국내 유통중인 다양한 형태의 원료물질 또는 공정부산물들에 대한 물리적, 화학적 및 방사선적 특성을 평가하기 위해 약 220여 개, 총 16 종의 표본 시료를 선정하였다. 해당 시료들에 대하여 $LaBr_3$ 섬광검출기를 이용한 에너지 스펙트럼 측정과 에너지 분산형 X-선 형광 분광기를 이용한 U, Th, K와 물질의 주요 성분 분석을 수행하였다. 그리고 HPGe 검출기를 이용하여 $^{234}Th$, $^{234m}Pa$ 및 $^{214}Bi$ 등의 우라늄 붕괴계열 핵종들과 $^{228}Ac$, $^{212}Pb$ 및 $^{208}Tl$ 등의 토륨 붕괴계열 핵종들 그리고 $^{40}K$ 등의 방사능농도를 분석함으로써 원료물질 및 공정부산물의 특성에 관한 기초자료를 수집하였다. 추가적으로 ROI구간별 계수율과 원소성분함량, 방사능농도와 같은 특성변수들 간의 상관관계를 분석함으로써 스크리닝 장비를 이용한 방사능 농도 분포 유추 가능성을 평가하였다. 본 연구에서 구축된 특성 데이터베이스는 천연방사성핵종 분석을 위한 절차 및 방법을 수립하는데 유용한 정보를 제공하고, 천연방사성핵종 분석에 대한 정확성 및 재현성을 향상시킬 수 있을 것으로 판단된다.
천연방사성물질을 취급하는 산업시설의 종사자들은 공정에서 발생하는 공기 중 입자의 흡입에 의해 만성적인 내부피폭을 받을 수 있다. 방사성 물질을 함유한 공기 중 입자 흡입에 의한 내부피폭은 입자의 크기, 모양, 밀도, 흡수형태에 따라 달라진다. 본 연구에서는 공기 중 부유 입자의 물리화학적 특성에 따른 피폭방사선량 민감도를 평가하였다. 흡입에 의한 내부피폭선량 평가는 국제방사선방호위원회 66 인체호흡기모델을 이용하였다. 일반적으로 입자의 크기가 감소할수록 예탁유효선량은 증가하는 경향을 보였으며, 입자 크기 $0.01{\mu}m$와 $100{\mu}m$ 에서의 피폭방사선량은 $^{238}U$ 의 경우 약 100 배, $^{230}Th$ 의 경우 약 50 배 차이를 보였다. 모양인자가 작을수록 피폭방사선량은 높게 나타났으며, 모양인자가 1 일 때 피폭방사선량은 모양인자가 2 일 때 보다 18% 높았다. 입자의 밀도가 증가할수록 피폭방사선량은 높게 나타났으며, 입자 밀도가 $11g{\cdot}cm^{-3}$ 인 경우 피폭방사선량은 밀도가 $0.7g{\cdot}cm^{-3}$ 인 경우에 비해 60% 높게 나타났다. $^{238}U$ 의 경우 피폭방사선량은 흡수형태 S, M, F 순으로 높게 나타났으며, 흡수형태 S 의 경우 F 에 비해 피폭방사선량이 약 9 배 높게 나타났다. $^{230}Th$ 의 경우 피폭방사선량은 흡수형태 F, M, S 순으로 높게 나타났으며, 흡수형태 F 의 경우 S 에 비해 피폭방사선량이 약 16 배 높게 나타났다. 민감도 평가에서 나타난 것처럼 입자의 물리화학적 특성을 고려하지 않고 피폭방사선량을 평가하는 경우 평가값은 실제값에 비해 수십 혹은 수백 배 이상 왜곡 될 수 있다. 천연방사성물질을 취급하는 작업장에서 종사자의 정확한 피폭방사선량 평가를 위해서는 취급하는 물질, 작업환경 등을 고려하고 입자의 물리화학적 특성값을 실측하여 실시하는 것이 바람직하다.
우리 나라에서 건설될 중저준위폐기물 처분장의 기본설계개념에 따르면, 중준위폐기물 동굴에는 점토질 뒷채움재가 설치될 예정이다. 이 뒷채움재의 후보물질로는 원료 입수의 용이성 및 경제성 측면에서 천연점토와 분쇄암석의 혼합물이 고려되고 있다. 그러나 이 혼합물이 폐기물처분장의 뒷채움재로 사용되기 위해서는 주요특성들이 뒷채움재의 요구사항을 만족시켜야한다. 이 보고서에서는 경상북도 연일지역에서 산출되는 천연점토와 분쇄암석 혼합물에 대해 핵종유출저지 관점에서 가장 중요한 특성인 수리특성과 방사성핵종 확산특성 및 역학적 특성을 측정하여 뒷채움재료로서의 사용 가능성을 평가하였다. 혼합물의 수리전도도는 동일 밀도에서 점토함량이 감소함에 따라 증가되었으나, 점토함량이 적은 경우에도 상당히 낮은 값을 유지하여 뒷채움재를 통한 핵종이동의 주요 메커니즘은 확산이 될 것이라는 것을 보여주었다. 압축점토에 대한 방사성핵종 복산계수 측정결과, 동일밀도의 나트륨벤토나이트에서 측정된 값의 범위 내에 있었으며, 점토-분쇄암석 혼합물의 액소성한계, 다짐특성, 압축강도및 압밀계수등의 역학적 특성도 나트륨벤토나이트-모래 혼합물에서 얻어진 값과 유사하였다. 이러한 결과들로부터 연일산 천연점토-분채암석 혼합물을 고가의 나트륨벤토나이트 대용으로 처분장 뒷채움재로 사용할 수 있다는 것을 알 수 있었다.
저준위 방사성폐기물 안전성 평가를 위해서 안전성 평가 대상에 관한 기술이 이해당사자들이 이해하기 명확하고 쉽게 설정되어야 한다. 방사선적 안전성 평가 시나리오란 처분장으로부터 유출된 방사성 물질들이 공학적 방벽과 천연 방벽을 거쳐 생태계로 어떻게 이동하는가에 대한 설명으로 안전성 평가를 위한 일종의 대본과 같은 역할을 한다. 본 논문에서는 핵종 이동 현상을 RES(Rock Engineering System) 방법론에 의거 기술하였다. 국내 처분장의 특성을 고려하여 처분 시설은 연안에 동굴 처분 방식으로 건설된다고 가정하여 생태계를 산정하고, 공학적 및 천연 방벽들이 처분장 설계 시 예상한 기능들을 수행한다고 가정하여, 기준 시나리오를 설정하였다. 또한 다양한 설계 고려 요소들을 고려하여 대안 시나리오들을 도출하고자 하였다. 도출된 시나리오의 주요 항목들을 평가하기 위해서 AMF(Assessment Method Flowchart)를 도출하였다. 주어진 지형 조건에 따라 확률론적 방사선적 안전성 평가를 위해 각 지층 구조별 이동 거리 및 시간을 CONNECTFLOW를 이용해 산정하고, 그 결과들을 Response surface method를 이용해 확률 밀도함수로 도출하여 방사선적 안전성 종합 평가 코드인 MASCOT-K의 입력 자료로 활용되도록 하였다.
천연방사성핵종을 함유한 물질들은 인간 활동에 의해 인위적인 조작과정을 거치면서 농축되는 경우 방사선 노출에 따른 위해를 증가시킬 수 있다. 본 연구는 다양한 전처리 방법 및 분석 방법 간 비교를 통해 분석정확도를 평가하고 실내 건축자재 중 $^{232}Th$, $^{235}U$, $^{238}U$의 천연방사성핵종을 분석하기 위한 최적의 분석 방법을 확립하고자 하였다. ICP-MS를 이용한 실내 건축자재 중 천연방사성핵종 분석방법을 확립하기 위하여, 인증표준물질 5종을 왕수, 불산, 과염소산의 습식산화법과 용융법의 전처리법에 따른 U, Th의 분석 정확도 및 정밀도를 평가하였고, 최적의 전처리법으로써 용융법과 $Fe(OH)_3$ 공침법을 선정하였다. 확립된 분석방법을 석고보드, 벽돌, 시멘트, 페인트, 타일과 벽지 총 51 종의 실내 건축자재 시료에 적용하여 천연방사성핵종의 농도를 정량 분석하였다. 또한 동일한 시료에 대해 감마분광분석법 중 간접측정법을 사용하여 $^{238}U$, $^{232}Th$의 농도를 정량하고 ICP-MS 분석 결과와 비교하였다.
KURT(KAERI Underground Research Tunnel) 지하수에 존재하는 천연 유기물질과 6가 우라늄(U(VI))화학종의 상호작용을 레이저 분광학 기술을 이용하여 조사하였다. 지하수 시료에 266 nm 파장의 레이저 빛을 입사시켜 자외선 및 파란색 파장 영역에서 방출되는 천연 유기물질의 발광 스펙트럼을 관측하였다. $0.034-0.788mg{\cdot}L^{-1}$ 농도 범위의 우라늄이 함유된 지하수에서는 녹색 파장 영역에서 방출되는 U(VI) 화학종의 발광 스펙트럼을 측정하였다. 지하수에 함유된 U(VI) 화학종의 발광 특성(피크 파장 및 발광 수명)이 실험실에서 제조한 표준용액에 함유된 $Ca_2UO_2(CO_3)_3(aq)$의 발광 특성과 매우 유사하다는 것을 확인하였다. 지하수에 존재하는 U(VI) 화학종의 발광 세기는 표준용액에 함유된 같은 농도의 $Ca_2UO_2(CO_3)_3(aq)$의 발광세기에 비해 약하다. 표준용액의 $Ca_2UO_2(CO_3)_3(aq)$를 천연 유기물질이 함유된 지하수에 섞었을 때에도 $Ca_2UO_2(CO_3)_3(aq)$의 발광 세기가 감소한다. 이러한 현상의 원인을 지하수의 천연 유기물질과 Ca-U(VI)-탄산염 화학종의 상호작용으로 인해 비발광성 U(VI) 착물이 형성되기 때문인 것으로 설명하였다.
건축자재에 포함된 천연방사성핵종은 실내공간에 거주하는 일반인의 주요 피폭선원이다. 본 연구에서는 콘크리트 벽체에 존재하는 천연방사성 핵종에 의한 한국인의 실내에서의 외부피폭 방사선량을 평가하였다. 한국인의 주거실태, 실내공간의 크기 등을 고려하여 선량평가를 위한 표준 방의 크기를 결정하였다. 표준 방 이외의 다양한 크기의 공간에 대해서도 선량평가를 실시하였다. 방사선수송 코드인 MCNPX를 사용하여 실내공간에서의 공기 중 흡수선량을 계산하였으며, 이를 이용하여 유효선량률을 계산하였다. 콘크리트 벽체로만 이루어진 $3{\times}4{\times}2.8m^3$ 크기의 표준 방의 경우, 콘크리트 내 우라늄계열, 토륨계열, $^{40}K$ 핵종의 농도에 따라 공기 중 흡수선량률은 0.80, 0.97, 0.08 nGy $h^{-1}$ per Bq $kg^{-1}$이었으며, 유효선량률은 0.57, 0.69, 0.058 nSv $h^{-1}$ per Bq $kg^{-1}$이었다. 실내공간의 크기를 $5-30m^2$로 다양하게 변화시키더라도 천장/바닥 그리고 벽에 의한 상반된 선량률 변화로 인하여 전체 방사선량률은 실내 면적의 변화에 상관없이 거의 일정한 값을 보였다. 실제 국내에서 주로 사용되는 콘크리트 내의 천연방사성 핵종의 농도 및 한국인의 실내공간에서 생활양식 등을 토대로 한국인의 실내공간에서의 외부피폭 방사선량률 및 연간 유효선량을 평가하였다. 콘크리트 내의 우라늄계열, 토륨계열, $^{40}K$ 핵종의 농도가 각각 26, 39, 596 Bq $kg^{-1}$인 경우 공기 중 흡수선량률은 대략 104 nGy $h^{-1}$이었다. 일반인의 실내 점유율이 89%인 경우, 연간 유효선량은 0.59 mSv이었다. 국내의 일반적인 실내공간에서 콘크리트 벽체 내에 존재하는 천연방사성물질에 의한 연간 유효선량은 실내점유율${\times}8760\;h\;y^{-1}{\times}(0.57C_U+0.69C_{Th}+0.058C_K)$을 이용하여 계산할 수 있다.
인광석 취급 산업체에서는 천연방사성물질(NORM)을 함유한 물질을 다량으로 취급하고 있어, 종사자들은 각 공정에서 발생하는 공기 중 입자의 흡입에 의해 내부피폭을 받을 수 있다. 흡입에 의한 내부피폭 방사선량은 입자의 특성에 의해 크게 좌우된다. 따라서 본 연구에서는 국내 최대 인광석 취급 산업체에서 공기 중 부유 입자의 크기 분포 및 농도, 입자의 모양 및 밀도, 그리고 방사능 농도를 평가 하였다. 다단계입자채집기를 이용하여 공기 중 입자를 채집하고 입자의 크기분포, 농도, 그리고 모양을 분석하였다. 입자의 공기역학적 직경은 0.03-100 ${\mu}m$까지 광범위하게 분포하였으며, 입자크기가 4.7-5.8 ${\mu}m$(기하학적 평균직경 = 5.22 ${\mu}m$) 혹은 5.8-9.0 ${\mu}m$(기하학적 평균직경 = 7.22 ${\mu}m$)인 범위에서 공기 중 입자의 농도가 최댓값을 나타냈다. 공기 중 부유입자의 농도는 공정에 따라 최대 수백 배 이상 차이를 보였으며, 중장비 작업이 이루어지는 창고에서 높은 농도를 보였다. 반면에 인산석고 적치장에서는 입자의 부유방지를 위한 덮개 및 살수 그리고 비료공장 제어실에서는 환기시설을 갖추고 있어 상대적으로 입자의 공기 중 농도가 낮게 나타났다. 입자의 모양은 모든 측정 장소에서 구형에 가깝게 나타났으므로, 인광석 취급 시설에서 발생하는 입자의 모양인자 값을 1로 정하였다. 각 공정에서 시료를 채집하여 입자의 밀도를 분석하였다. 인광석의 밀도는 약 3.1-3.4 $gcm^{-3}$, 염화칼륨의 밀도는 약 2.7 $gcm^{-3}$, 공정 부산물인 인산석고의 밀도는 약 2.1-2.6 $gcm^{-3}$, 최종제품인 복합비료의 밀도는 약 1.7 $gcm^{-3}$으로 나타났다. 감마분석기를 이용하여 원료물질, 공정부산물, 생산제품 내 $^{226}Ra$, $^{228}Ra$, $^{40}K$ 핵종의 방사능 농도를 측정하였다. 인광석에는 주로 우라늄계열 핵종을 많이 함유하고 있었으며, 그 농도는 원료 산지에 따라 94-866 $Bqkg^{-1}$ 정도였다. 인광석 내에 존재하는 우라늄계열 핵종 중 우라늄은 생산품인 인산 혹은 비료에 농축되었으며, 라듐은 부산물인 인산석고에 농축되었다. 최종제품인 비료의 경우에는 $^{226}Ra$과 $^{228}Ra$이 거의 존재하지 않았으나, 제품생산을 위해 첨가한 염화칼륨에 의해 $^{40}K$의 방사능 농도가 5,000 $Bqkg^{-1}$로 높게 나타났다. 본 연구에서 생산한 인광석 취급 산업체의 입자의 특성 평가 자료는 인산염 취급 산업체 종사자에 대한 방사선학적 안전성 평가에 이용될 수 있을 것이며, 최근 시행된 생활주변방사선 안전관리법에 따른 생활주변방사선 안전관리의 체계를 수립하기 위한 자료로 활용될 수 있을 것이다.
천연 점토 광물질의 ion교환능은 비교적 낮지만, 여러가지 황성화법에 의하여 교환능의 개설이 기대된다. 본 연구에 있어서는 점토 광물질 중에서도 교환 흡착능이 비교적 큰 vermiculite를 사용하여 저준위 방사성 액체 폐기물을 처리하는데 있어서 효과적인 이용 방법을 검토하기 위하여 vermiculite의 이온교환 기능에 관한 기초 연구를 실험하였다. Cs 이온의 교환능 및 분배계수는 Cs-l37의 방사능도를 Scintillation counter로 측정하였고, 천연 및 활성화된 vermiculite에 대한 특성은 X-ray회절과 전자회절에 의한 분석 및 열시차 분석과 아울러 전자 현미경에 의한 검사에 의거 해석하였다. Na-vermiculite에 의한 Cs이온의 교환 및 흡착에 있어서는 결정격자의 C-axis spacing의 수축을 초래하게 되고, Cs이온의 교환능은 주로 C-axis spacing의 크기에 좌우된다고 본다. Na-vermiculite에 의한 Cs이온의 교환 및 흡착 연구를 수행함으로서 저준위 방사성 핵종의 처리 분만 아니라, 고 방사성 폐액 저장 tank의 외각 충진 물질로서 Cs-137과 같이 반감기가 긴 핵종의 leakage로 인한 지하수 오염을 방지할 수 있는 재질로서도 적합하다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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