을 적용하여 완화된 반응조건(온도 250 ~ 400 ℃, 압력 5 ~ 80 bar와 LHSV 1 h-1) 하에서 수행하였다. Ni 활성성분에 대한 귀금속과 전이금속의 첨가는 수소화반응(HYD)과 탈산소반응(HDO)의 두 반응에 대한 활성을 증가시키는 시너지 효과를 보였다. 가장 활성이 뛰어난 유망한 촉매는 Ni-Cu/-Al2O3으로서 Ni/Cu의 원소비가 9/1 ~ 1/4의 넓은 범위에서 HYD반응과 HDO반응에 대한 전환율이 각각 90 ~ 93%와 95 ~ 99%을 보였다. 이와 같이 Ni/Cu의 원소 비율이 넓은 범위에서 일정한 촉매반응활성을 보임에 따라 전형적인 구조비민감성 반응임을 알 수 있다. 그리고, 수소화처리 반응에 의해 정제된 혼합 바이오오일은 원료 혼합 바이오오일에 비해 요오드가, 산가 및 동점도가 크게 낮아졌으며, 고위발열량은 약 10% 증가되었다.
지표수 중에 GC-MS에 의한 페놀, 다환방향족탄화수소 및 농약류를 포함한 17 개 유해화합물을 동시에 분석하는 방법을 개발하였다. 1.0 L의 물 시료를 분액깔대기 안에 넣고 NaCl로 포화시킨 다음 40mL methylene chloride로 추출하였다. 이 방법은 1.0-10 ng/L 범위의 정량한계를 보였고 22% 이내의 정밀도를 보였다. 확립한 방법을 사용하여 35 지역의 금강 물 70 개 시료를 분석한 결과 유해화합물이 1.1-26,604 ng/L의 농도범위로 검출되었으며 측정값은 외국에서 확립한 준거치를 초과하는 값은 없었다. 이 측정방법은 지표수에서 유해화합물에 대한 국가모니터링사업에 사용할 때 효율적인 것으로 판단된다.
저류층의 탄화수소 매장량 평가에 있어서 매우 중요한 물 포화도($S_w$)는 Archie의 경험식을 이용하여 전기비저항지수(RI )로부터 구할 수 있다. 그러나 많은 경우, Archie 경험식에 사용되는 포화도 지수 n은 상수가 아니며, 물 포화도에 따라 변하는 것으로 알려져 있다. 또한 RI vs. $S_w$ 자료를 log-log 축에서 회귀분석하면 원점을 지나지 않는 경우도 흔히 발생한다. 본 연구에서는 이러한 단점을 극복하고자 수정 Archie 경험식을 제안하였는데, 이 식은 RI vs. $S_w$ 대비도표의 추세가 직선이든 곡선이든, 원점을 지나든 아니든 모두 표현할 수 있는 장점을 갖는다. 수정 Archie 경험식을 사용하기 위해서는 전도성 지수 ${\mu}$, 임계 물 포화도 $S_c$, 포화 분포 계수 b 등의 계수를 결정해야 하는데, 이들 계수를 실내실험을 통하여 결정하는 방법을 제시하였다. 수정 Archie 경험식은 청결 사암 및 탄산염암 등 저류암의 공극 구조, 공극수 분포, 습윤성 등을 반영할 수 있어 현장 적용성을 높일 수 있을 것으로 생각된다.
지구온난화방지를 위한 이산화탄소 고정화 기술로는 주로 접촉수소화에 의한 탄화수소의 제조가 주로 연구, 검토되고 있으나 값비싼 수소의 확보가 큰 걸림돌로 작용하고 있으며, 기타 해조류 합성 등에 의한 생물학적 고정화 방법도 연구되고 있다. 전기화학적 환원에 의한 이산화탄소 고정화 방법은 전해질 용액중 촉매전극으로 전기화학반응을 일으켜 이산화탄소를 메탄, 에탄, 알코올 등으로 전환시키는 것으로 접촉수소화 방법과 같은 원리로 생각할 수 있으나 전기분해와 동시에 수소화 반응을 일으키므로 장치가 간단하고 심야의 잉여전력을 이용할 수 있는 동의 장점으로 최근 연구개발이 이루어지고 있다. 본 연구에서는 환원전극으로 구리 및 페롭스카이트($La_{0.8}Sr_{0.2}CuO_3$) 분말을 시료로 하여 제조한 전극을 사용하였고, 기준전극으로는 Ag/AgCl, 상대전극으로는 백금전극을 사용하였다. 전해액은 $KHCO_3$ 수용액에 이산화탄소를 포화시키고 이를 반응조에 순환시키는 연속흐름식 전해환원시스템을 사용하였다. 환원전극의 크기는 $2{\times}2cm$, 상대전극의 크기는 $2{\times}6cm$의 것을 사용하였고, 전해환원 결과 얻어지는 기상의 생성물과 액상의 생성물을 분석하였다. 또한 전해질의 농도, 페롭스카이트 전극의 제조방법에 따라 환원전류의 크기 및 반응생성물의 종류와 발생량을 측정하였다.
Xanthomonas campestris M12는 octane을 분해할 수 있는 OCT 플라스미드를 갖고 있으며, 이 플라스미드의 분해 능력으로 $C_8$에서 $C_{16}$까지의 n-alkane을 이용할 수 있었다. X. campestris M12 균주는 n-alkane을 이용하여 alcohol, aldehyde, fatty acid를 거쳐서 분해할 수 있으나 heanoic acid, adipic acid, pimelic acid 그리고 heptanal은 이용할 수 없었다. 또한 이 균주는 straight fatty acids의 monoterminal oxidation과 diterminal oxidation에 의하여 n-alkane을 분해할 수 있으며, branched-chain alkane도 이용할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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