한국원자력연구원 처분시스템개발과제에서는 처분용기 재료로 개발중인 저온분사코팅 구리에 대한 틈새부식(Crevice Corrosion) 시험을 실시하였다. 본 시험을 통하여 틈새에서의 부식의 발생여부와 발생되는 시점인 재부동태 전위(Repassivation Potential)를 측정하고자 하였다. 틈새부식 시험 방법으로 (1) ASTM G61-86 : Cyclic Potentiodynamic Polarization Measurements, (2) SWRI의 Potentiodynamic Polarization plus intermediate Potentiostatic Hold method, 그리고 (3) ASTM G192-08 (THE method) :Potentiodynamic- Galvanostatic -Potentiostatic Method 등의 3가지 방법을 소개하였다. 실제 저온분사 코팅구리의 부식시험에서는 ASTM G61-86에 따라서 틈새부식장치를 설치하고, 저온분사코팅구리가 KURT 지하수를 모사한 용액에서 어떻게 틈새부식이 일어나는지 살펴보았다. 전기적 부식조건으로는 Cyclic Polarization Test, Potentiostatic Polarization Test, 및 Electrochemical Impedance Spectroscopy 등을 사용하였다. 그리고 부식이 된 시편에 대해 Profilometer Measurement를 통해 실제 부식표면의 높낮이를 조사하여 틈새부식 유무를 관찰하였다. 최종적인 결론에서는 저온분사코팅구리는 틈새부식을 나타나지 않는다는 것을 확인할 수 있었다. 그리고 시험에 사용된 세종류의 구리에 대한 상대적인 부식평가를 한 결과, 부식전위를 나타내는 개방회로(Open Cell)에서의 전위는 구리의 제조방식과 상관없이 구리의 순도가 높을수록 높은 값을 보이는 것을 확인할 수 있었다. 결론적으로 KURT 심층지하수 조건에서는 구리는 틈새부식이 발생되지 않는다고 결론지었다.
증기발생기에서 부식에 의한 전열관 손상은 전열관과 관판사이의 틈새에서 대부분 발생되고 이 틈새에서의 수질환경에 좌우된다. 틈새에서는 과열도가 높아 미량의 불순물이 농축되면서 틈새수화학 (crevice chemistry)은 증기발생기 내부수 수화학과는 달라진다. 전열관 손상을 억제하기 위해서는 틈새수질을 적절히 제어하여야 하는데 이는 틈새수화학을 정확히 분석평가할 수 있는 기술을 기반으로 하여야 한다. .기존의 틈새수질을 계산하는 방법으로는 증기발생기 내부수에 비해 틈새에서 화학종들이 얼마나 농축되는지를 가정하는 농축도 (concentration factor) 방법이 있으나 가정에 의한 불확실성으로 인해 틈새수질을 정확히 해석할 수 없었다. 그러나 원전 증기발생기의 잠복불순물 방출시험 자료로부터 틈새수질을 보다 정확히 평가할 수 있는 새로운 개념의 몰비지수(molar ratio index) 방법이 최근 EPRI에서 제시되었고 EPRI 산하의 많은 발전소에서 적용중이다. 본 연구에서는 PWR 원전 증기발생기의 틈새수화학을 평가할 수 있는 기술을 개발하기 위해 잠복불순물 방출시험 자료로부터 틈새에서의 몰비지수를 계산할 수 있는 CRAP (CRevice-chemistry Analysis Program) 전산프로그램을 작성하였다 CRAP를 국내원전에 적용하여 증기발생기 및 그 틈새에서의 수화학을 평가하였다.
자동차용 써모스타트 하우징 피팅부상의 침전물(스케일)에 대한 고장분석을 실시하였다. 에너지분산형분석기와 전자현미분석기를 이용하여 침전물이 부동액의 주요 첨가제 성분임을 확인하였다. 자세한 유기성분 분석을 위해 열분해 기체크로마토그래피/질량분석을 수행한 결과, 침전물의 주성분이 벤조산이며, 소량의 아세토페논, 벤젠 및 페닐계 화합물 등으로 이루어져 있음을 확인하였다. 더불어 침전물 생성 원인은 알루미늄 하우징과 고무호스 사이에 존재하는 틈새 공간에 부동액 성분의 침전에 따른 틈새부식에 기인한 것으로 판단된다. 이런 결과를 바탕으로 하여 써모스타트 하우징상의 침전물 생성과 틈새부식을 재현할 수 있는 가속시험기법을 개발하였다. 가속인자(온도, 습도)를 변화시키면서 실제 가동조건을 묘사하였다. 가속시험에서 얻은 침전물을 성분 분석을 통해 완벽히 재현되었음을 확인하였다.
발전소 정상운전 및 정지기간 중 2차측 급수를 통하여 증기발생기 안으로 불순물이 유입되며, 운전중에 과열도가 높은 중기발생기 세관과 튜브쉬트등의 틈새에는 불순물의 농축도가 심해지며 이로인해 전열관이 부식손상을 입는다. 잠복불순물은 출력감발 및 정지기간 중에 증기발생기 급수의 냉각에 따라 불순물의 용해도차로 인해 재방출된다. 본 연구에선 89년부터 94년사이에 행하여진 원전 현장의 잠복불순물 방출시험자료를 이용하여 데이터베이스를 작성하였으며, 이중의 일부를 입력자료로 사용하여 Framona 전산코드작업을 수행한 결과 틈새의 pH 변화를 년도별로 비교할 수 있었다. 비교결과 년도가 지날 수록 증기발생기의 틈새에서의 pH는 낮아짐을 볼 수 있었으며 현장의 년도별 증기발생기 세관 관막 음수 증가 경향과 잘 일치하였다.
1994년 11월에 나타난 고리 1호기 증기발생기의 전열관 누설에 대한 원인을 조사하기 위하여 인출 전열관의 파손 분석과 슬러지 분석 및 pH 분석 등을 수행하였다. 손상원인은 국부적인 염기도 상승과 부식전위 상승에 따른 2차측 응력부식균열(ODSCC)로 밝혀졌다. 전열관 표면과 접한 관판 상부의 퇴적슬러지 끝단에 형성된 틈새에서 나타나는 비등현상으로 $Na^{+}$ 등의 양이온이 농축하게 되며, Cl$^{-}$ 등의 음이온 증발로 인하여 국부적으로 염기도의 상승현상이 야기되었다. 또한 재 가동시 전열관 표면에 침착된 잔류 구리와 용존산소의 결합으로 부식전위가 상승되었다. 이와 같은 ODSCC 발생환경은 1990년이래 지속적으로 형성된 것으로 판단된다.
1994년 11월에 나타난 고리 1호기 증기발생기의 전열관 누설에 대한 원인 조사결과, 손상원인은 2차측 응력부식균열(ODSCC)로 밝혀졌으므로, 이에 따른 단기적인 손상완화대책으로 (1) TiO$_2$와 보론산을 첨가한 틈새 세정, (2) TiO$_2$를 첨가한 하이드라진 담금, (3) $Na^{+}$/Cl$^{-}$ 몰비 조절, (4) 용존산소 제거, (5) T$_{HOT}$ 감소 등을 선정하였다. 이와 같은 완화 대책을 적용한 경우의 ODSCC 손상진전율을 확률론적으로 분석한 결과, 증기발생기교체(1998년 예정) 이전까지 전열관 누설에 의한 운전정지 가능성은 매우 낮게 나타났다.
원자력 발전소 증기발생기의 1차측 및 2차측 응력부식균열에 대한 온도감소 효과를 고리 1호기의 현장 데이터를 근간으로 분석하였다. 고리 1호기의 경우 출력을 100%에서 85%로 감소시키므로써, 고온관 온도는 320.5$^{\circ}C$에서 313.5$^{\circ}C$로 7$^{\circ}C$ 감소하였으며, 이와 같은 온도감소 효과로 PWSCC 손상률은 약 40%, ODSCC 손상률은 약 33% 감소하는 것으로 산출되었다. PWSCC의 경우 Weibull 기울기는 b = 5.6 에서 b : 3.8로 감소한 것으로 나타났다. PWSCC의 억제방안으로는 출력감발에 의한 온도감소가 가장 효과적이지만, ODSCC의 경우에는 틈새 분위기의 변환이 큰 역할을 하는 것으로 나타났다.
원전 안전주입계통 역지밸브의 유지보수 작업과 관련하여 작업자 방사성 피폭저감과 고가 부품의 재사용을 위해 방사능으로 오염된 이들 밸브를 화학제염법으로 제염을 수행하였다. 화학제염 후 역지밸브 내부 틈새에 잔류한 미세 고형입자를 제거하기 위해 초음파세척을 병행하였다. 역지밸브 disk arm holder를 사용한 사전 시험결과를 토대로 제염공정과 제염시약량을 결정하였으며 제염에 의한 부식산화물 용해거동, 방사능 제거거동과 재료부식거동을 조사하였다. 화학제염에 이은 초음파 적용결과, 초기 방사능의 93-95%가 제거되었으며 역지밸브 구성재질인 Type 304 stainless steel, Inconel-600 및 Stellite-6 에 대한 일반부식량은 각각 $ 2.1$\times10^{-2}$ , $6.0\times10^{-2}$ 및 1.7 mil 로써 일반부식 허용한계치의 3.3%, 24.0 % 및 2.7% 수준을 나타내어 제염효과와 재질건전성 면에서 효과적이었다.
처분된 폐기물에서 용해도가 큰 핵종이 침출될 때, 그 핵종의 용해도에 의해 조절되거나 조화 용해하지 않는 경우가 있다. 예를 들면 원자로 운영시 핵분열 생성물의 일부는 그레인 경계나 핵연료와 피복재 사이의 틈새에 축적될 수가 있다. 사용후 핵연료 처분장에서 이와 같이 축적된 핵분열 생성물중 세슘이나 요오드와 같이 용해도가 큰 핵종은 용기가 부식되면 지하수내에 급격하게 녹게된다. 이와 같이 틈새에 녹아있는 용해도가 큰 핵종의 이동현상을 시간 및 공간의 함수로 모사하고 그 수치 결과를 제시하였다. 전구간에서 유효한 근사해를 제시하고 이를 초기 및 후기 접근해와 Laplace 변환을 수치 재변환으로 얻은 해들과 비교함으로 검증하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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