Zinc-ion Batteries (ZIBs) are currently considered to be effective energy storage devices for wearable electronics because of their low cost and high safety. Indeed, ZIBs show high power density and safety compared with conventional lithium ion batteries (LIBs) and exhibit high energy density in comparison with supercapacitors (SCs). However, in spite of their advantages, further current collector development is needed to enhance the electrochemical performance of ZIBs. To design the optimized current collector for high performance ZIBs, a high quality graphene film is suggested here, with improved electrical conductivity by controlling the defects in the graphene film. The graphene film showed improved electrical conductivity and good electron transfer between the current collector and active material, which led to a high specific capacity of 346.3 mAh g-1 at a current density of 100 mA g-1, a high-rate performance with 116.3 mAh g-1 at a current density of 2,000 mA g-1, and good cycling stability (68.0 % after 100 cycles at a current density of 1,000 mA g-1). The improved electrochemical performance is firmly because of the defects-controlled graphene film, leading to improved electrical conductivity and thus more efficient electron transfer between the current collector and active material.
SOFC 발전시스템의 상용화를 위해 선행되어야 할 것은 스택의 안정적 출력 및 신뢰성 확보이다. 이를 이루기 위해서는 스택을 구성하는 구성요소의 신뢰성 있는 규격 및 검수가 필요하다. 즉, 셀, 밀봉재, 분리판 및 집전체로 대변되는 구성요소들이 스택에 장착되었을 때 그 기능을 최대한 발휘하면서도 점진적 또는 급격한 품질저하가 발생되지 말아야 한다. 특히, 셀의 경우 스택의 성능에 직접적인 영향을 미치는 구성요소로서 품질에 대한 명확한 검수기준이 필요하다. SOFC용 셀은 다공성 anode, 치밀한 전해질, 그리고 다공성 cathode로 구성된 세라믹 소결체이다. 이 때 치밀한 전해질에 결함이 내재되어 있거나 물리적 힘에 의해 신규로 발생할 경우, 연료로 사용되는 수소와 공기가 만나는 cross-over가 발생하게 된다. Cross-over는 연료가 소모되는 문제도 있지만 발열로 인한 Hot spot을 형성시켜서 주변과의 온도구배를 유발하고, 이로 인해 고체 전해질의 균열전파를 일으킬 수 있고 나아가 급격한 셀의 파괴를 야기할 수 있다. 본 연구에서는 SOFC에 사용되는 셀의 형상측정, 물리적 강도 및 결함 검출을 위한 검수기법을 개발하여 스택의 신뢰성 향상과 향후 규격표준화를 위한 기반을 제공하고자, 평판형 셀의 3차원 형상을 정밀하게 측정하는 장치와 일정 면압을 인가하여 특정 형상을 갖고 있는 셀의 물리적 파괴여부를 판단할 수 있는 장치, 그리고 셀의 전해질에 내재된 결함을 검출할 수 있는 장치를 제작하였다. 본 장치들은 $1,000cm^2$급 평판형 셀까지 검수할 수 있도록 고안하여 양산시스템에 접목시킬 수 있도록 고안된 것이다. 본 장치들을 이용한 검수결과, 현재 $700cm^2$급 평판형 셀의 경우 최대 camber가 4mm 이하, 전해질의 He leak rate는 $5{\times}10^{-5}mbar.l/s.cm^2$ 이하라는 검수규격을 본 연구소에서 운전하는 스택에 1차적으로 적용하였으며 현재 검수규격의 신뢰성 및 강화를 위한 연구를 수행 중에 있다.
스테인레스 강은 지구상에서 가장 널리 사용되고 있는 철의 합금으로 니켈과 크롬을 포함하여 높은 내부식성을 가지고 있어 구조용 강재로 사용하기 매우 적합하다. 또한, 최근에는 스테인레스 강에 포함된 철과 니켈의 고유 특성을 이용하여 다양한 고기능성 촉매나 지지체, 또는 전극의 집전체 등으로의 응용 연구가 다양하게 이루어지고 있다. 특히, 높은 촉매 특성으로 인해 수전해 전극으로의 응용을 위한 스테인레스 강의 표면에서의 활성화 표면 처리 연구가 많이 이루어지고 있다. 이에 본 총설은 수전해 전극 응용을 위한 스테인레스 강의 수전해 전극 응용 표면처리 기술 자료를 정리 및 요약하였으며, 스테인레스 강의 표면처리 방법에 대한 특징 및 이를 통해 스테인레스 강이 저비용 고효율의 수전해 전극 활용을 위한 촉매 물질로써 응용될 수 있는 여러 방법을 제시하였다.
전기자동차 시장의 급속한 성장으로 이차전지의 사용이 급증함에 따라 사용 후 전지의 폐기 및 재활용이 심각한 문제로 제기되고 있다. 사용 후 리튬이온 전지를 처리하기 위해서는 저장된 에너지를 제거하기 위하여 효과적으로 방전하는 과정이 필수적이다. 본 연구에서는 흑연과 LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2 (NCM622)을 사용하여 코인셀 형태로 반쪽전지 및 완전지를 제조하였고, 이를 과방전할 때 발생하는 전기화학적 거동에 대하여 분석하였다. 반쪽전지를 사용하여 양극과 음극을 각각 과방전시키면, 양극에서는 먼저 전이금속 산화물이 금속으로 환원되는 전환반응을 겪게 되며, 음극에서는 SEI 피막의 분해에 이어 집전체인 Cu가 용출되는 부반응이 발생하였다. 또한, 이러한 과방전의 발생 시에는 큰 분극을 필요로 하였다. 완전지의 과방전 시에는 각각의 부반응이 진행되는 시점에 존재하는 큰 분극들로 인하여 부반응의 본격적인 발생 전에 0 V에 도달하여 방전이 종료되었다. 그러나, 사이클을 통하여 용량이 퇴화된 완전지의 경우에는 과방전거동이 변화하여 음극에서 Cu 집전체의 부식이 발생됨을 확인하였다. 따라서, 사용 후 전지는 사용 전의 전지와는 과방전 시에 다른 거동을 지니고 있으므로 이러한 점들이 고려되어야 한다.
알루미나 기판을 사용하여 백금 박막 전류 집전체상에 $2.9{\mu}m$ 두께 및 $4cm^2$의 전극면적을 갖는 $LiCoO_2$ 박막을 R.F. 마그네트론 스퍼터링법에 의해 증착하였으며, 아르곤 공정 압력 및 인가된 R.F. 전력량에 따른 Li/Co 몰 비 의존성에 대해 고찰하였다. 비정질계 고체전해질인 Lipon 및 Li 음극이 순차적으로 증착된 박막전지를 제조하여 정전류충, 방전 시험하였으며, 고율방전 특성 및 충, 방전 횟수에 따른 전지 용량 변화를 측정하였다. 교류임피던스를 통해 전지내부의 저항성분을 측정하였으며, 이에 대한 등가회로를 구성하여 시뮬레이션한 결과와 비교하였다.
This paper presents the characterization of micro-tubular SOFCs using three different anode current collecting methods of inlet current collection (IC), both current collection (BC) and total current collection (TC). The maximum power densities of SOFCs at $750^{\circ}C$ using IC, BC and TC were 56 mW/$cm^2$ (0.43 V, 0.13 A/$cm^2$), 236 mW/$cm^2$ (0.43 V, 0.55 A/$cm^2$) and 261 mW/$cm^2$ (0.43 V, 0.61 A/$cm^2$) respectively. It was confirmed by impedance spectroscopy that both the polarization resistance and the ohmic resistance were dramatically increased at SOFC with IC.
고비표면적의 활성탄소섬유(ACF: activated carbon fiber)를 분극성 전극으로 이용한 전기이중층 캐패시터(electric double layer capacitor)의 단위 cell test를 통하여, ACF의 비표면적, 세공의 크기 및 전기전도도가 캐패시터의 비축전용량에 커다란 영향을 미치고 있음을 확인할 수 있었고, 전해질은 $H^+$ 이온을 함유한 $H_2SO_4$이 가장 좋은 축전용량을 나타내었으나, 집전체 부식 등의 문제로 인하여, 실용화에 있어서는 우수한 충방전 거동을 나타낸 KOH계 전해질이 적당한 것으로 확인되었다. 분극성 전극으로 사용되는 ACF를 탄화 또는 후활성화 등이 후처리를 통하여 비축전용량을 급격히 증가시킬수 있었고, 3만회까지의 연속 충방전 실험에서 전기이중층 캐패시터는 2차전지에서는 찾아 볼 수 없는 매우 높은 충방전 효율과 긴 사용수명을 가지는 것을 확인할 수 있었다.
기판의 변화가 박막전극의 전기화학적 특성에 미치는 영향을 조사하기 위해 박막 $LiCoO_2$ 양극을 alumina, chemically etched-Si그리고 flat-Si기판 위에 증착하였다. Alumina기판의 경우 산소 분위기, $800^{\circ}C$ 30분간 열처리 후 내부에 균열이 존재하는 매우 큰 결정이 형성되었으나 flat-Si 기판의 경우에는 미세하며 균일한 결정이 관찰되었다. Flat-Si 기판 위에 증착된 박막은 alumina또는 식각된 Si 기판의 경우에 비하여 peak potential증감 및 고 전류밀도 방출 능면에서 매우 우수한 특성을 나타내었으며 이는 열처리 후 형성된 결정립의 크기, 표면 형상 및 전류 집전체의 전기저항 차이에 기인한 것으로 생각되었다.
Redox Flow Battery용 고내구성 및 고효율 전극의 제조를 위해 DSA(Dimensionally Stable Anode)를 집전체 및 전극으로 사용하고 흑연 입자를 이용한 전극을 제조하여 DSA와 압연하는 방법으로 일체화 된 흑연/DSA 전극의 전기화학적 특성을 조사하였다. 1 M $VOSO_4$ + 5M $H_2SO_4$ 혼합용액과 2 M $VOSO_4$ + 2.5M $H_2SO_4$ 혼합된 용액의 전해액 시스템에서 Cyclic Voltammetry(CV) 방법을 이용하여 -0.7 V에서 1.6 V vs. SCE의 전위범위에서 전극의 특성을 실험한 결과, 높은 농도의 2M $VOSO_4$ 전해액에서도 바나듐 이온들의 redox couple 반응을 잘 나타내고 있으며 가역성도 우수한 것으로 나타났다. 따라서 본 연구에서 제조된 일체화된 흑연/DSA 전극을 redox flow battery에 적용할 경우에 고내구성, 내부식성 및 전지의 에너지밀도, 출력밀도와 에너지효율을 향상시킬 것으로 판단된다.
차세대 전지로 주목받는 리튬-황 전지는 높은 에너지 밀도를 갖는 반면, 황의 절연 특성, 셔틀 현상 그리고 부피팽창으로 인하여 상용화에 어려움이 있다. 본 연구에서는 경제적이고 간단한 진공여과 방법으로 바인더와 집전체가 없는 프리스탠딩 전극을 제조하였고 탄소나노튜브(CNT)를 황의 전기전도도 향상을 위하여 사용하였다. 여기서 CNT는 집전체와 도전재 역할을 동시에 수행하였다. 추가로 리튬폴리설파이드의 흡착에 용이한 금속산화물(MOx, M=Ni, Mg)을 CNT/S 전극에 첨가함으로써 리튬-황 전지의 셔틀반응을 억제하였다. MOx@CNT/S 전극은 금속산화물을 도입하지 않은 CNT/S 전극에 비해 높은 용량 특성과 사이클 안정성을 나타내었으며, 이는 금속산화물의 우수한 리튬폴리설파이드 흡착 특성으로 인하여 황 활물질의 손실을 억제한 결과이다. MOx@CNT/S 전극 중에서 NiO를 도입한 NiO@CNT/S 전극은 1 C에서 780 mAh g-1의 높은 방전용량을 나타내었고 200 사이클 후 134 mAh g-1으로 극심한 용량 감소가 나타났다. MgO@CNT/S 전극은 비록 초기 사이클에 544 mAh g-1의 낮은 방전용량을 나타냈지만, 200 사이클까지 용량을 90% 유지하는 우수한 사이클 안정성을 나타내었다. 고용량과 사이클 안정성 확보를 위하여 Ni:Mg를 0.7:0.3의 비율로 혼합한 Ni0.7Mg0.3O@CNT/S 전극은 755 mAh g-1 (1 C)의 초기 방전용량과 200 사이클 후에도 90% 이상의 용량 유지율을 나타내었다. 따라서 이원 금속산화물의 CNT/S 프리스탠딩으로의 적용은 고용량 특성뿐만 아니라 가장 큰 문제인 리튬폴리설파이드의 용출을 효과적으로 개선하여 경제적이고 고성능 리튬-황 전지의 개발이 가능함을 시사한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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