동시 질산화 탈질은 낮은 DO 농도로 유지되는 동일한 반응조에서 질산화 반응과 탈질 반응이 동시에 발생함을 의미한다. 동시 질산화 탈질 반응을 모사할 수 있는 몇몇 수학적 모델들이 개발되었지만, 모델 구조가 복잡하거나 모델을 적용하기 위한 다양한 제반 지식을 얻어야만 정확한 결과를 얻을 수 있어 범용적인 모델 적용에 한계점이 있는 단점이 있었다. 이와 같은 문제를 해결하기 위해, 동시 질산화 탈질 반응이 반응기 내 DO 농도의 부분적 부재로 발생한다는 가정 하에, 만약 활성슬러지모델을 사용하여 동시 질산화 탈질 반응의 거동을 해석할 수 있다면, 모델의 구조가 다른 개발된 모델들보다 복잡하지 않고, 다양한 운전 조건에서 모델이 활용될 수 있을 것으로 판단하였다. 하지만 기존의 활성슬러지 모델로는 호기 조건에서 발생하는 탈질 반응을 표현하기 어려운 점이 있기 때문에, 본 연구에서는 활성슬러지 모델을 수정함으로써 동시 질산화 탈질 반응을 해석하고자 하였다. 활성슬러지 모델 No.1(ASM1)이 선택이 되어 탈질 반응식이 수정되었으며, 수정된 ASM1의 시뮬레이션 결과는 측정값의 거동을 잘 모사하였다. 이를 통해 수정된 ASM1은 실험 결과에 기반하여 구한 ${\eta}_g$의 값과 호기 조건에서의 탈질 반응을 모사하기 위해 수정된 Monod 식의 영향으로 모델의 구조가 본 연구의 실험 결과에서 확인된 동시 질산화 탈질 반응을 해석할 수 있도록 구성되었다고 사료된다.
축산폐수를 처리하기 위한 2상 혐기성소화(TPAD)공정을 생물학적 질소제거공정(BNR)과 결합하여 운전하였다. 질산화된 유출수를 TPAD 공정의 산생성 반응조로 반송할 경우 탈질반응이 산생성 반응에 미치는 영향과 효율을 관찰하였다. 질산화된 유출수의 반송은 유입된 COD의 VFA로의 전환율을 향상시켰다. 질산화된 유출수에 적응된 산생성 슬러지의 산생성 속도는 적응되지 않은 슬러지보다 6배 빠른 것으로 관찰되었다. 탈질반응은 생성된 VFA를 탄소기질로써 사용하였지만 산생성 활성도를 향상시킬 수 있었다. 탈질속도는 COD/N비에 영향을 받았지만, 질산성 질소에 대한 산생성 슬러지의 적응여부에 더욱 지배적인 영향을 받는 것으로 나타났다. 산생성 슬러지에 의한 탈질반응은 0차 반응을 보였으며 탈질속도는 1.31$\sim$1.90 mg/L$\cdot$h이었다. 반면, 질산화된 유출수에 적응된 산생성 슬러지의 탈질속도는 3.30 mg/L$\cdot$h로 거의 2배가 빠른 것으로 나타났다. COD/N비 10에서 1g의 질산성 질소를 탈질반응에 의해 제거하는데 소비된 COD의 양론비는 5.1$\sim$6.4 범위이었다.
부착 미생물을 이용한 다공성 담체 유동상 반응기는 하폐수중의 유기물 및 질소제거에 많이 적용되어져 왔다. 특히 생물막이 형성된 담체에서는 호기, 무산소 그리고 혐기영역이 공존하여 동시적 질산화/탈질 반응에 의한 질소제거에 유리한 환경이 제공된다고 알려져 있다. 이러한 반응을 활성화시키기 위해서는 담체표면과 내부에서 산소와 유기물등의 적절한 기질확산이 이루어져야 한다. 그러나 하폐수중의 유기물농도나 생물막의 마찰조건등 운전조건에 따라서는 표면에서의 종속영양균의 과잉성장에 의해 질소 제거 반응이 저해되기도 한다. 다공성 담체 유동상 반응기에 막모듈을 결합시킨 하이브리드 반응기는 단일조내에서 활성화된 동시적 질산화/탈질 반응으로 종래의 유동상 반응기에 비해 30% 이상 질소제거 효율이 증가하였다. 미소전극 연구를 통해 담체내부의 탈질율을 조사할 수 있으며 유동상 반응기에 비하여 하이브리드 반응기내 담체내부에서는 탈질반응에 대한 유기물의 확산에 대한 제한인자가 작으며 따라서 보다 높은 탈질율을 유지할 수 있음을 보였다.
연속 회분식 반응기에서 측정되는 기초 상용계측기의 프로파일은 공정 내에서 행해지는 제거반응의 진행 정도에 대한 정보를 제공할 수 있다. 특히 ORP(산화환원전위, Oxidation-Reduntion Potential, ORP) 프로파일에서 관찰되는 탈질 완료를 알리는 굴곡점(nitrate knee point, NKP)을 이용한 탈질 반응의 완료 감지는 널리 알려진 응용사례라고 할 수 있다. 그러나 ORP 굴국점의 재현성이 부족하고, ORP 신호 자체가 가지는 잡음 등의 문제로 탈질 반응의 완료를 감지한 공정 제어의 현장 적용은 미비한 상태이다. 본 논문에서는 이러한 기존의 문제점을 극복할 수 있는 대안으로 ORP 프로파일의 패턴을 인지하여 탈질의 종료 여부를 진단할 수 있는 알고리즘을 제안하였다. 동적 시간 와핑 방법을 사용하여 패턴인지를 수행한 결과, ORP 굴곡점의 출현 여부와 상관없이 공정의 탈질 완료 여부를 감지할 수 있었다.
상향류식 슬러지 블랭킷(USB) 반응조에서 탈질 및 메탄생성 동시반응에 N/C(${NO_3}^--N/COD$)비가 미치는 영향을 관찰하였다. 질산염을 첨가하지 않은 반응조에서 84%의 유입 COD가 메탄가스로 전환되었다. N/C 비가 증가함에 따라, 질소가스의 발생량은 증가하였으나, 메탄가스 발생은 감소하여 N/C 비 0.20 이상에서 중지되었다. 유입된 질산염은 완전히 질소가스로 탈질 되었으나 N/C비가 0.40에서는 유기탄소원의 부족으로 인해 질산염 제거효율이 40% 미만으로 감소하였다. N/C 비가 증가함에 따라 탈질반응에 의해 소비된 COD 양은 증가하였다. 메탄생성 반응은 N/C 비 0.05 이상에서 영향을 받기 시작하였는데, 이는 질산염과 이들의 탈질과정에서 발생된 중간생성물의 저해영향보다는 탈질과 메탄생성에 관여하는 미생물간의 유기탄소원에 대한 기질경쟁으로 설명될 수 있다. 동시 탈질과 메탄생성반응이 발생할 수 있는 임계 N/C 비는 0.20이었으며, 이 범위에서 유입된 COD는 탈질, 메탄생성 및 세포합성을 포함하는 기타 생화학적 반응들에 의해 92% 이상 제거되었다.
황-이용 탈질시 요구되는 알칼리도를 공급하기 위해 종속영양탈질을 동시에 이용하는 방안(종속/독립 동시탈질)의 가능성을 검토하였다. 이를 위해 $35^{\circ}C$에서 운전된 황 충전상 반응조에 $NO_3{^-}-N$ 및 $COD_{Cr}$이 각각 700~900 및 900~2500mg/L인 질산화된 침출수를 주입하며 종속/독립 동시탈질시 첨가된 외부탄소원의 종류 및 농도, 그리고 HRT가 탈질효율에 미치는 영향을 파악하였다. 종속/독립 동시탈질시 알칼리도 공급량을 0으로 유지하기 위해 종속영양탈질에 의해 제거되어야 하는 $NO_3{^-}-N$분율($HDNR_{fraction}$)은 탄소원별로 차이를 나타내었다. 메탄올과 아세트산 나트륨의 경우 이론적인 $HDNR_{fraction}$ 값에서 100%의 탈질효율을 얻었으나 글루코스와 당밀의 경우 이론치보다 높은 $HDNR_{fraction}$ 값이 필요하였다. 대부분의 탈질반응은 반응조 하단 11.5cm에서 완료되었으며, 이를 기준으로 계산한 종속/독립 동시탈질시 100% 탈질효율을 얻을 수 있는 EBCT와 용적부하는 각각 6.76 h와 $2.84kg-NO_3{^-}-N/m^3{\cdot}d$이었고, 최대 탈질율은 처리효율 89%에서 $5.05kg-NO_3{^-}-N/m^3{\cdot}d$이었다. 그러나 짧은 EBCT에서는 종속 영양균의 과도한 성장에 의한 반응조의 막힘현상이 발생하였는 바, 이는 역세척 또는 종속영양탈질과 황-이용 탈질의 분리운전 등의 대안으로 해결할 수 있을 것이다.
산화구리가 담지된 알루미나 흡수제/촉매를 이용하여 유황산화물과 질소산화물의 제거반응 특성을 고정층 반응기를 이용하여 고찰하였다. 반응온도가 증가할 수록 $350^{\circ}C$까지 탈질 효율이 증가하였으며 그 이상의 온도에서는 암모니아의 산화에 의하여 탈질효율이 감소하였다. 암모니아의 $NO_{x}$ 선택성은 $SO_{x}$ 가 존재하지 않는 경우에 $NH_3/NO_{x}$mole 비 1.0 까지 유지되었으나 $SO_{x}$ 가 존재하면 선택성은 매우 감소하였다. 동시제거 반응의 경우 $400^{\circ}C$ 이상에서 효과적이었으며 $350^{\circ}C$ 이하에서는 암모늄 염의 생성으로 인하여 탈질효율의 감소가 반응시간이 증가함에 따라서 감소하였다.
하 폐수내 질소제거효율을 향상하기 위한 다공성담체를 이용한 $A^2/O$ 변형공법을 개발하고, 유량조절을 통한 최적 질소제거를 확인하기 위한 실험을 수행한 결과, 담체를 충진 시킨 탈질 반응조내에서의 탈질 효율은 94-97% 이상으로 나타났으며, 체류시간이 짧을 경우 탈질효율이 떨어지는 것으로 나타나고 있다. 또한, 반응조의 효율성 및 경제성을 고려하였을 때 체류시간은 6시간 정도가 가장 좋은 것으로 나타났으며, 탈질 반응조에 부착시킨 결과 탈질률은 95% 이상으로 나타났으며, 탈질에 필요한 탄소원의 공급은 유입수와 동시에 주입하고, 질산성 질소가 탈질 반응조에서 탈질이 되고, 그에 따른 유기물과 암모니아의 농도는 탈질반응조내에서 2:1로 희석이 될 때, 반응조내의 질산성 질소의 농도는 1/3로 줄어드는 것으로 나타났다. 그리고, 유입수와 질산성 질소의 1:1 유입될 때, 탈질 반응조내에서의 1:1로 희석이 될 경우, 반응조내의 질산성 질소 농도가 1/2로 줄어들었고, 1:2의 유입수와 질산성 질소의 대비일 경우에는 62% 정도의 제거효율을 나타내고 있다. 이것으로 볼 때, 질소 제거효율은 질산성질소의 유입을 유입수에 대비하여 높여줄 경우 질소제거율이 높아지는 것으로 나타나고 있다.
본 연구에서는 독립영양 황탈질반응을 이용한 질산성 질소 처리 반응 벽체의 탈질능과 미생물학적 안정성을 확인하기 위하여 황/석회석과 독립영양 황탈질 미생물을 이용한 칼럼 반응기를 상향식으로 500일간 운전하여 시간과 깊이에 따른 질산성 질소의 제거 효율을 분석하였으며, 반응기 내부의 미생물 군집 변화를 16S rDNA-cloning 염기서열 분석법 및 DGGE 기법으로 분석하였다. 실험 결과, 미생물의 대사 활동에 따라 칼럼 깊이 별로 질산성 질소 제거율 및 미생물 군집 분포의 큰 차이가 나타났다. 칼럼 반응기의 질산성 질소 제거율은 99%에 달하였으며, 특히 칼럼 아래쪽에서 질산성 질소 제거율이 매우 높게 나타났다. 시간에 따른 제거율은 칼럼 운전 100일 후부터 큰 차이를 나타내지 않았다. 초기 접종원에서는 독립영양 황탈질 미생물인 OTU DE-1, Thiobacillus denitrificans의 비율이 15%에 불과하였으며 반응기 운전 초기에는 접종원 및 100일 운전 후 반응기의 윗부분에서 종속영양 탈질 미생물인 OTU DE-2, Cenibacterium arsenioxidans와 DE-3, Geothrix fermentans가 78%와 90%로 높은 비율을 차지하여 종속영양탈질 미생물들이 우점종을 차지하였다. 그러나 OTU DE-1은 100일 후에 칼럼 아래쪽에서 94%의 비율을 차지하여 우점종이 되었으며, 500일 운전 후 분석한 결과 칼럼 전체에서 86%를 차지하여 독립영양 황탈질 미생물이 안정적으로 적응하였음을 알 수 있었다.
$V_2O_5/TiO_2$계 촉매상에서 $NH_3$에 의한 $NO_x$의 선택적환원은 310의 지구온난화지수를 갖는 $N_2O$의 또 다른 인위적인 배출원이 될 수 있는 것으로 보고되고 있으므로, 본 총설은 화석연료를 연소시키는 화력발전소용 상기 촉매상에서 SCR 탈질반응 동안에 $N_2O$ 생성과 관계되는 주요 변수들의 유의성을 다루고자 한다. $NH_3$-SCR 탈질반응에서 $N_2O$ 배출은 $NH_3$ 산화반응에 더하여 반응 중에 존재하는 $NO_x$와 $NH_3$ 간의 부반응을 통해 일어나 이 부반응들의 정도는 SCR 촉매의 활성성분인 $V_2O_5$의 함량과 조촉매의 종류($WO_3$와 $MoO_3$), 반응온도, $NO_2/NO_x$ 비율, 산소농도, 공간속도, 수분함량, 열처리 등과 같은 유입가스 조건과 운전변수 및 화력발전소 현장에 설치된 상용 SCR 탈질공정에서 격은 촉매의 이력에 크게 의존한다. 상기의 모든 변수들이 탈질반응에서 $N_2O$ 생성과 관계된다고 할지라도, 몇몇 핵심변수들이 $N_2O$ 생성에 미치는 영향과 상용 SCR 공정에서 $N_2O$ 생성을 억제할 수 있는 방안이 고찰되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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