본 연구에서는 실리콘 산화물, 소프트 카본, 카본 블랙을 혼합하여 복합체를 제조하였으며, 이차전지의 음극 특성을 고찰하였다. 이때, 소프트 카본 음극재의 용량 향상을 위하여 첨가된 실리콘 산화물 함량을 0, 6, 8, 10, 20 wt%로 달리하였으며, 카본 블랙은 실리콘 산화물의 부피 팽창 완화를 위한 구조 안정제로 첨가되었다. 제조된 CB/SiOx/C 복합체의 물리적 특성은 XRD, SEM, EDS 및 분체 저항 분석을 통하여 조사되었다. 또한 제조된 복합체의 전기화학적 특성은 리튬 이차전지의 충·방전 사이클, 율속 및 임피던스 분석을 통하여 관찰되었다. CB/SiOx/C 복합체는 카본 블랙 첨가에 의하여 실리콘 산화물의 부피 팽창을 완화시킬 수 있는 내부 공동이 형성되었으며, 카본 블랙과 실리콘 산화물 입자가 고르게 분포되었다 형성된 내부 공동은 실리콘 산화물 함량이 8 wt% 미만에서는 낮은 초기 효율 보이며, 20 wt% 이상에서는 낮은 사이클 안정성을 보였다. 실리콘 산화물이 10 wt% 첨가된 CB/SiOx/C 복합체는 537 mAh/g 초기 방전 용량, 88 %의 용량 유지율과 2C/0.1C에서 79 율속 특성을 보였다. 이는 소프트 카본 음극재의 용량을 향상시키기 위해 실리콘 산화물을 첨가하였고, 실리콘 산화물의 부피 변화를 완충하기 위해 구조 안정제로 카본 블랙을 첨가하였다. CB/SiOx/C 복합체를 고효율의 음극재로 사용하기 위해 최적의 실리콘 산화물 함량 및 구조 안정제로서의 카본 블랙의 메커니즘을 논의하였다.
최근 전력 계통에 사용되는 주파수 조정용(F/R) 에너지 저장장치에 대하여 높은 에너지 밀도와 장수명의 안정성에 대한 요구가 증대되고 있다. 이와 관련하여 슈퍼커패시터는 장수명과 급속 충방전 특성이 우수하므로 이러한 F/R 적용을 위한 에너지 저장장치로 적합하게 여겨지고 있다. 슈퍼커패시터는 단주기 F/R 영역의 보완 운전을 담당하고 전력계통에 설치된 ESS의 장주기 운영 수명을 연장함으로써 기존 용량을 담당하는 리튬 배터리의 설치 규모와 양을 획기적으로 줄일 수 있다. 하지만 낮은 에너지 밀도는 전력 계통과 같은 큰 시스템에서 적용에 한계가 있으며 여전히 배터리를 대체할 수 있는 높은 에너지 밀도 요구에 어려움을 겪고 있다. 그러나 최근에는 리튬이온 커패시터(Lithium ion capacitor; LIC) 구조가 3.8 V 이상의 전압 구간을 구현할 수 있기 때문에 전기이중층 커패시터(Electric double layer capacitor; EDLC) 구조보다 고에너지 밀도 구현을 위한 구조로 각광을 받고 있지만 여전히 상용화를 위해서는 여러가지 전기화학적 성능에 대한 구체적인 검증 및 개발이 필요한 실정이다. 본 연구에서는 LIC의 에너지 밀도와 관계되는 용량을 증대하기 위하여 새로운 전극사전-도핑 방법을 설계하였다. 양극 활물질은 0.1% 이하의 상대습도 분위기 드라이룸에서 기계적 강도와 음극 도핑을 안정되게 수행될 수 있도록 $100{\mu}m$의 두께로 제작되었다. 또한 접촉 저항을 최소화하기 위하여 제조된 전극은 상온에서 $65^{\circ}C$까지 열 압축공정을 실시하였다. 최종적으로 LIC 구조에 대한 다양한 사전-도핑법을 설계하고 그 메커니즘을 분석하여 용량과 전기화학적 안정성이 향상된 새로운 LIC 사전-도핑 방법을 제안하였다.
두께가 $52{\mu}m$의 주석필름을 고농도의 질산을 사용한 화학적 식각과정을 거쳐서 리튬이온 이차전지용 고용량 음극인 다공성 주석후막을 제조하였다. 다공성 주석필름은 반응면적이 증가하게 되어 리튬과의 합금화 반응에 대한 과전압이 감소하였으며, 동시에 충방전 시의 부피변화에 대응할 수 있는 공간이 확보되었다. 또한, 이러한 다공성 주석후막 전극은 바인더 및 도전재의 사용이 필요하지 않기 때문에 실질적으로 더욱 큰 에너지 밀도의 구현이 가능하다. 식각용액에서의 질산농도가 증가할 수록 주석필름의 식각되는 정도가 증가하여 주석의 무게와 두께가 더욱 감소하였다. 3 M 농도 이상의 질산에서 주석필름의 식각이 효과적으로 진행되었으나, 5 M 농도에서는 식각속도가 더욱 증가하여 60초 내에 대부분의 주석이 용출되어 회수할 수 없었다. 4 M 농도의 질산용액에서 식각한 경우에는 두께는 40.3%가 감소하며 무게는 48.9%가 감소된 다공성 구조가 형성되었다. 주석필름의 식각되는 정도가 증가함에 따라 전기화학적 활성이 증가하게 되어 리튬저장에 대한 가역용량이 증가하였으며, 4 M 농도에서 식각한 주석필름의 경우에는 650 mAh/g의 가역용량을 나타내었으며, 안정적인 사이클 특성을 나타내어 주석분말을 사용하여 기존의 전극제조 방법으로 제조한 경우보다 향상된 사이클 성능을 나타내었다.
차세대 5V급 양극활물질로 각광받고 있는 $LiNi_{0.5}Mn_{1.5}O_4$는 기존의 $LiMn_2O_4$ spinel 물질의 $Mn^{3+}$을 $Ni^{2+}$으로 치환하여 5V 영역에서 $Ni^{2+}/Ni^{4+}$ 산화/환원 반응이 가능하게 한 물질이다. 기존의 $LiMn_2O_4$는 낮은 초기 용량과 충 방전에 따른 빠른 용량감소를 보이는 단점을 가지고 있어 이 문제를 극복하기 위해 Mn의 일부를 다른 금속으로 치환하여 $LiM_yMn_{2-y}O_4$ (M=Cr, Al, Ni, Fe, Co, Cu, Ca)을 만드는 방법이 활발히 연구되고 있다. 본 연구에서는 기계 화학적 합성법을 이용하여 합성한 $LiNi_{0.5}Mn_{1.5}O_4$의 전기화학적 특성에 대해 연구하였다. 이 물질은 기존의 $LiMn_2O_4$보다 에너지 밀도가 높으며 저가 및 친환경성 등으로 앞으로 HEV 등에서 그 활용성이 크게 기대된다. 볼밀을 이용하여 여러가지 조건(출발물질 조건, 볼밀조건, 열처리조건 등)에서 $LiNi_{0.5}Mn_{1.5}O_4$을 합성한 결과 기계화학적 방법으로는 $Ni^{2+}$가 $Mn^{3+}$를 완전히 치환하지 못하여 $4.0{\sim}4.1V$의 전압에서 $Mn^{3+}/Mn^{4+}$의 산화/환원과 관련된 peak가 발생하였다. Ni 원료 물질로써 수산화 물질을 사용하고 열처리 온도를 $800^{\circ}C$로 하였을 때 최상의 성능을 나타내었다.
$Na_2CO_3$와 [M($SO_4$)(M = Ni, Co, Mn)]을 사용함으로써, Carbonate 공침 합성법에 의해 $[Ni_{0.6}Co_{0.2}Mn_{0.2}]CO_3$ 전구체를 합성하였다. 합성된 전구체는 공기분위기에서 $Li_2CO_3$와 혼합하여 각각, 750, 850 그리고 $950^{\circ}C$에서 소성되었고, 이로 인한 $Li[Ni_{0.6}Co_{0.2}Mn_{0.2}]O_2$ 양극활 물질의 소성온도가 미치는 영향을 조사하였다. $Li[Ni_{0.6}Co_{0.2}Mn_{0.2}]O_2$의 구조와 특성은 X-선 회절 분석(XRD), 시차주사현미경(SEM) 그리고 전기화학적 측정으로 분석되었는데, X-선 회절 결과 $Li[Ni_{0.6}Co_{0.2}Mn_{0.2}]O_2$는 소성온도가 증가함에 따라서 $I_{(003)}/I_{(104)}$는 증가하고 R-factor 는 감소하였으며, 시차주사현미경 결과에서는 1차 입자의 크기가 증가하는 경향을 보였다. 특히, $950^{\circ}C$에서 24시간 동안 소성된 $Li[Ni_{0.6}Co_{0.2}Mn_{0.2}]O_2$는 가역 용량이 $165.3mAhg^{-1}$[cut-off voltage 2.5~4.3 V, 0.1 C($17mAhg^{-1}$)] 그리고 50번째 충 방전 사이클 [cut-off voltage 2.5~4.3 V, 1 C($170mAhg^{-1}$)]까지 95.4%의 우수한 용량 보존율을 가지면서 가장 우수한 전기화학적 특성을 보여주었다.
신 기후변화협약에 따라 전 세계적으로 온실가스를 저감하는 기술개발이 활발하게 이뤄지고 있으며, 발전·송배전 분야에서 에너지효율향상에 대한 연구가 진행되고 있다. 에너지저장장치를 이용해 잉여전기를 저장하고 전기를 공급하는 운영방식에 대한 경제성 분석, 지역단위 열 병합 발전소에서 주파수조정예비력으로 에너지저장장치를 활용하는 것이 가장 수익이 높은 운영방안으로 보고되었다. 이에 본연구에서는 체코의 열병합발전소를 대상으로 에너지저장장치 설치를 위한 경제성 분석을 실시하였다. 배터리에너지저장장치의 경제성 평가에 있어 가장 중요한 요소는 수명으로 일반적으로 1일 1회 충·방전을 기준으로 보증수명은 10~15년으로 알려져 있다. 시뮬레이션을 위해 배터리와 PCS의 비율은 1:1, 1:2로 설계하였다. 일반적으로 Primary 주파수조절용의 경우 1:4로 설계를 하지만, 열병합발전소의 특성을 고려하여 최대 1:2의 비율로 설정하였으며, 각각의 비율에 맞게 용량을 1MW~10MW, 2MWh~20MWh로 시뮬레이션을 실시하여 연간 사이클 횟수를 기준으로 수명을 평가하였다. 체코의 열병합 발전소에 배터리에너지저장장치를 설치하는 사업은 현지 인프라와 전력시장을 고려할 경우 투자 회수 기간은 3MW/3MWh가 5MW/5MWh보다 유리하다. 보조금 없이 예상 구매 가격을 고려한 간단한 투자회수기간에서 약 3년, 약 5년으로 산정되었으며, 구입비용이 전체 평생 동안 비용의 중요한 부분이기 때문에 구매가격을 50 % 낮추면 약 절반 정도의 회수 기간이 단축 될 수 있지만, 3MWh와 5MWh의 규모에 경제를 통해 수익성 확보는 불가능하다. 전력시장의 가격이 50% 하락하면 투자 회수기간은 P1 모드에서는 3년, P2 및 P3 모드에서는 2년 더 길어진다. 배터리에너지저장시스템과 발전기의 결합으로 인한 절감액의 변화에 대한 민감도 분석은 전제 범위 내에서 회수 기간에 큰 영향을 미치지 않으며, 보조금 15%를 받는 기준에서 3MW 시스템의 총 비용은 66,923,000 CZK이며, 편익은 모드에 따라 244,210,000 ~ 294,795,000 CZK이며, 비용회수기간은 3~4년이다. 동일한 기준에서 5MW 시스템의 경우 총 비용은 101,320,000 CZK이며, 편익은 모드에 따라 253,010 ~ 281,411,000 CZK로 나타나며, 비용회수기간은 5~6년이다. 체코에서 배터리에너지저장시스템은 MWh당 1년에서 1.2년의 투자회수기간이 발생하는 것을 알 수 있다.
원자힘 현미경을 이용하여 실리콘 기판 위에 증착된 실리콘 나노선과 리튬화된 실리콘 나노선의 나노기계적 성질을 연구했다. 금 촉매를 사용하여 스테인리스 기판 위에서 증기-액체-고체 과정을 통해 실리콘 나노선을 합성하였다. 완전히 리튬화된 실리콘 나노선을 얻기 위해서 전기 화학적 방법을 사용했고, 이를 실리콘 기판 위에 증착하였다. 접촉모드 원자힘 현미경으로 측정된 표면 거칠기는 실리콘 나노선에서 $0.65{\pm}0.05$ nm에 비해 리튬화된 실리콘 나노선에서 $1.72{\pm}0.16$ nm으로 더 큰 값을 보여주었다. 탐침과 표면 사이의 접착력에서 리튬화의 영향을 조사하기 위해 힘 분광기법을 사용했다. 실리콘 나노선의 접착력이 실리콘 기판과 ~60 nN으로 흡사한 반면에, 리튬화된 실리콘 나노선은 ~15 nN으로 더 작은 값을 나타냈다. 또한, 탄성적으로 부드러운 무정형 구조 때문에 국부적 탄성 스프링 상수도 실리콘 나노선 66.30 N/m보다 완전히 리튬화된 실리콘 나노선이 16.98 N/m으로 상대적으로 작았다. 실리콘 나노선과 완전히 리튬화된 실리콘 나노선에서 탐침과 표면 사이에 마찰력의 수직항력 의존성과 스캔 속도 의존성을 조사하기 위하여 각 0.5~4.0 Hz와 0.01~200 nN으로 측정했다. 본 연구에서 실리콘과 리튬화된 실리콘의 기계적 성질에 관련된 접착력과 마찰력의 경향성이 보여졌고 이러한 방향의 연구는 충-방전 동안 리튬화된 나노수준의 영역의 화학적 맵핑에 응용성을 보여준다.
에너지 저장장치(Energy Storage System)은 전력 수요가 적을 때 전력을 저장해 두었다가 수요가 발생하거나 비상시 저장된 전력을 사용함으로 전기 에너지를 저장하여 필요할 때 사용 가능함으로써 에너지 이용 효율 향상, 전력공급 시스템 안정화 및 신재생 에너지 활용도 향상 효과를 가지는 시스템이다. 최근 세계적으로 에너지의 효율적인 소비에 대한 관심이 증대되면서 전력의 안정적인 공급을 원하는 수요자와 전력 수요 평준화를 원하는 공급자의 요구를 충족시켜줄 수 있는 에너지 저장장치의 필요성이 증대되고 있다. 현재 에너지 저장장치를 구성하는 Power Conditioning System(PCS), Battery Management System(BMS), 배터리 셀은 제조사별로 상이한 규격을 가진다. 이로 인해 각 핵심 부품 간 인터페이스가 규격화되어 있지 않아, 에너지 저장장치의 구성 및 운영에 난점으로 작용하고 있다. 본 논문에서는 제조사별로 상이한 특징을 가지는 부품들의 설정과 효율적 운영에 필요한 정보를 수용하여 에너지 저장장치를 구성할 수 있는 XML 기반의 에너지 시스템 전용 프로파일 시스템의 설계와 분석방안을 제안한다. 제조사별 PCS, BMS, 배터리 셀과 그 외의 주변 기기들의 설정 정보 및 운영 정보를 분석하여 프로파일 규격을 정의하고, 에너지 저장장치에 적용할 수 있는 프로파일 어댑터 소프트웨어를 설계 및 구현한다. 프로파일 어댑터를 통해 생성된 프로파일은 설정 프로파일과 운영 프로파일로 구성되며, 추후 확장성을 고려하여 표준 XML의 규격을 따른다. 구현된 프로파일 시스템의 검증은 에너지 저장장치 시스템에 적용되어 기본적인 충 방전 동작을 통해 정상 동작 결과를 제안한다.
기존 LiCoO2의 고전압 사용의 제약에 따른 용량적 한계와 코발트 원료의 높은 가격을 해결하기 위하여 high-Nickel에 대한 개발이 활발히 진행되고 있지만 Ni 함량의 증가에 따른 구조적 안정성의 저하에 의한 전지 특성의 저하는 상용화를 지연시키는 중요한 원인이 되고 있다. 이에 Ni-rich 삼성분계 양극소재 LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2의 고안정성을 높이고자 전구체에 균일한 이종원소 Ti를 치환을 위해서 나노크기의 TiO2 서스펜젼 형태 소스를 사용하여 전구체 Ni0.6Co0.2Mn0.2-x(OH)2/xTiO2를 제조하였다. Li2CO3와 혼합하고, 열처리 후 양극활물질 LiNi0.6Co0.2Mn0.2-xTixO2 합성하여 Ti 함량에 따른 물리적 특성을 비교하였다. Field Emission Scanning electron Microscope(FE-SEM) 및 Energy Dispersive Spectroscopy (EDS) mapping 분석을 통해 Ti 치환된 구형의 전구체와 입자 크기 측정을 통해 균일한 입자크기를 가지는 양극 활물질 제조를 확인하였고, 내부치밀도와 강도가 증가함을 확인 하고, X-ray Diffractometry (XRD) 구조 분석과 Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry (ICP-MS) 정량분석을 통해 Ti 치환된 양극활물질 제조 및 고온, 고전압에서 충·방전을 지속하더라도 효과적으로 용량이 유지됨을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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