천연가스를 사용하는 복합화력발전소에서 발생되는 질소산화물(NOx)에 대한 귀금속촉매(Pt/Zeolite)의 활성을 디젤유를 환원제로 사용하여 파일럿 규모의 선택적촉매환원장치(selective catalytic reduction)에서 환원제 주입량, 반응온도, 공간속도에 따라 고찰하였다. 시험결과, 디젤유의 주입량을 증가시킬수록 NOx의 전환율은 증가하였으며 C/N비(C/N비: 배기가스 중에 포함된 NOx의 분자수에 대한 환원제 탄소 원자수의 비) 5.5 이상에서는 일정한 전환율을 유지하였다. NOx 전환율에 대한 반응온도의 영향을 알아본 결과, 온도가 증가함에 따라 NOx의 전환율이 증가하여 $190^{\circ}C$의 온도에서 최고 50%의 전환율을 보였다. 7,200/hr~27,000/hr의 범위에서 NOx 전환율에 대한 공간속도의 영향은, 18,500/hr까지 일정한 전환율을 유지하였으며 그 이상에서는 감소하였다. 이상의 결과에서 디젤유를 환원제로 사용하는 질소산화물 제거를 위한 SCR 공정의 적용 가능성을 확인할 수 있었다.
본 연구의 목적은 트리글리세라이드 수소화 반응용 촉매로서 니켈, 실리카 및 알루미나로부터 제조한 Ni-SA 촉매의 적용 가능성을 semi-batch 반응기에서 검증하는 것이다. 실리카 및 알루미나 지지체 위에 공침법을 사용하여 니켈 전구체를 침전시켜서 Ni-SA 분말을 제조하였다. 이 분말을 수소분위기에서 환원시킨 후에, 유지경화유와 혼합한 후 냉각하여 Ni-SA 촉매 성형체를 제조하였다. 상업용 촉매인 Pricat 촉매와 본 연구에서 제조한 Ni-SA 촉매의 NiO 결정크기는 각각 $35{\AA}$와 $38{\AA}$으로 나타나서 두 촉매의 Ni의 분산도가 거의 유사함을 알 수 있었다. Ni-SA 촉매의 기공 부피와 기공 크기는 Pricat 촉매의 기공 부피와 기공 크기보다 훨씬 큰 것을 알 수 있다. 또한 Ni-SA 촉매의 평균 입자 크기는 Pricat 촉매에 비해 훨씬 작은 것으로 나타났다. 오일에 함침시켜서 태블릿 형태로 성형한 촉매를 사용하여 semi-batch 반응 장치에서 트리글리세라이드 수소화 반응을 수행한 결과, Ni-SA 촉매가 Pricat 촉매보다 반응 활성이 우수하다는 것을 알 수 있다. Ni-SA 촉매의 입자 크기가 Pricat 촉매의 입자 크기보다 훨씬 작고, Ni-SA 촉매의 기공 크기가 Pricat 촉매의 기공 크기보다 크기 때문에 반응 원료나 생성물의 확산 저항에 영향을 적게 받는다고 판단된다. 본 연구에서 제조한 Ni-SA 촉매는 트리글리세라이드 수소화 반응용 촉매로 상업적인 공정에서 사용 중인 Pricat 촉매를 대체할 수 있는 잠재력이 있음을 확인하였다.
세계적으로 NOx 저감 및 규제치의 강화로 인해 디젤기관에서 발생되는 NOx 제거에 대한 연구가 활발히 진행 중이며, 암모니아 환원제와 배출가스의 NOx를 혼합하여 촉매 존재하에서 NOx를 제거하는 시스템이 개발되고 있다. 대부분 암모니아를 보관성이 용의한 요소(Urea) 수용액으로 대체하여 배기관 내에 직접 요소수를 분사하며 요소 수용액이 고온의 배기가스에 의해 증발되어 암모니아를 환원시키며, 촉매를 통하여 탈질을 하는 Urea-SCR 시스템을 채택하고 있다. 따라서 촉매전단에서 요소수가 완전히 증발되고, 또한 촉매 입구에서 요소수의 증발로 인해 환원된 암모니아의 분포도 균일해야 함으로 Urea-SCR 시스템이 배기가스 유동 및 온도에 최적화된 분무특성을 가지는 분사제어 시스템을 제시하고자 한다.
연소공정 내에서 질소산화물 배출을 저감하는 선택적 무촉매 환원장치 내부의 화학반응 및 저감효율에 대한 수치해석이 실행되었다. 선택적 무촉매 환원장치에서 저감된 질소산화물은 질소뿐만 아니라 아산화질소로도 전환된다. 아산화질소는 온실가스로써 지구온난화에 영향을 끼치기 때문에 선택적 무촉매 환원장치 내의 질소산화물 제어와 동시에 아산화질소 생성제어가 요구되어진다. 본 연구에서는 선행연구에서 실행된 실험과 온도조건과 가성소다의 첨가량이 동일한 선택적 무촉매 환원장치 내의 전산해석을 실시하고 비교하여 전산해석의 신뢰성을 확인하고, 가성소다 첨가량을 추가적으로 조절하여 질소산화물의 저감 효율과 아산화질소 생성량을 예측하였다. 전산해석은 후단의 측정점을 설정하여 각 물질의 질량분율을 확인하였다. 세부적으로는 측정점에서 유동방향에 수직한 면을 설정하여 온도 조건과 가성소다 첨가량에 따른 각 물질의 평균 질량분율을 비교하였다. 실험값과 전산해석에 의한 모사값은 최대 18.9%의 오차를 보이며 대체적으로 잘 예측됨을 확인하였으며 가성소다 첨가량을 증가시켰을 땐 70% 이상의 제거율의 온도 범위가 넓어지는 것을 확인하였다. 따라서 반응온도의 낙차가 크고 잦은 폐기물 소각시설 등에서 효과적일 것으로 예상된다.
MCFC 발전시스템에서 연소기는 연료극의 배가스 중에 포함된 미반응 가스를 연료로 사용하여 공기극에 $H_2O$와 $CO_2$ 농도가 높은 고온의 혼합가스를 공급하는 역할을 한다. 하지만 이러한 배가스는 가연한계 이하로 내려가게 되어 통상적인 연소방식에 의한 완전연소가 어렵기 때문에 이를 해결하기 위하여 촉매연소기를 사용한다. 완전연소 및 이에 다른 공해물질의 저감 특성에 따라 최근 촉매연소는 환경친화적인 연소방식으로 주목받고 있다. 따라서 본 연구에서는 MCFC 발전시스템의 BOP 시스템에 적용되는 촉매연소기에 대한 실험연구를 수행하였다. 본문에서는 실험장치를 설명한 후 촉매연소 시스템의 설계변수, 즉, $H_2$ 연료 첨가에 따른 연료조성, 유입가스의 온도, 과잉 공기비, 촉매의 종류, 그리고 시동 스케줄에 따른 촉매연소 특성을 고찰하였다.
본 연구에서는 휘발성 유기 화합물의 촉매연소에 의한 제거 반응에 대하여 조사 하였다. 촉매와 VOC의 접촉형태(공간속도 및 촉매층의 높이)에 따라 완전연소온도가 조금씩 달라지며 공간속도(SV)는 처리가스의 유량(Q, $m^3/hr$)을 촉매 층의 부피(V,$m^3$)로 나눈 값(SV=Q/V)을 나타내는 값으로, 촉매연소 장치에서는 보통 $10,000{\sim}50,000hr^{-1}$을 유지한다 열교환기를 통한 VOC는 수소염 이온화 검출기를 통하여 농도를 측정하였으며 반응온도는 373K-423K에서 촉매를 활성화 시켜 VOC 농도의 제거효율을 측정하였다. 농도측정은 100회 이상하여 제거효율을 조사 하였다. 자동차 도장시설에서 VOC 배출농도는 63.37 ppm 이며 373K 촉매 활성시 제거율은 평균 70% 이며 423K 촉매 활성시 제거효율은 78.92% 이었다. 반응농도가 증가할수록 제거효율은 증가하는 경향이었다.
분진과 질소 산화물을 동시에 처리할 수 있는 이원적 기능을 가진 촉매 필터는 산업체 적용에 많은 장점을 갖고 있다. 통기성이 높은 시트 형 세라믹 필터를 촉매 필터 소재로 활용하면 배기가스 처리 공정의 타당성을 더욱 높일 것이다. 그러나 시트 필터는 두께가 얇아서 촉매 지지층에 촉매를 부착할 수 있는 공간이 부족하므로 효과적인 촉매필터를 제조하기가 쉽지 않다. 본 연구에서는 국산 시트 필터를 사용하여 촉매 필터를 제조하고 실험실 장치에서 제조된 촉매 필터의 NO 환원 성능이 평가되었다. 현재 시판되고 있는 시트 필터로 촉매 필터를 제조할 경우 여과속도 $2m\;s^{-1}$에서 700 ppm NO 농도에 대한 NO 전환율이 92% 이하로써 촉매 필터 재료로써 좋은 특성을 나타내지 못했다. 이와 같이 저조한 특성을 보이는 이유는 시트 필터의 촉매 지지층의 기공이 균일하지 못하여 필요 이상의 큰 기공이 존재하기 대문으로 해석되었다. 필터에 존재하는 큰 기공의 사이즈를 줄이기 위하여 필터를 제조하는 원재료에 작은 입자를 혼합하여 시트 필터의 기공을 줄이는 효과를 통하여 NO 전환율 96% 이상을 달성하였다. 또한 촉매 지지체로써 큰 입자의 $TiO_2$를 혼합하여 촉매층의 기공을 팽창시켜서 개선된 촉매 필터는 상용 요구에 충족되는 98% 이상의 NO 전환율을 보였다. 위 두 경우 모두 촉매층 내에 존재할 수 있는 큰 기공을 효과적으로 메워서 적절한 촉매층이 형성되면 촉매 필터의 성능이 향상되는 결과를 보인 것이다. 따라서 이와 같이 통기도가 우수한 장점을 가진 시트 필터가 촉매 필터의 소재로 잘 활용될 수 있음을 보였다.
고농도 과산화수소는 별도의 산화제가 필요치 않은 단일추진제로써 상온에서 액상인 장점이 있어 다양한 장치의 추진제로 이용되고 있다. 본 연구에서는 고온촉매인 $La_{0.8}Sr_{0.2}CoO_3(LSC)$촉매의 저온 시동성능의 보완을 위해 은, 백금, LSC, 망간계열촉매를 후보군으로 하여 과산화수소 가스발생기의 기화기 촉매를 실험적으로 선정하였다. 또한 이 때 발견된 망간계열촉매의 접착문제를 해결하고자 알루미나 졸-겔법을 이용한 촉매 합성법과 코팅 방법을 개발하였다. 그리고 코팅된 $K_2MnO_4/Al_2O_3$촉매와 LSC와의 드롭-테스트를 통해 상온에서의 반응성과 응답특성을 비교하였고, 가스발생기를 이용한 반응실험을 통해 설계유량에 적합한 기화기의 길이를 측정하였다.
본 연구에서는 소형 위성용 하이브리드 로켓 점화장치에 적용되는 N2O 촉매 베드의 유동 및 열적 현상에 대한 이론적인 고찰을 하였다. 허니콤 형상을 가지는 촉매 베드 내의 열적 현상을 분석하기 위해서 다공성 매질 접근법을 사용하였다. 유동장은 Brinkman- extended Darcy 모델을 사용하였고, 온도장은 One-equation 모델을 사용하여 촉매 베드 내에서 유동장 및 온도장에 대한 해석해들을 구하였다. 다공성 매질 접근법을 적용한 모델의 해석해와 기존 실험결과를 비교하여 본 모델의 정확성을 검증하였다. 해석해에 근거하여 N2O 촉매 베드에 영향을 미치는 중요한 변수들이 촉매 베드의 기공률, 유효 체적비, 촉매 베드와 기공의 직경비, 공급열, 그리고 펌핑파워임을 확인하였으며 촉매 베드 내에서의 열적현상에 대한 중요 변수들의 효과를 연구하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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