두 가지 이상의 중금속이온이 토양에 존재할 때 토양입자표면에 흡착되는 중금속 이온은 복합적인 경쟁이온치환과 특정결합기작에 따라 흡착량이 결정된다. 본 연구는 충남 논산과 대전시 유성에 소재하는 밭토양에서 채취한 사질식양토와 식토를 공시토양으로 하여 중금속의 다중경쟁흡착특성을 조사하였다. 경쟁흡착은 조사 대상 중금속인 Cr, Cd, 및 Pb를 토양용액에 처리 농도를 달리하여 단일, 이중, 삼중체계로 처리하였다. 등온흡착은 평형농도가 증가함에 따라 흡착이 증가하는 경향을 보여주었으며 이중과 삼중체계에서는 동일 평형농도에서 흡착량은 각각의 중금속이온의 농도와 중금속 전하에 의해 영향을 받는 것으로 조사되었다. 3가지 중금속이온의 이중경쟁 흡착특성은 전기음성도는 낮으나 이온포텐셜이 높은 Cr 이온이 경쟁이온 보다 선택적 흡착특성을 보여주고 있으며 Cd와 Pb가 Cr 흡착에 미치는 영향은 유사한 것으로 조사되었다. 따라서 본 연구 결과 3중 경쟁 흡착 시 중금속 이온의 흡착량이 단일과 이중 경쟁흡착보다 증가하는 특성을 구명하기 위해서는 다중 형태로 존재하는 중금속이온의 흡착기작과 다중 형태상의 중금속이온의 반응식, 그리고 반응식에 따른 가수분해상수를 구하여 흡착정도와 경쟁 상태에 대한 추가 연구가 필요하다. 결론적으로 다중 중금속이온이 존재하는 상태 하에서 흡착친화도는 토양 내 중금속이온의 이동성과 불용화 및 가용화 사이의 분배특성에 영향을 주는 것으로 판단되었다.
중금속 결합 단백질인 metallothionein (MT)를 발현하는 CUP1 유전자를 다중으로 함유하는 재조합 Saccharomyces cerevisiae의 균체성장과 중금속 제거특성을 조사하였다. CUP1 유전자를 다중으로 함유하는 재조합 효모는 중금속을 포함한 배지에서의 균체성장과 중금속 흡착능이 중금속에 대하여 내성을 가지고 있는 야생효모나 숙주세포에 비하여 우수하였다. 서로 다른 플라스미드를 함유하는 중금속을 함유하는 배지에서의 균체성장과 중금속 흡착능의 차이는 중금속에 대한 내성과 중금속 흡착에 MT 단백질의 발현 수준이 중요한 영향을 미치는 것으로 추정되었다. 구리를 함유하지 않고 고농도의 아연과 망간을 함유하는 배지에서 재조합 효모는 높은 균체 농도와 중금속 제거능을 나타내었는데, 이는 MT 단백질을 발현하는 CUP1 promoter가 아연과 망간에 의해서도 발현이 유도된다는 것을 알 수 있었다. MT 단백질을 효율적으로 발현하여 재조합 효모에 의한 중금속 흡착을 최대화 할 수 있는 최적의 구리농도는 0.31 mM로 결정되었으며, 비이온계 계면활성제인 Triton X-100은 재조합 효모의 균체성장과 중금속 흡착을 증가시켰지만, 대사 저해제는 균체성장과 중금속 흡착을 모두 저해하였다.
본 연구에서는 생물흡착제인 미역을 사용하여 인공폐액내의 중금속의 흡착 특성을 조사하였으며, 다음과 같은 결론을 얻었다. 미역 폐기물을 이용하여 제조된 생물흡착제의 단일 중금속 흡착효율은 각 중금속 100 mg/L인 용액에 biosorbent 3g을 처리했을 때 Pb는 거의 100%였고, Cu와 Cd가 약 $85{\sim}86%$, Zn과 Cr은 약 $60{\sim}64%$, Co와 Ni은 약 57%, Mn은 약 48%였다. 복합중금속 흡착효율은 단일중금속 흡착효율에 비하여 Pb를 제외한 다른 중금속들은 크게 감소되었으나 biosorbent g당 전체 중금속 흡착량은 더 증가되었다. 온도, pH에 따른 중금속 흡착효율은 별 차이가 없었으며 전반적으로 pH는 pH $5{\sim}6$ 범위, 온도는 $20{\sim}30^{\circ}C$ 범위의 실온이 적당한 것으로 나타났다. 생물흡착제의 흡착평형은 모든 중금속이 1시간 이내에 이루어졌다. Freundlich과 Langmuir 등온흡착식을 구하여 실제폐수처리에 적용여부를 검토한 결과 Pb, Cu, Cr, Cd, Co 순으로 비교적 친화도가 큰 것으로 나타났고, Freundlich 등온 흡착식에 가장 잘 일치하였다. 모든 중금속의 Freundlich 지수 1/n값이 $0.1{\sim}0.5$ 범위에 포함되어 흡착이 용이하고, Pb, Cr, Cu, Cd 순으로 비교적 평형 흡착량이 큰 것으로 나타났으며, 이 결과는 Langmuir 흡착등온식의 결과와 거의 유사하였다. 따라서, 중금속 농도범위에 따른 한계범위를 설정하여 등온흡착식을 적용시키면 매우 높은 중금속 처리효율을 나타낼 것으로 판단된다. 생물흡착제가 중금속 흡착 후의 구조적인 특성을 조사하기 위하여 FT-IR분석 결과, 중금속 이온과 치환될 것으로 생각되는 functional group을 확인할 수 있었으며, 3,400/cm에서의 -OH group, 1,648/cm에서의 C=O bond,1,426/cm에서의 C-O bond그리고 850/cm에서의 S=O등이 전반적으로 중금속 흡착 후에 peak가 커지는 것이 관찰되었다. 생물흡착제의 재사용 가능성을 검토하기 위하여 최적의 중금속 탈착조건 검토하였는데, 탈착제 종류에 따른 중금속 탈착효율은 탈착제 종류와 중금속 종류에 따라 차이가 있었고, 전반적으로 NTA>$H_2SO_4$>HCl>EDTA 순으로 우수하였으며, 전체적으로 특정 중금속의 탈착효율이 떨어지지 않는 NTA가 탈착제로 가장 적합하였다. NTA농도에 따른 중금속 탈착효율은 NTA $0.1{\sim}0.3%$ 농도범위에서는 농도 증가에 따라 탈착 효율도 약간 증가되었으나 그 이상의 농도에서는 별 차이 없었다. 온도와 pH 변화에 따른 중금속 탈착효율은 Cr을 제외한 다른 중금속들은 크게 영향을 받지 않는 것으로 나타났으며 전반적으로 온도는 $30^{\circ}C$, pH는 2에서 높았다. 탈착제 접촉 반응시간에 따른 탈착효율은 10분 이내에 전체 탈착량의 80%이상이 탈착 되었으며 1시간 이후에는 거의 변화가 없었다.
본 연구는 탄닌 성분이 다량 함유된 율피를 사용하여 폐수 중 중금속 3종(Cd, Pb, Cu)에 대한 흡착특성을 알아보고 향후 폐수처리공정에서 생물흡착소재의 적응가능성을 평가하고자 수행하였다. 실험에 사용한 인공폐수에는 Cu, Pb, Cd을 첨가하여 10, 20, 40, 60, 100, 150, 200 mg $L^{-1}$ 오염시켰으며 pH 5.5에서 흡착실험을 진행하였다. 율피의 중금속 흡착량은 중금속 유형별로 차이를 나타내었으며 중금속 농도가 증가함에 따라 흡착량이 증가하다가 점차 증가율이 감소하여 일절한 평형에 도달하는 경향을 나타내었는데 이는 율피의 표면이 피흡착물질로 채워져 비어있는 흡착가능 영역이 감소하기 때문인 것으로 판단되었다. 상기 연구 결과를 Freundlich 및 Langmuir 모델에 적응한 결과 $r^2$값은 Langmuir 모델에서 Pb, Cu, Cd 3가지 중금속 모두 0.99 이상으로 높게 나타났으며 각 중금속에 대한 율피의 흡착친화도는 Pb>Cu>Cd 순으로 최대흡착량($q_m$)은 Pb 31.25 mg $g^{-1}$, Cu 7.87 mg $g^{-1}$, Cd 6.85 mg $g^{-1}$로 조사되었다. FT-IR 분석결과 율피는 1080 $cm^{-1}$에서 carbonyl group, hydroxyl group, carboxyl group과 1200 $cm^{-1}$에서 1700 $cm^{-1}$ 사이의 carboxylate group, carboxyl group, methylene group, ester group 등이 존재하는 것으로 조사되었다. SEM 분석 결과 중금속 이온 흡착 전에는 표면이 매끄럽게 안정된 모습이 관찰되었지만 중금속 흡착 반응 후 전자밀도가 높은 부분이 관찰되어 중금속 이온이 흡착되었을 것으로 판단되었고 EDS 분석을 수행한 결과 중금속 이온의 흡착 후 표면의 납 이온 피크가 관찰되었다. 이상의 결과로부터 율피에 의한 중금속 이온의 흡착은 물리적인 흡착보다는 관능기에 의한 화학적 흡착일 것으로 판단되었다.
벤토나이트의 중금속 흡착에 대한 다양한 실험적 조건을 만족시키기 위하여 박스-벤켄(Box-Benken)의 통계적 모델을 적용하였다. 모델에 의하여 pH, 중금속의 초기농도, HCO$_3$을 변수로 하고, 각 변수에 대한 농도를 3차원으로 설정하여 벳치 실험을 실시하였다. 실험에 선택된 중금속은 Pb, Cu, Zn, Cd 4종이다. 중금속의 흡착거동에 대한 각 변수들의 영향을 표면반응 분석을 통하여 3차원으로 모델링하였다. 중금속의 흡착제거에 중금속의 초기농도와 pH가 거의 비슷한 정도로 큰 영향을 미치고 중탄산은 큰 영향을 미치지 못한다. 중금속간의 흡착경쟁은 Pb>Cu>Zn>Cd의 순서를 보인다. 아울러 pH 변화가 중금속 흡착에 미치는 영향을 실험적 및 열역학적 분석을 통하여 알아보았다. 중금속의 수산화 화합물과 탄산염 복합체의 형태로 침전이 흡착제거에 중요한 변수임이 밝혀졌다. WATEQ4F 열역학 프로그램에 의한 종분포 모델링 결과가 흡착실험결과와 다소 상이함을 보이므로 프로그램의 열역학 자료의 수정이 필요하다.
생물흡착현상을 이응한 중금속오염폐수 처리기술 개발을 위한 기초연구로서 중금속흡착능이 있는 것으로 알려진 U. pinnatifida, E. stolonifera, Laminaria sp., G. amansii 등 4종의 해조류를 대상으로 중금속 흡착 특성을 조사하였다. 해조류 종류별 중금속 흡착능력은 U. pinnatifida$\geq$E. stolonifera$\geq$Laminaria sp.>G. amansii 순이었으며, 중금속 $100mg/{\ell}$ 농도에서 Pb는 $93{\sim}99%$ 정도 흡착이 되었고, Cu와 Cd는 $70{\sim}80%$ 절도 흡착되었다. $CaCl_2$을 이용하여 해조류의 작용기를 치환함으로서 중금속 흡착 및 탈착성능이 개선되었으며, 온도와 pH에 따른 중금속 흡착 변화는 큰 차이가 없었다. U. pinnatifida의 중금속 흡착은 Freundlich 흡착등온식 보다는 Langmuir 흡착등온식에 잘 일치하였고, Cu, Cd 및 Zn에 비해서 Pb가 상당히 흡착친화도가 큰 것으로 나타났다. U. pinnatifida의 중금속별 흡착효율은 다성분계 중금속일 때가 단성분계일 때 보다 감소하였으며, 탈착제로서 NTA를 처리하였을때 흡착된 중금속의 탈착효율이 가장 높았다.
캐오리나이트, 일라이트, 녹리석의 중금속(Pb, Cu, Zn, Cd) 흡착에 다양한 실험적 변수의 영향을 박스-벤켄(Box-Benken)모델을 이용한 통계 모델링을 실시하였다 중금속 흡착에 미치는 변수로 pH, 중금속의 초기농도, HCO3 (혹은 K)농도를 변수로 하고, 각 실험변수의 농도를 3차원으로 설정하여 모델에 근거한 벳치실험과 3차원 통계모델링을 실시하였다. 아울러 일라이트에 한하여 pH변화에 따른 중금속의 흡착특성을 알아보았다. 통계적 해를 얻기 위하여 SAS 프로그램을 이용하여 표면반응 분석을 통하여 실시하였다 중금속의 흡착에 영향을 미치는 가장 큰 변수는 pH이며, 그다음 중금속의 초기 농도와 중탄산(혹은 K성분)의 농도가 실험적 조건에 따라서 서로 다른 영향력을 보인다. 점토광물에 따른 중금속 흡착능력의 차이는 크지 않지만 일라이트의 경우 중금속의 초기농도에 따라서 흡착율에 상당한 차이를 보인다. 일라이트의 중금속 흡착에 K 성분이 흡착경쟁에 영향을 미치는 것으로 나타났다. 중금속간의 흡착경쟁은 Cu>Pb>>Zn>Cd의 순서를 보인다. 중금속 흡착에 점토광물의 광물학적 영향보다는 수용액의 화학적 조건이 더 큰 영향을 미치는 것으로 나타났다. 통계모델에 근거한 흡착모델링은 흡착결과를 3차원으로 효과적으로 표현할 수 있으며, 실험적 노력을 경감할 수 있는 효과적인 방법으로 판단된다.
본 연구는 중금속으로 오염된 폐수처리에 있어 친환경적 유기흡착제로서 휴믹물질의 활용성을 평가하기 위한 기초 연구로서 이탄(peat moss)으로부터 Humin을 분리 한 후, 중금속 이온(Cd(II),Cu(II))과의 흡착특성을 조사하였다. 이탄으로부터 추출한 peat-Humin의 함량은 94%이상을 나타냈으며, 분자의 작용기 특성은 일반 토양 휴믹물질(soil humic substance)과 유사하였다. peat-Humin과 중금속 이온(Cd(II),Cu(II))과의 흡착 반응은 5분내에 빠른 흡착형을 보였으며, pH 5-6에서 가장 높은 중금속 제거율을 보였다. pH 3의 산성조건에서도 50%정도의 제거율을 보였다. pH 5에서의 등온흡착 실험결과를 Freundlich 등온식에 적용하여 해석한 결과, 각의 중금속에 대한 peat-Humin의 흡착상수(Kf)는 Cd(II)이 8.07 그리고 Cu(II)가 4.56으로 나타났다.
제올라이트를 사용하여 폐수로부터 중금속 원소들을 제거하기 위하여 조건을 변화시키며 흡착 특성을 조사하였다. 시험한 원소는 독성이 강하여 중금속 오염과 관련이 많은 Cd, Cr, Cu, Pb의 네 가지 중금속 원소들을 선택하였다. 흡착에 영향을 주는 요소로서 제올라이트의 양, 흡착 시간 그리고 pH를 변화시키며 흡착에 의한 제거 효율을 측정하였다. 중금속 용액 50 mL에 대하여 투입된 제올라이트는 2 g 정도가 경제적인 분량이며, 흡착 시간은 30분 정도 반응시키면 최대 흡착을 얻을 수 있었다. Cr과 Cu는 전반적으로 높은 흡착율을 나타내며 낮은 pH 영역에서는 흡착효율이 보다 증가하였다. Cd와 Pb는 95% 내외의 약간 낮은 흡착율을 보이며, Cd는 pH가 낮으면 흡착율이 감소하는 특이한 경향을 보였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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