환경 요구 조건의 강화로 오래된 탈질 설비에 대한 성능 개선이 필요하다. 본 연구에서는 전산 해석 기법을 이용하여 성능 향상의 가능성을 제시하고자 하였다. 입구 안내 깃과 곡확산부 등 설비 내 유로의 기하학적인 형상의 수정과 암모니아 분사량의 제어 등 설계와 운전 조건을 둘 다 변경하여 해석을 수행하였다. 촉매 층에 유입되는 혼합가스의 유동 균일성과 NH3/NO 조성비, 설비의 압력 강하 등 3가지 성능변수 관점에서 기존에 운영되는 조건과 본 연구에서 제시된 조건을 비교하였다. 전산 해석에서 적용된 유동장의 범위는 연소로 절탄기의 출구에서 공기 예열기의 입구까지로 탈질 설비의 전 영역이다. 전산 해석 도구로 열유체 전용 소프트웨어인 ANSYS-Fluent를 사용하여 유동 특성을 해석하여 성능을 도출하였고 최적화 알고리즘인 Design Xplorer를 사용하여 암모니아의 분사량을 노즐별로 조절하였다. 변경된 설비 조건은 기존의 조건과 비교하여 유동 균일성과 NH3/NO 조성비는 각각 45.1%와 8.7% 향상되었으나 전체 압력 강하는 1.24% 증가하였다.
최근 사업장 질소산화물(NOx) 배출허용기준 강화(2019년 1월 적용)에 따라 다량 배출사업장에서 배출되는 질소산화물을 배출허용기준 이하로 만족하기 위한 노력이 필요하다. 대표적인 질소산화물 저감 방법으로 선택적 촉매 환원법(selective catalytic reduction, SCR)을 주로 사용하고 있으며, 일반적으로 세라믹 허니컴(ceramic honeycomb) 촉매를 사용하고 있다. 본 연구에서는 높은 열적 안정성과 기계적 강도를 가지는 금속지지체 탈질 코팅촉매를 적용하여 제철소에서 배출되는 질소산화물를 저감하기 위한 연구를 수행하였다. 금속지지체 코팅촉매는 최적화된 촉매슬러리(catalyst slurry) 코팅방법을 통해 제조하였고, 내마모 시험과 굽힙 시험을 통해 코팅된 촉매가 균일하고 강건하게 부착되어 있음을 확인하였다. 금속지지체가 가지는 우수한 열전도 특성으로 인해 저온영역(200 ~ 250 ℃)에서 세라믹 허니컴 촉매보다도 우수한 탈질효율을 보였다. 또한 경제적인 촉매 설계를 위해 금속지지체 표면 상에 코팅되는 촉매의 최적 코팅량을 확인하였다. 이러한 연구결과를 바탕으로 제철소 배기가스 모사환경에서 상용급 금속지지체 코팅촉매에 대한 준파일럿 탈질 성능평가를 수행하였고, 저온영역(220 ℃)에서도 배출허용기준치(60 ppm 이하)을 만족하는 우수한 성능을 나타내었다. 따라서 물리화학적 특성이 우수한 금속지지체 코팅촉매가 최소량의 촉매 사용으로도 우수한 탈질 성능을 나타내었으며, 넓은 비표면적을 가지는 고밀도 금속지지체 적용을 통해 배연 탈질 촉매 반응기의 콤팩트화 및 소형화가 가능하였다. 이러한 결과를 바탕으로, 본 연구에서 사용된 금속지지체 코팅촉매는 제철소뿐만 아니라 화력발전, 소각장, 선박, 건설기계 등 다양한 산업 분야에 적용할 수 있는 새로운 형태의 촉매가 될 것이다.
전자공여체로 황 입자를 충전시킨 상향류 고정상에서 유입수의 $NO_3{^-}$-N 농도를 일정하게 유지하고 체류시간과 온도를 변화시키면서 독립영양 탈질실험을 실시한 결과, 체류시간 및 온도가 감소함에 따라 처리수의 $NO_2{^-}$-N 및 발생가스의 $NO_2$ 농도가 증가하면서 탈질효율이 악화되고 가스발생량은 감소하였다. 제거된 $NO_3{^-}$-N 1g당 소모된 알칼리도의 양은 실험조건에 따라 차이를 나타내어, 체류시간 영향 실험에서는 3.44~5.71 g. 평균값 4.67 g로 이론값인 4.57 g에 근사하였으나, 온도 영향 실험에서는 6.58~13.41 g, 평균값 9.12g은 이론값의 2배 정도되었다. 제거된 $NO_3{^-}$-N 1 g당 생성된 $SO_4{^{2-}}$의 양은 체류시간 영향 실험에서는 6.99~9.69 g, 평균 8.20 g이었으며, 온도 영향 실험에서는 6.44~8.16 g, 평균 7.51g으로 이론값인 7.54 g에 가깝게 나타났다. 반응조 길이 방향에 따른 탈질은 반응속도상수가 0.1648/hr인 1차반응으로 그리고 황산염 생성은 반응속도상수가 241/hr인 0차반응으로 나타났으며, 온도보정계수는 평균 1.130으로 계산되었다. 그러나 질소수지를 따진 결과 이론치와 실측치간에 큰 차이를 보여 이의 규명을 위한 연구가 요망된다.
본 연구에서는 생활폐기물 매립지에서 발생되는 침출수에 함유된 고농도 $NH_4{^+}$-N 및 T-N의 적정처리를 위하여 pilot 규모의 MLE 공정을 이용하여 생물학적 질산화/탈질을 실시한 결과 $NH_4{^+}$-N온 99%이상, T-N은 88%정도의 처리효율을 얻을 수 있었으며, BOD/$NH_4{^+}$-N비를 약 3.5로 유지할 경우 T-N온 $0.09kgN{\cdot}m^{-3}{\cdot}day^{-l}$정도 제거되는 것으로 나타났다. 또한, 질산화/탈질과정에서 $NH_4{^+}$-N 산화량에 따른 알카리도 소비량은 평균 $3.4{\sim}3.5kgAlk{\cdot}kgNH_4{^+}-N^{-1}$정도로 나타났으며, 외부탄소원으로 투입된 메탄올에 대한 탈질균의 적용 기간은 약 20일 정도가 필요한 것으로 나타났다. 또한, 질산화조에 유동상 메디아를 투입한 결과 투입하지 않았을 때에 비하여 $SV_{30}$가 2배 정도 양호하게 나타났다.
선택적 촉매 혼합법은 대용량의 화력 발전시스템에서 질소산화물을 제거하는 방법으로 많이 사용되고 있다. 분사된 암모니아와 유입된 배기가스의 균일한 혼합은 촉매 층에서의 탈질 환원 과정에서 매우 중요하다. 본 연구에서는 탈질설비의 암모니아 분사시스템 설계과정에 전산해석 기법을 적용하였다. 적용 모델은 현재 가동되고 있는 800 MW급 석탄 화력 발전소의 탈질설비이다. 유동 해석 범위는 암모니아 분사 시스템 입구에서 촉매 층 후단부이다. 2차원 유동장을 선택하였고 비압축성으로 가정하였다. 상용 소프트웨어인 ANSYS-Fluent를 사용하여 정상 상태의 난류 유동을 해석하였다. 설계 변수로는 암모니아 분사 시스템에서의 노즐 배치 간극과 분사 유량으로 4가지 경우에 대해 결과를 분석하였다. 촉매 층 입구에서의 몰 비에 의한 평균제곱근오차 값을 최적화 변수로 선정하였고 실험계획법을 기반으로 한 최적화 알고리즘을 도입하였다. 노즐 피치와 유량을 동시에 조절한 경우가 유동 균일성 관점에서 가장 우수하였다.
본 연구는 실제 운영중인 영동에코발전본부 1호기 125 MW 우드펠릿 발전소를 대상으로 탈질설비 운전조건이 NOx 발생량에 미치는 영향을 시험하였다. SNCR 요소 유량 증가에 따라 NOx 농도는 점차 감소하였으나 SCR 후단 암모니아 슬립은 상승하였다. 시험대상 보일러는 고온의 내부온도로 인해 SNCR 운영에 불리한 구조이며 노즐의 최적위치 검토가 필요할 것이다. SCR 희석공기 온도변화는 NOx 발생량에 영향을 미치지 않았다. SCR 암모니아 유량 증가는 SCR 후단 NOx 농도를 감소시켰고 NOx 제거효율도 증가시켰다. 다만 암모니아 슬립 자체 기준치를 초과하지 않는 암모니아 유량 111 kg/h가 최대 운전기준으로 추정된다. SCR 믹서 압력 상승은 NOx 농도를 감소시키고 제거효율도 최대로 측정되어 NOx 생성을 가장 효과적으로 억제하는 변수로 파악되었다.
광주 지하수의 대수층은 주로 원형의 화강암 저지대 분지에 형성되어 있으며, 동남부 무등산(1,187m) 일대가 지하수의 주요 함양원 이다. 총 7,540 여 개의 지하수 관정으로부터 하루에 양수되는 추정 배출량은 59,455㎥ 이상으로 보고되고 있다(건설교통부,2000년). 도심지에서는 지하수가 생활 및 공업용수로 주로 이용되나, 농촌지역에서는 음용수 및 농업용수로 사용되고 있다. (중략)
높은 COD 농도의 유입수질에 따른 Bacillus 균주의 유기물 및 영양소 제거특성을 파악하고자 실험실 규모의 3가지 다른 기질 조성을 가지는 회분식 반응조(Rl, R2, R3)를 운전하였다. $NH_4^+$-N 및 $COD_{cr}$, 농도는 호기적 상태에서 95% 이상 제거되었으며, 각 반응조의 $NH_4^+$-N 및 $COD_{cr}$, 제거율은 각각 22.6 와 90.5%(Rl), 23.9 와 65.8%(R2), 30.2와 86.4%(R3)이었다. $NH_4^+$-N의 제거는 $NO_3^{-}$-N의 농도가 충분히 공급이 될 경우 제거효율이 높은 것으로 나타났고, 초기 nitrite의 농도가 높을 시에는 COD 처리효율을 크게 떨어뜨림을 알 수 있으며, 탈질에 이용되는 탄소량은 거의 없었다. 따라서, Bacillus 균주에 의한 탈질과정에서는 일반적 전자공여체 대신에 암모니아성 질소가 전자공여체로서 이용될 수 있다는 가능성을 보였다. $NO_3^{-}$-N농도는 무산소 조건에서 거의 탈질 되는 것으로 나타났으며, R3 반응조의 경우에만 호기상태에서도 10%의 제거가 일어났다. 총질소(TN)와 총인(TP)의 제거율은 각각 41.8 와 49.5%(Rl), 40.1와 35.8%(R2) 및 47.0 와 57.6%(R3) 이었다. Alkalinity는 호기조건에서 alkalinity의 농도가 많이 소모되었다가 다시 무산소 조건에서 탈질반응에 의하여 회복됨을 알 수 있었는데, 호기적 조건하에서 1 mg/L의 $NH_4^+$-N이 산화될 때 소모된 alkalinity는 Rl, R2, R3 반응조에서 각각 4.96, 5.41, 3.93 mg/L($CaCO_3$으로 환산한 농도로서)이었으며, 무산소 조건하에서는 1 mg/L의 $NO_3^{-}$-N이 제거되는 동안 회복되는 alkalinity는 각각 3.06, 3.17, 2.60 mg/L.($CaCO_3$으로 환산한 농도로서)이었다 Rl, R2, R3 각 반응조의 SOUR 값을 구해보면, 각각 38.5, 52.7 및 42.0 mg $O_2$/g MLSS/hr으로서 기존의 활성슬러지보다 높은 미생물 활성을 보였다. 각 반응조의 유기물질 용적부하율(OLR) 및 슬러지 생산량을 계산하면 각각 0.69 와 0.28(Rl), 0.77 와 0.20(R2) 및 0.61 kg COD/$m^3$/day 와 0.25 kg MLSS/kg COD(R3)이 었다. 유기물 부하율이 상당히 높은데 반해 슬러지 생산량은 다른 공법에 비해 다소 낮은 것으로 나타났다. 초기 $NO_3^{-}$-N 농도가 높은 R3 반응조는 무산소 조건하에서의 $NH_4^+$-N 1 mg 제거 당 가장 많은 양의 $NO_3^{-}$-N 제거 및 COD 1 mg 제거 당 가장 많은 $NO_3^{-}$-N 량이 제거되었다. Rl, R2 반응조에서의 $NH_4^+$-N 1 mg 당 제거된 COD mg수는 10.41-12.63으로서 호기적 탈질을 일으킨다고 보고된 T. pantotropha 균주를 사용한 실험결과와 비슷한 값을 나타내었고, $N_2$로의 변환에 의한 질소제거를 N-balance로부터 구해보면, R3 반응조의 경우가 가장 높은 제거율(40.9%)을 보였다. 이상의 결과들을 볼 때, Bncillus 균주는 호기적 탈질을 일으킬 수 있는 가능성이 있고, Bncillus 균주를 이용한 B3 공정은 탈질에 이용되는 탄소량이 거의 없고, 적은 alkalinity 소모에 의한 경제적 이익 등 장점을 가진 공정으로 보여 진다.
본 연구는 탈질용 폐 SCR 촉매로부터 유가금속인 바나듐과 텅스텐을 회수하기 위하여 고온 소다배소, 수침출, 침전 및 용매추출 실험 순으로 진행하였다. 소다배소는 $Na_2CO_3$ 첨가량 5당량, 폐촉매 평균 입자크기 $54{\mu}m$, 배소온도 $850^{\circ}C$, 배소시간 120분의 조건이 적절하였고, 소다배소 산물의 수침출 실험은 배소산물 입자크기 $-45{\mu}m$, 침출온도 $40^{\circ}C$, 침출시간 30분 및 광액밀도 10%의 조건이 적절하였다. 이와 같은 조건하에서 소다배소 및 수침출 실험을 수행한 결과, 바나듐 성분 약 46%와 텅스텐 성분 약 92%가 침출 되었다. 수침출 공정에서 얻어진 바나듐과 텅스텐이 함께 침출된 침출용액으로부터 바나듐 성분을 선택적으로 침전시키기 위하여 MgCl2를 사용하여 침전실험을 수행하였으나, 바나듐 성분이 침전될 때 텅스텐 성분이 함께 침전되어 큰 손실율을 나타내었다. 또한, 침출용액 내의 바나듐과 텅스텐 성분을 분리하기 위하여 용매추출 실험을 수행하였다. 아민계열의 추출제인 Alamine 336 및 Aliquat 336을 사용한 용매추출 실험에서 바나듐과 텅스텐 성분 모두 90% 이상 추출되었다. 이후 수행된 탈거실험에서 대부분의 역추출제에 의해 바나듐과 텅스텐은 동시에 탈거되었다. 그러나 Alamine 336을 추출제로 사용한 유기상의 탈거실험에서 NaCl 및 NH4Cl 용액을 탈거용액으로 사용하였을 경우에 바나듐과 텅스텐이 선택적으로 탈거될 수 있는 가능성을 나타내었다. 반면에 Aliquat 336을 추출제로 사용한 유기상의 탈거실험의 경우, NaOH 용액이 가장 선택적인 탈거용액임을 확인하였다.
교대로 간헐적으로 포기되는 2개의 부직포 여과막 생물반응조로 폐수를 처리할 때 반응조의 MLSS 농도와 유입수의 C/N 비가 질소 제거효율에 미치는 영향을 파악하기 위하여 MLSS 농도를 약 5,500 mg/L, 10,000 mg/L 및 15,000 mg/L로 유지하면서 $NH_4Cl$을 첨가하여 유입수의 TCOD/TKN 비를 5, 4, 3 및 2로 감소시켰다. 유입수는 음식물 쓰레기 침출수를 COD농도가 약 300 mg/L되도록 희석시킨 것이었다. 실험 결과, 반응조의 F/M 비는 0.112 g COD/g MLSS-day 이하, COD 제거효율은 95% 이상, 그리고 미생물 성장계수($Y_{obs}$) 값은 평균 0.283 g MLSS/g COD로 나타났다. 질산화 효율은 MLSS 농도가 5,500 mg/L이고 유입수의 TCOD/TKN 비가 2인 경우의 90.5%를 제외하고 모두 96% 이상이었다. 탈질효율은 유입수의 TCOD/TKN 비가 감소할수록 악화되었다. MLSS 농도가 5,500 mg/L인 경우에 비하여 10,000 mg/L인 경우에 탈질효율이 평균 10.7% 더 높아, MLSS 농도가 1,000 mg/L 증가함에 따라 평균 2.66 mg N/L의 율로 탈질율이 증가하였다. 그러나, MLSS 농도가 15,000 mg/L로 유지된 경우에는 5,500 mg/L인 경우에 비하여 탈질효율이 평균 4.6%만 더 높아 MLSS 농도가 1,000 mg/L 증가함에 따라 평균 0.75 mg N/L의 율로 탈질율이 증가하였다. 따라서 MLSS 농도와 내생 탈질율 간에 비례관계가 성립되지 않았다. 알칼리도 소모량은 유입수의 TCOD/TKN 비가 5인 경우에 제거된 T-N 1 mg당 평균 3.36 mg으로서 이론값인 3.57 mg에 가까웠으나 유입수의 TCOD/TKN 비가 감소함에 따라 증가하는 경향을 나타내었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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