Kim, Deog-Keun;Lee, Jin-Suk;Park, Ji-Yeon;Park, Soon-Chul
한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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2007.06a
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pp.589-593
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2007
재생 가능한 자원인 동식물성 기름을 원료로 제조되는 수송용 연료 바이오디젤은 낮은 대기오염물질 배출과 $CO_2$ Neutral 특성으로 환경친화적인 연료로 인정을 받으며 전세계적으로 그 생산량이 급격히 증가하고 있다. 대부분의 상용화 공정은 염기촉매를 이용한 전이에스테르화 반응에 근거하고 있으며 높은 생산성을 위해 연속 공정을 채택하고 있다. 원료유 중의 유리지방산(free fatty acid, FFA)은 염기 촉매와 반응하여 지방산염(Soap)과 수분을 생성하며 반응촉매의 투입양을 증가시카고 반응 후에 글리세롤과 지방산 메틸에스테르와의 분리를 어렵게 만든다. 높은 수율과 후속공정의 부하를 줄이기 위해서는 식물성 원료유 중의 FFA는 고체 산촉매 하에서 메탄올과 에스테르화 반응시켜 전환 제거되어야 한다. 본 연구에서는 고체산 촉매인 Amberlyst-15을 충전한 4단 PBR(Packed Bed Reactor, 충전율 60%(v/v))에서 반응시간과 반응온도에 따른 대두원유의 전처리 효율을 조사하였으며 최적 전처리 조건을 도출하였다. 최적 전처리 조건에서 대두원유는 초기 산가 1.6에서 0.4-0.6으로 연속 전처리할 수 있었다. 본 연구에서는 연속 흐름 반응기인 PFR(Plug Flow Reactor)와 4단 CSTR(Continuous Stirred Tank Reactor)에서 균질계 촉매인 KOH 존재하에 대두유와 메탄올과의 전이에스테르화 반응 특성을 조사하였으며 각 연속 반응시스템에서 최적 운전 조건을 도출하였다. PFR 반응기에서 반응온도, 반응시간, 반응물 흐름방향, static mixer(SM) 개수에 따른 반응특성을 조사한 결과, PFR에서의 최적 반응조건은 하향류 흐름 방향과 3개의 SM를 설치한 조건에서 반응시간 5.8분, 반응온도 90$^{\cdot}C$, 메탄올:오일 몰비 9:1, KOH 농도 0.8%로 도출되었다. CSTR 반응기에서는 반응온도와 체류시간에 따른 반응특성을 조사하였으며 최적반응 조건으로 반응온도 80$^{\cdot}C$, 메탄올/오일 몰비 9:1, KOH 농도 0.8%, 체류시간 18.4분, 교반속도 250rpm로 조사되었다.
In this study HDS(hydrodesulfurization) of thiophene was researched over nickel catalysts added with small amounts of neodymium which were prepared by different methods such as unsupported coprepricipitated NdNi catalysts, unsupported intermetallic $NdNi_5$ catalysts, and carbon supported NdNi catalyst. The HDS activity was remarkably increased when a small amounts of neodymium was added to unsupported coprecipitated Ni catalysts. Thus it was known that the role of Nd is important in HDS of thiophene of Ni catalysts. For the case of unsupported intermetallic $NdNi_5$, the intermetallic crystallinity was destroyed to oxide and sulfide after calcination and presulfidation respectively. The HDS activity of thiophene can be explained by surface area of unsupported catalysts. And Nd acts like as structural promoter keeping the high surface area of unsupported catalysts. The HDS activity was increased by each ten times based on 1 gr. of nickel in the order of unsupported intermetallic $NdNi_5$, unsupported coprecipitated NdNi, and carbon supported NdNi catalysts according to different preparation method of catalysts.
Journal of the Korean Society for Aeronautical & Space Sciences
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v.38
no.4
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pp.369-375
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2010
The study on the characteristics of nitrous oxide catalytic decomposition was carried out to utilize the nitrous oxide as a propellant. The Pt, Ir and Ru were synthesized to select a high performance catalyst for the nitrous oxide decomposition reaction. The respective catalyst precursors were loaded in the $Al_2O_3$ support using an wet impregnation method. The $N_2O$ conversion as a variation of space velocity and reaction temperature was measured using a tubular reactor. The catalyst loss was measured to evaluate the durability of catalysts after the reaction at $800^{\circ}C$ for 2 hours. The $N_2O$ conversion was increased at the decrease of space velocity and at the increase of temperature. The Ru/$Al_2O_3$ catalyst had the highest $N_2O$ conversion at low temperature and the best durability.
The loss of activity by coke is an important cause of catalyst deactivation during industrial operation. In this study, hydrogen ratio of reaction condition, which has influenced on coke formation over Pt-Sn catalyst, and regeneration of catalysts activity by coke burning, Pt sintering of coke burning as coke contents, effects of coke formation and deactivation with different Sn contents were confirmed. Pt-Sn-K catalyst supported on θ-alumina and γ-alumina was prepared progressively. Activity of regenerated catalyst for propane dehydrogenation was compared with fresh catalyst by coke burning, after propane dehydrogenation was carried out with different hydrogen ratio at 620 ℃ on fresh catalyst. Regenerated catalyst’s physical characterization such as BET, coke analysis and XRD was investigated. Through catalytic activity test and characterization, Sn contents of catalyst and hydrogen ratio in feed stream could affect coke formation on catalyst surface. Excessive coke makes loss of activity and Pt sintering during air regeneration process.
Pd catalyst have been used in hydrogenation, oxidation, and low temperature combustion reaction. Recently, it is candidated as a possible reagents in the partial oxidation of methanol reformers of the fuel cell. Pd catalysts, even though it is very precious and expensive, catalytic functioning is good, but it still need to be improved in the matter of durability and low catalytic activity after calcination. In this study, we synthesize the improved Pd catalyst and study their chemical functioning.
Kim, Jeong-Min;Park, Jeong-Eun;Lee, Sang-Ho;Park, Ju-Sik;Hwang, Gap-Jin;Choe, Ho-Sang;Bae, Gi-Gwang
Proceedings of the Membrane Society of Korea Conference
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2005.11a
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pp.196-199
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2005
원자력 고온가스의 열물 이용하여 수소를 생산을 하는 IS(Iodine-Sulfur)공정 중 HI분해-분리반응은 높은 열적-화학적 안정성이 요구되는 공정이다. 이러한 공정분위기에서 사용 될 분리막반응기의 촉매를 선정하고자 다양한 담체내에 백금(Platinum)의 함유량이 각각 다른 촉매를 사용하였다. HI 분해실험온도는 $300-500^{\circ}C$ 의 범위이며 일정량의 HI 용액을 기화시켜 촉매반응기에 정량적으로 공급하여, 가스크로마토그래피를 이용하여 분석하였다. 분해온도 변화와 다양한 담체내백금의 함유량 변화에 따른 HI전환율 확인하였으며, 반응 후 촉매에 대한 SEM과 XRD분석의 수행으로 촉매의 내구성과 변화를 확인하였다.
용융탄산염 연료전지(MCFC)는 $650^{\circ}C$에서 작동하는 고온형 연료전지 시스템이다. 이 시스템은 천연가스 등을 개질하여 생산된 수소를 바로 전기로 생산할 수 있는 시스템으로 열효율이 높으며, 현재 대체 발전시스템으로 각광을 받고 있다. MCFC는 개질방식에 따라 내부개질 방식과 외부개질 방식이 있다. 내부개질 방식은 수소를 생산하는 개질기가 스택내부에 장착된 형식으로 천연가스를 스택내부에서 개질하여 바로 전기를 생산하는 방식이다. 이 내부개질반응에 사용되는 촉매로는 알루미나에 담지된 니켈(Ni) 계열촉매이 주로 쓰이고 있다. 또한 내부개질촉매의 형태는 작은 원주형의 촉매형태로 성형되어 사용된다. 이 성형된 촉매의 크기가 바로 내부개질 스택의 크기를 결정하는 중요한 요소이다. 그래서 촉매의 크기는 되도록이면 작게 성형하는 것이 중요하다. 그러나 촉매의 크기가 너무 작으면 촉매를 성형하는데 큰 어려움이 생기게 된다. 본 연구에서는 니켈 촉매를 공침법이 아닌 균일용액침전법을 이용하여 제조하였으며, 이 촉매를 이용하여 지름이 약 2 mm 이하로 촉매를 압출성형하는 방법을 연구하였다. 먼저 요소(urea)를 이용한 균일용액침전법으로 촉매를 제조하였다. 최적의 촉매 합성조건을 살펴보기 위해서, 반응 온도를 80, 85, 90, 95, $100^{\circ}C$로 변화 시키면서 제조된 촉매의 특성을 살펴보았다. 그리고 촉매의 적절한 니켈 양을 알아보기 위해서 니켈의 양을 30, 40, 50, 60, 70 wt%로 변화 시켰으며, 조촉매로 사용되는 MgO 양을 5, 10, 15, 20 wt%로 변화 시켜서 제조된 촉매의 특성을 살펴보았다. 물성을 비교하기 위해서, X-선 회절분석(XRD) 및 TPR, 물리화학흡착을 하였다. 그 결과 침전반응온도가 $80^{\circ}C$에서 촉매가 가장 좋은 물성을 보였으며, 우수한 개질성능을 보였다. 그리고 촉매 활성물질인 니켈의 함량은 50 wt% 정도가 가장 적절한 함량이었으며, MgO의 함량이 15 wt%일 때 가장 우수한 물성과 개질 성능을 보여주었다. 이 촉매들은 공침법으로 제조된 상용촉매와 비교하였을 때, 보다 우수한 물성과 개질성능 보였다. 그래서 이 촉매를 균일침전법을 이용하여 대량으로 제조한 다음 압출성형 방법을 이용하여 촉매를 원주형으로 제조하였다. 먼저 제조된 촉매는 별도의 분쇄작업(볼밀 혹은 제트밀)을 거치지 않아도 입자사이즈가 약 $4{\mu}m$ 수준이 나오도록 촉매 제조조건을 조절 하였다. 그리고 소량의 Methyl cellulose(MC) 바이더와 물만 사용하여 촉매를 혼합한 다음 스크류 압출기를 이용하여 촉매를 성형하였다. 이 촉매는 지름이 약 2 mm 이하로 제조할 수 있었으며, 기계적 강도는 타정기로 성형한 상용촉매보다 우수하였다. 그리고 촉매 성능 또한 상용촉매와 비교하였을 때, 우수한 성능 보였다. MCFC용 내부개질 촉매로 균일용액침전법을 사용한 촉매가 적합하다고 판단되며, 압출성형에도 적합하다고 판단되었다.
The conversion reaction of methane and carbon dioxide at an atmospheric pressure plasma reactor filled with Ni-$Al_2O_3$ and Ni-$MgAl_2O_4$ catalyst was performed. Effects of various process parameters such as the applied electric power, reaction gas flow rate, reactor temperature, mixing ratio of reactants and the presence of the catalyst on the reaction between methane and carbon dioxide were analyzed. From the analysis of the contribution of the catalyst in the reaction step, even if the temperature raised to $400^{\circ}C$, there was no spontaneous catalytic conversion of methane and carbon dioxide without plasma discharges. When the catalysts for the conversion of methane and carbon dioxide would be adopted to the plasma reactor, the careful selection of suitable catalysts and process parameters should be essential.
Proceedings of the Korean Society of Propulsion Engineers Conference
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2009.11a
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pp.58-61
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2009
The characteristics of nitrous oxide catalytic decomposition were studied to utilize the nitrous oxide as a propellant. The Ru and Pt were selected as nitrous oxide decomposition catalysts and loaded in the $Al_2O_3$ support using an impregnation method. The nitrous oxide conversions as a variation of GHSV and reaction temperature were measured in a tubular reactor. At the low GHSV and high temperature, the conversion was increased, and Ru/$Al_2O_3$ catalyst showed better performance than Pt/$Al_2O_3$ catalyst.
Esterification of free fatty acid with methanol to biodiesel was investigated in a batch reactor using various solid acid catalysts, such as polymer cation-exchanged resins with sulfuric acid functional group(Amberlyst-15, Dowex 50Wx8), acidic ionic liquids (ILs)-modified silica gels respectively with $-SO_3H$ and $-SO_2Cl$ functional group ($SiO_2-[ASBI][HSO_4]$, $SiO_2-[ASCBI][HSO_4]$) and grafted silica gels respectively with $-SO_3H$ and $-SO_2Cl$ functional group ($SiO_2-R-SO_3H$, $SiO_2-R-SO_2Cl$). The effects of reaction time, temperature, reactant concentration(molar ratio of methanol to oleic acid), and catalyst amount were studied. Allylimidazolium-based ILs on modified silica gels were superior to other tested solid acid catalysts. Especially, the performance of $SiO_2-[ASBI][HSO_4]$ (immobilized by grafting of 3-allyl-1-(4-sulfobutyl)imidazolium hydrogen sulfate on silica gel) was better than that of a widely known Amberlyst-15 catalyst at the same reaction conditions. A high conversion yield of 96% was achieved in the esterification reaction of the simulated cooking oil at 353 K for 2 h. The high catalytic activity of $SiO_2-[ASBI][HSO_4]$ was attributed to the presence of strong Brønsted acid sites from the immobilized functional groups. The catalyst was recovered and the biodiesel product was separated by simple processes such as decantation and filtration.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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