울산시에 삼동면에 위치한 천부 관정 지하수들 중 일부는 탁도가 음용수 기준을 크게 초과한다. 광물학적 분석결과, 극미립 부유입자는 지름 $0.5\;{\mu}m$ 이하의 구상 페리하이드라이트(ferrihydrite), 페리하이드라이트로 교대된 나선형 철산화 박테리아 섬유, 그리고 이들의 집합체였다. 페리하이드라이트는 거의 비정질로서 2개의 전자회절환만 관찰되었고, Si와 P가 함유되어 있었다. 나선형 철산화 박테리아는 지하수의 용존 $Fe^{2+}$의 산화뿐만 아니라 페리하이드라이트의 침전 장소를 제공하였다. 주변의 보통 지하수와 비교하여 pH와 Eh가 낮고, Ca 함량과 알칼리도가 높아서 한국 탄산약수의 일반적 수질 특정과 잘 부합되어, 용존철이 풍부한 심부 기원 탄산수의 유입이 추정된다. 따라서 높은 페리하이드라이트 탁도는 pH, Eh, 알칼리도 등의 수질인자와 함께 천부 지하수 관정을 이용한 심부 기원 탄산지하수 추적의 지시자로 활용될 가능성이 있다.
동해탄광 일대에서 산성광산배수가 유입되는 하천의 바닥에는 적갈색과 황갈색의 침전물이 형성되고 있다. 이 침전물에 대한 X-선 회절분석 결과 적갈색 침전물은 대부분 페리하이드라이트이며 소량의 침철석을 포함하고 있는 반면에 황갈색 침전물은 슈워트마나이트로 구성되어 있다. 열분석과 가열 실험에서 페리하이드라이트와 슈워트마나이트는 약 $400^{\circ}C$에서 결정도가 낮은 적철석으로 변화하며 $700 ^{\circ}C$에서는 결정도가 높은 적철석으로 변화한다.
페리하이드라이트는 산상광산배수를 포함한 자연 환경에서 쉽게 관찰되는 산화철 광물로 결정도가 낮고 높은 비표면적을 갖고 있어 다른 이온과의 반응성이 매우 우수하여 환경유해물질과의 반응을 통하여 이의 제거가 가능하다. 그러나 페리하이드라이트는 준안정성 광물이기 때문에 표면적이 작고 결정도가 높은 다른 광물로의 상변화로 흡착된 이온들의 방출 가능성도 존재한다. 본 연구에서는 비산염, 크롬산염, 셀레늄산염의 페리하이드라이트에 대한 흡착 특성과 광물상 변화까지 고려한 페리하이드라이트의 산화음이온 제거 효능을 연구하였다. 실험 시 pH 4와 8에서 연구에 사용된 산화음이온들의 흡착은 pH 8에서 셀레늄산염을 제외하고 Langmuir와 Freundlich 두 흡착 모델과 잘 일치하였다. 각 산화음이온의 흡착량은 pH에 따른 표면 전하의 차이로 인하여 pH 4의 경우 pH 8보다 더 높았다. 흡착 량은 비산염, 크롬산염, 그리고 세레늄산염의 순서를 보여주었다. 이러한 흡착모델과 흡착량은 각 산화음이온의 흡착 시 페리하이드라이트 표면에서 일어나는 서로 다른 흡착 기작을 잘 대변한다. 이러한 흡착 특성은 광물상의 변화와도 밀접한 연관성이 있었다. pH 4에서는 침철석 혹은 적철석으로의 상변화를 보여주었으나, pH 8에서는 적철석으로의 상변화만이 관찰되었다. 산화음이온 종 중 비산염은 가장 높은 흡착력을 보여주며, 흡착 후 페리하이드라이트의 실험 기간 내 거의 상변화를 일으키지 않았다. 이와 달리 크롬산염과 셀레늄산염은 비산염에 비하여 광물상 변화가 더 빨랐으며 세 산화음이온 중 셀레늄산염의 지연 효과가 가장 낮았다. 페리하이드라이트는 비산염에 대하여 높은 흡착 능력과 낮은 상변화로 인하여 효과적인 제거가 가능하지만 다른 두 산화음이온 종은 낮은 흡착량과 추가적인 광물상 변화로 비산염에 비하여 제거 효과가 떨어지고 크롬산염의 경우 낮은 pH 환경에서 낮은 농도의 경우에에만 효율적인 제거가 가능할 것으로 판단된다.
광산 활동에서 비롯된 Fe(II)은 광산 배수를 따라 지표의 산화 환경에 노출되어 다양한 Fe(III)-산화수산화물로 침전된다. 대표적인 Fe(III) 침전 광물 중 하나인 페리하이드라이트는 결정도가 매우 낮아 비표면적이 크기 때문에, 중금속 및 다른 오염물질을 흡착하기에 용이하다. 페리하이드라이트는 자연 환경에서 열역학적으로 좀더 안정적인 침철석으로 전이된다. 페리하이드라이트에서 침철석으로 전이되는 동안 일어나는 중금속의 거동을 예측하기 위해서 산성광산배수에서 일어나는 페리하이드라이트에서 침철석으로의 전이와 이와 연관된 중금속의 유동성에 대한 정보는 중요하다. 광물 전이와 중금속 거동을 분석하기 위해 흥진태맥 석탄광의 산성광산배수 정화 시설의 코어 시료에 대하여 X-선 회절 분석(XRD), 화학 분석, 통계 분석이 시행되었다. XRD 결과는 페리하이드라이트가 코어 시료 상단에서 하단으로 점차 침철석으로 전이되었음을 보여주었다. 화학 분석 결과 코어시료에서 As의 상대적 농도는 배수에 비하여 매우 높아 As가 철옥시수산화물에 강하게 흡착 되었거나 공침되었을 가능성이 큼을 지시한다. 상관 분석 결과 또한 As와 Fe의 높은 친화도를 보여주어, 철광물이 침전하는 동안 As가 광산 배수에서 쉽게 제거될 수 있음을 나타냈다. 코어 시료에서 깊이가 깊어질수록 Fe에 대한 As, Cd, Co, Ni, Zn의 농도비는 대체로 감소하여, 광물 전이 시 배수 내 이들의 농도를 증가시킬 수 있음을 나타냈다. 이와 반대로 Fe에 대한 Cr의 농도는 깊이가 증가할수록 증가하였는데 이 것은 chromate과 철광물과의 화학결합과 페리하이드라이트와 침철석의 표면 전하로 인한 것으로 생각된다.
광산배수에서 일어나는 철광물의 침전과 상전이는 배수 내 미량 원소의 거동에 매우 중요한 영향을 미친다. 그러나 주로 침전되는 철광물 중 하나인 페리하이드라이트의 침전과 이와 연관된 배수 내 미량원소의 거동은 거의 연구된 적이 없다. 본 연구는 문경 석탄광에서 발생하는 광산배수에서 pH 변화와 시간에 따른 광물침전 특성을 알아보고 이러한 광물의 침전과 연관된 미량원소의 거동 변화를 연구하였다. 침전되는 광물의 경우 pH 4에서는 침철석이 관찰되었고 pH 6 이상에서는 일부 6-line 페리하이드라이트가 혼재하는 2-line 페리하이드라이트가 주로 동정되었다. 또한 pH 6 이상의 시료에서는 pH가 증가할수록 방해석의 침전이 추가적으로 증가하는 것이 관찰되었다. 침철석의 경우 초기에 배수 내에서 페리하이드라이트로 침전된 후 낮은 pH의 영향으로 이 광물이 짧은 시간 내에 침철석으로 상전이 되었을 것으로 생각된다. 배수 내 미량 원소의 농도는 pH와 시간에 큰 영향을 받고 있음을 보여준다. 시간에 따라 배수 내의 Fe는 철광물의 침전에 의하여 급격한 농도의 감소를 보였는데 배수 내 산화음이온으로 존재하는 As의 경우도 pH 값에 상관없이 Fe와 같이 급격한 농도의 감소를 보였다. 이러한 As의 농도 감소는 주로 페리하이드라이트와의 공침에 의한 것으로 여겨지며 낮은 pH의 배수에서는 침철석의 표면 흡착에 의한 것으로 생각된다. 이와는 달리 Cd, Co, Zn, Ni 등의 미량원소의 농도는 광물의 종류에 상관없이 pH에 큰 영향을 받으며 pH 값이 낮을수록 배수 내 높은 농도로 존재하였고 pH가 증가할수록 그 농도는 낮아졌다. 이러한 결과는 양이온으로 존재하는 미량원소의 거동의 경우 광물의 종류보다 pH에 따른 광물 표면의 전하 값에 더 큰 영향을 받고 있음을 지시한다.
광산배수 슬러지를 대상으로 응집제와 탈수튜브를 이용한 슬러지 탈수시스템(이하 KOMIR-Tube 시스템)의 탈수율 향상을 위한 영향인자를 평가하였다. 실험은 KOMIR-Tube 시스템으로 탈수 시 함수율 90 % 이상인 semi-active 시설 슬러지를 대상으로 하였다. 실내실험을 통해 응집제 및 투입량을 결정하였고, 현장실험을 통해 탈수율을 확인하였다. 실내실험 결과, 슬러지 탈수처리 시 응집제 선정은 침강성(sedimentation) 이외 여과성(filterability)을 같이 평가해야 하고, 이때 형성된 플럭의 적정 크기는 최소 0.7 mm 이상의 크기를 유지해야 탈수율을 향상할 수 있었다. KOMIR-Tube 시스템을 이용한 현장실험 결과, 슬러지 함수율은 강우 및 습도 등 환경적 기후 조건에 영향을 받는 것으로 분석되었다. 이에 슬러지 탈수처리는 강우량과 습도가 낮은 4월~5월에 수행하는 것이 적합한 것으로 판단된다. 또한, 슬러지의 주요 구성광물 결정도에 따라 탈수율 차이를 보였다. 특히 철수산화물 중 페리하이드라이트보다 침철석 구성비가 높은 경우, 탈수율이 높은 것으로 나타났다. 이는 페리하이드라이트의 결정도가 침철석 보다 낮고 결정형태가 뚜렷하지 않기 때문으로 판단된다. 침철석은 결정도가 높고 침상을 이루고 있어 응집 및 탈수율에 영향을 미치는 것으로 보인다. KOMIR-Tube 시스템을 이용한 광산배수 슬러지 탈수 시 탈수율에 영향을 미치는 인자는 응집제, 기후조건, 결정성 광물의 존재 유무 그리고 철화합물의 결정도 및 입자 형태로 나타났다.
강원도 태백산국립공원 구역에 인접한 동해폐탄광으로부터 발생하는 산성광산배수(AMD)에 대하여 수질오염과 하상퇴적물 내 Fe, Al의 거동특성을 화학분석, XRD, 적외선분광분석(IR), 핵자기공명분석(27Al NMR)을 이용하여 연구하였다. 산성광산배수의 수질은 pH와 용존이온의 침전에 따라서 변화하며, 포화지수 계산에 따르면 대부분 다양한 철, 알루미늄 수산화광물종에 과포화되어 있다. 하상의 적갈색 침전물은 슈베르트마나이트, 페리하이드라이트와 침철석으로 구성된다. 백색침전물은 대부분 알루미늄광물인 배스알루미나이트로 구성되는데, 이것의 결정도는 매우 낮다. 배스알루미나이트에서는 Al-중합체 Al13-Tridecamer가 소량으로 함유되어 있다. 동해폐탄광의 산성광산배수를 저감하기 위해서는 단순한 저류조 운영보다는 적극적인 제거법을 적용하여 철, 알루미늄 광물의 침전과 용해도를 조절할 필요가 있다.
경북 일원에 분포하는 일부 약수탕(7개)의 침전물의 광물학적 특징을 수질과 관련하여 고찰하였다. 약수탕의 수질유형은 $Ca-HCO_3$, $Na(Ca)-HCO_3$, $Ca-SO_4$로 나타난다. 약수의 가장 풍부한 화학성분은 Ca, Fe, $HCO_3\;^-$이다. 대부분의 pH는 5.76${\sim}$6.81 범위를 보이지만, 황수탕의 경우는 예외적으로 pH 2.8의 강산성을 보인다. 수질분석치를 근거로 한 포화지수 계산에 따르면 모든 약수는 철산화물, 철수산화광물에 대하여 과포화상태에 놓여 있어 이들 광물들은 쉽게 침전될 수 있을 것으로 예측된다. 침전물의 입도분석결과에 따르면 침전물은 다양한 입도의 물질로 구성되어 있는데, 이는 수질변화에 민감한 함철광물의 상변화 가능성 또는 여러 광물종의 혼합물의 존재를 지시한다. 대체로 적갈색 침전물의 입자가 연갈색 침전물에 비하여 더 크다. XRD, SEM분석결과 주요 광물들은 페리하이드라이트(2-line type), 슈베르트마나이트, 침철석 및 방해석로 구성되며, 규산염광물과 망간산화물이 소량 수반된다. 대부분의 약수탕에서 가장 풍부한 광물은 페리하이드라이트인데, 이것의 입자크기는 $0.1{\sim}2\;{\mu}m$ 범위이며, 평균 $0.5\;{\mu}m$의 구형의 극미립질이 주를 이룬다. pH가 매우 낮은 황수탕에서는 슈베르트마나이트가 특징적으로 형성된다. 철박테리아의 일종인 Gallionella ferruginea는 신촌약수탕에서 흔하게 관찰되는데, 극미립질 구형의 철산화물 입자들이 Gallionella stalk 표면에 치밀하게 분포한다. 이같은 특징은 Gallionella 박테리아의 활동이 철광물의 형성에 직접적인 영향을 주는 것임을 의미한다. 조사된 약수탕의 수질특징과 침전광물의 형성은 서로 밀접한 관련성을 가지는 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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