국내에 산재해 있는 휴ㆍ폐광산은 주변의 하천이나 농경지에 지속적인 중금속 오염원을 제공하면서 많은 문제점을 발생시키고 있다. 여러 종류의 중금속으로 오염된 토양에 대하여 안정화 공법의 적용가능성을 알아보기 위한 실험을 실시하였다. 오염토양에 적절한 복토첨가제로 생석회와 석회석을 사용하여 첨가제를 넣지 않은 dh염토양과 중금속 용출율을 비교 ㆍ분석하였다. 이 결과 안정화 첨가제들이 Cd, Pb, Zn등의 중금속 용출을 억제하는데 높은 효율을 보여줌을 확인할 수 있었으며, 첨가제를 넣지 않은 토양과 비교한 결과 약 40배 이상의 용출율 감소를 보였다. 또한 실험 시에 첨가제 각각의 함량을 1%, 2%, 5%로 설정하여 현장 적용시 복토에 첨가할 적절한 양을 산출해 낼 수 있도록 하였다. 첨가제 주입으로 인한 용출율 감소는 하나의 중금속에 국한되는 것이 아니라 여러 원소를 동시에 효과적으로 안정화시킬 수 있는 것으로 나타났다. 본 연구 결과는 오염토양에 토양안정화공법을 적용 시에 중요한 자료로 이용될 수 있을 것으로 판단된다.
폐광산은 방치된 광미 등으로 인하여 주변환경에 복합적인 중금속 오염을 야기한다. 이를 방지하기 위하여 국내에서는 1990년대 중반부터 석회석 등의 안정화제와 복토를 이용한 안정화 공법을 기반으로 토양개량사업이 시행 중이다. 복원된 토양의 상부에서는 작물의 재배로 인해 중금속이 고정된 안정화 층이 지화학적 변화를 겪게 되며 이에 따른 중금속의 용출 및 이동이 가능하므로 토양개량사업을 마친 토양에 대한 질 평가 등의 사후 관리는 반드시 필요하다. 토양의 질 평가를 하기 위해서는 이화학적 분석 또는 생물학적인 분석을 개별적으로 하기보다는 이들을 결합한 종합적인 분석이 필요하며 이를 통해 토양의 생태기능상태(ecological functional state)를 평가할 수 있다. 본 연구에서는 대상시료로 경상북도 봉화군 풍정 광산, 전라남도 광양시 점동 광산, 충청남도 서산시 서성 광산 인근 안정화 처리 토양과 안정화 처리가 되지 않은 오염, 비오염 토양을 선정하였다. 토양의 이화학적 성질인 pH, CEC, LOI와 중금속 농도를 측정하였고, 미생물 효소활성도와 비소환원유전자를 정량하였다. 다변량 통계분석을 바탕으로 모든 데이터를 분석하여 토양 생태기능상태를 평가하였다. 안정화 심도 토양과 상부복토, 하부오염토 간의 상관관계를 확인한 결과, 안정화 심도 토양에서 중금속의 농도가 높게 측정되었다. 그리고 풍정광산에서는 안정화 처리 심도 토양이 하부오염토와 유사한 특성을, 점동, 서성 광산에서는 안정화 심도 토양이 상부복토와 유사한 특성을 나타내었는데 이는 점동, 서성 광산 주변 상부복토의 생태기능상태가 좋지 않을 수 있음을 시사한다.
중금속으로 오염된 부지는 다양한 공법으로 복원이 가능하나 오염부지가 비교적 넓은 경우 중금속을 부지로부터 제거하는 적극적 공법은 기술적 어려움과 비용의 문제로 쉽게 사용할 수 없다. 그러므로 토양에서 중금속의 용출을 차단 및 지연하는 안정화 공법이 보다 현실적이라 할 수 있다. 본 연구에서는 국내의 비교적 큰 규모의 중금속 오염토양인 제련소 오염토양을 대상으로 magnetite, hematite, zeolite-A, zeolite-X, zeolite-Y, zinc oxide, calcium oxide, carbon trioxide, manganese oxide, manganese dioxide, fish bone, sodium phosphate 등의 다양한 안정화제의 적용성실험을 수행하였다. 비소, 납, 구리, 니켈, 아연 등의 다중 중금속으로 오염된 토양의 경우 1종의 안정화제로 안정화가 어려우며 기존 연구에서 보고된 특정 중금속의 안정화에 우수한 성능을 갖는 안정화제의 경우에도 다른 중금속의 안정화에 기여하지 못하거나 용출을 촉진하는 경향을 보였다. 시간이 경과함에 따라 안정화 효율이 증가하였다. 니켈과 납의 경우 calcium oxide, carbon trioxide, manganese oxide 등의 안정화제가 효과가 있으며 특히 연속추출에서 물에 의한 추출부분에서 안정화 효율이 높았다. 구리의 경우 manganese oxide, zeolite 등이 효과가 크며 연속추출에서 exchangeable 추출부분에서 안정화 효율이 높았다. 비소의 경우 magnetite에 의한 안정화 효과를 보이며 대부분의 metal oxide와 phosphate 에 의해 용출이 촉진되는 부작용을 보였다. 그러므로 다양한 중금속으로 오염된 토양의 경우 2종 이상의 안정화제를 사용하여야 하며 역효과를 일으키는 안정화제의 사용을 배제하고 중금속의 농도에 따라 사용량 및 안정화 기간을 달리하여야 할 것으로 판단된다.
본 연구에서는 휴.폐광산 인근 납(Pb), 카드뮴(Cd), 비소(As)로 오염된 논토양에 대하여 $(NH_4)_2HPO_4$, $Na_2HPO_4{\cdot}12H_2O$, $Ca(H_2PO_4{\cdot}2H_2O$, $Ca(H_2PO_4)_2{\cdot}H_2O$, $H_3PO_4$를 안정화물질로 선정하여 $PO_4/Pb_{total}$의 몰비를 0.5, 1, 2, 4로 안정화 처리하였다. 안정화효율 평가를 위해 토양오염공정시험법과 TCLP(EPA Method 1311)를 수행한 결과, 납의 경우 $H_3PO_4$와 $Ca(H_2PO_4)_2{\cdot}H_2O$가 토양환경보전법상의 '가' 지역 기준을 만족하였으며, 특히 $H_3PO_4$의 경우 몰비가 증가할수록 안정화 효율이 급격히 증가하였다. 카드뮴은 납에 비하여 안정화효율이 매우 낮게 나타났으며, 비소의 경우 대부분의 안정화물질에서 안정화효율이 거의 나타나지 않거나 오히려 용출농도가 증가하였다. $H_3PO_4$가 다른 인산염 물질에 비해 납의 안정화에 높은 효율을 나타낸 것은 $H_3PO_4$에 의한 토양 pH의 저하로 인한 $Pb^{2+}$의 용출과 함께 $PO_4$가 반응하여 생성물인 hydroxypyromorphite(HP) 형성되었기 때문으로 판단된다. 연속추출법을 통한 안정화처리 전.후 토양내 중금속 결합형태의 변화는 $H_3PO_4$의 경우 5단계인 Residual fraction의 비율이 약 60% 정도 증가하였고 XRD 분석결과 $H_3PO_4$에서만 hydroxypyromorphite peak가 발견된 것과 일치하였다.
본 연구에서는 제련소 주변 납 오염 현장 토양의 위해성 저감을 위한 안정화 적용 효과를 알아보고자 대표적인 상업용 안정화제를 적용 후 안정화 전후의 토양 중 납의 용출 안정성을 TCLP (Toxic Characteristic Leaching Procedure)와 SPLP (Synthetic Precipitation Leaching Procedure) 용출시험을 통해 평가하였으며, 안정화 후 토양내 납의 존재형태 변화를 연속추출(sequential extraction procedure)분석을 통하여 파악하였다. 중금속 오염 토양 안정화 성능을 보유하고 있으며 대량으로 공급이 용이한 안정화제인 석회석, AC-2 (Amron), Metafix (Peroxychem)을 후보로 선정하였다. XRD 분석 결과 AC-2는 CaCO3, MgO의 결정성을 가지고 있었으며, Metafix는 Fe7S8의 결정성을 보유하는 것으로 확인되었다. 안정화 후 토양의 SPLP 용출 시험에서는 대부분의 모든 안정화제 적용 조건에서 국내 환경부 먹는물 기준을 만족하였으며 TCLP 용출시험결과에서는 77.0%의 높은 안정화 효율을 보여주었다. AC-24%와 Metafix 4% 적용에서 SPLP 용출액 중 납의 농도를 검출 한계치 이하로 저감되었으며 TCLP 기준 안정화 효율이 90% 이상인 것으로 확인되었다. 연속추출 결과 Metafix 적용 토양은 이동성이 높은 1, 2단계의 분획 비율이 감소하고 가장 안정한 5단계의 분획 비율이 증가되는 것으로 나타났다. 본 연구의 결과를 종합하였을 때 안정화 효과가 높은 순서는 Metafix>AC-2>석회석인 것으로 판단된다.
본 연구에서는 기존 오염토양 안정화처리 시공방법의 문제점에 대한 해결을 위하여 개발한 혼합포설방식 안정화장비의 현장 적용성 및 시공성을 현장실증시험 및 실내시험을 통하여 검증하였다. 현장 실증시험을 통하여 안정화장비의 현장 적용성을 확인하였으며, 현장 교반토의 석회석 분포 및 CaO 함량 분석 등의 실내시험을 통하여 기존 오염토양 안정화처리 시공방법에 비해 개발된 안정화장비 시공방법의 안정화제 교반성이 더 우수한 것을 확인하였다.
이 연구는 폐석탄광 주변 토양을 대상으로 토양 내 비소 안정화를 위한 광산슬러지 펠렛의 적용성을 확인하고 효과적인 안정화 효율평가 방법을 제시하고자 하였다. 함태, 동원, 동해, 옥동탄광 주변 경작지에서 토양을 채취하여 비소 농도를 확인한 결과 함태탄광을 제외한 나머지 폐석탄광 주변 토양에서 토양오염우려기준을 초과하는 비소농도를 보였다. 광산슬러지 펠렛은 미강과 광산슬러지를 혼합하여 제조하다. 분말형태의 광산슬러지에 비해 광산슬러지 펠렛은 운반과 안정화 시공과정에서 분진의 발생이 발생하지 않아 적용성이 높고 광산슬러지가 갖는 비소 안정화 효율을 유지하고 있는 것으로 나타났다. 칼럼실험을 통해 폐석탄광 주변 토양 내 비소 안정화에 광산슬러지 펠렛의 활용 가능성을 평가한 결과 기존의 토양 안정화제로 주로 사용한 석회석과 제강슬래그 보다 더 효과적인 것으로 나타났으며, 토양 내 비소 안정화 효율 평가방법으로는 $0.43M\;HNO_3$또는 $1M\;NaH_2PO_4$용액을 이용한 용출법이 적합한 것으로 나타났다.
거풍광산 주변 밭의 오염된 중금속을 토양오염공정시험법과 TCLP를 이용하여 분석한 결과 비소, 납, 카드뮴, 구리, 아연과 같은 중금속의 농도가 전국 토양 평균치를 초과하는 것으로 나타났다. 본 연구에서는 중금속 오염된 토양의 안정화를 위해서 구연산칼슘인산염 용액을 이용하는 방안에 대한 기초연구를 실험실 조건과 현장 조건에서 수행하였다. 실험실 조건에서 구연산칼슘인산염 용액을 투여한 실험 결과, 고압멸균처리한 반응조에 비해 토착미생물 군집이 존재하는 반응조에서 용존 인산염의 농도가 현격히 감소하였으며, 중금속 안정화율도 높다는 것을 확인하였다. 현장 실험에서도 구연산칼슘인산염 용액 투여가 용존 인산염 감소와 중금속 안정화 결과를 가져왔다. 이는 미생물의 인산염 사용이 중금속 안정화 향상에 도움이 되었음을 의미한다. 현장 실험에서 미생물군집을 분석한 결과, 구연산칼슘인산염 용액 투여로 다양성이 증대되었으며, Anaerofilum과 Treponema 같은 혐기성 미생물 개체가 우점종으로 발현되는 결과를 얻었다. 이러한 결과들을 살펴볼 때, 구연산칼슘인산염의 투여로 인한 토착미생물 신진대사 활성화를 통해서 토양 내 혐기성 환원 조건을 제공하거나 토양미생물이 인산염을 중금속 안정화에 이용되기 쉽게 도와주는 미지의 기작을 통해서 해당 현장의 중금속 안정화에 기여한 것으로 해석된다.
제강슬래그와 석회석을 이용하여 비소로 오염된 농경지 토양으로부터 비소 용출을 안정화 시키는 배치 및 대형 칼럼 실험을 실시하여, 제강슬래그와 석회석이 토양 내 비소안정화에 효과적으로 사용될 수 있음을 입증하였다. 토양의 비소 농도가 토양오염우려기준 농도의 약 2배(12.3 mg/kg)인 전남 광양 주변 초남광산 주변에 위치한 밭토양을 대상으로 안정화 실험을 실시하였으며, 안정화제로 사용한 제강슬래그 이화학분석 결과 비소 공침 효과가 높은 Ca, Fe, Al, Mg 산화물 함량이 70% 이상을 차지하는 것으로 나타났다. 안정화제 종류별 비소 용출 저감 효과를 규명하고 최적 안정화제 주입 비율을 선정하기위한 배치실험을 실시하였다. 오염토양 대비 석회석(또는 제강슬래그)의 첨가 비율을 1, 2, 3% 로 설정하여 비소 용출 저감 효율을 규명하는 실험을 실시하였으며, 석회석과 제강슬래그를 다양한 비 율로 혼합한 혼합안정화제도 실험에 사용하였다. 배치실험 결과 오염토양으로부터 용출되는 비소 농도는 1% 와 3% 석회석 첨가에 의해 안정화제를 첨가하지 않은 오염 토양의 비소 용출 농도 대비 각각 51%, 62% 감소하였다. 1%와 3% 제강슬래그를 오염토양에 첨가한 경우 비소 용출 농도는 각각 46%, 52% 감소하였다. 석회석 1%+제강슬래그 1%, 석회석 1%+제강슬래그 2%, 석회석 2%+제강슬래그 1%를 첨가하여 실험한 경우, 비소 용출농도는 각각 63%, 62%, 72% 감소하였다. 비소 용출 농도 및 용출 누적량을 계산하여 안정화공법에 의한 비소 오염 토양의 장기적 안정화를 예측하고자 인공강우에 의한 연속 용출 실험을 실시하였다. 배수시스템 및 격자형의 하부 스크린이 설치된 직경 15 cm, 높이 100 cm 의 대형 아크릴 칼럼을 제작하였으며, 용출시험 결과로부터 비소 용출 저감 효과가 뛰어난 석회석 2%+제강슬래그 1%를 혼합하여 연속 칼럼 실험의 안정화제로 사용하였다. 안정화제를 첨가하지 않은 칼럼의 경우 인공강우에 의한 비소 용출 농도는 시간이 지남에 따라 약 $50-80\;{\mu}g/L$ 를 유지하였다. 2% 석회석과 1% 제강슬래그를 오염토양과 혼합한 칼럼의 경우 비소 용출 농도는 1년 이내에 80% 이상 감소하였으며, 지하수 생활용수기준치인 $50\;{\mu}g/L$ 보다 낮게 나타나 오염토양으로부터의 비소의 안정화 효과는 매우 높은 것으로 나타났다. 석회석과 제강슬래그의 비소 안정화 기작을 규명하기위해 석회석과 제강슬래그를 3가비소(arsenite) 용액과 혼합하여 반응시 켜 공침된 광물 결정에 대하여 SEM/EDS 분석을 실시한 결과 방해석($CaCO_3$) 이외에 포틀랜다이트(portlandite)와 칼슘-비소 산화물(Ca-As-O 계열)이 추가로 생성된 것으로 나타났으며, 이러한 추가 생성 광물에 의한 비소 포획이 주요 비소 고정 기작인 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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