수용액에서 탄산계 이온종들은 알칼리도, 완충 용량, 생물학적 생산지수 등과 같은 물의 여러 화학적 성질들을 결정하는데 있어 중요한 역할을 하고 있다. 이러한 화학종들은 또한 수계에서 고체, 액체, 그리고 기체 상태 등으로 변화하며 반응을 하는 특성을 지니고 있다. 고체상이 없는 상황에서 탄산계 이온종들의 총량과 각 이온종들의 상대량은 대기에서의 이산화탄소의 분압에 의해 결정되며 이는 또한 수계의 제반 성질에 직접적인 영향을 미치게 된다. 수환경에서 진행되는 정수, 혹은 폐수 처리 공정, 폐기물 처리공정, 그리고 폐기물의 재활용과 관련된 공정들에 있어 공정의 최적화를 위해서는 수환경의 특성을 파악하는 것이 매우 중요하며 이러한 수환경의 특성에 가장 크게 영향을 미치는 요소들 가운데 하나가 탄산계 이온종들이다. 대기에서의 이산화탄소의 분압과 물의 화학적 성질, 특히 pH와의 근본적인 연관성을 이해하기 위해 물과 접촉한 상태의 드라이아이스로부터 발생하는 순수한 이산화탄소의 활성 분압을 수계에서의 평형론에 근거하여 계산하였다. 탄산의 해리와 관련된 평형상수들을 van't Hoff식에 의해 결정하였으며 평형계산의 결과를 입증하기 위해 pH 에 따른 탄산계 이온종들의 분배 곡선을 작성하였다. 계산된 이산화탄소 기체의 활성 분압은 수용액에서의 탄산계 이온종들의 농도의 함수인 것으로 나타났으며 수용액에서 일어나는 반응들의 체계적 이해를 위해서는 수용액과 접해있는 이산화탄소 등과 같은 기체의 활성 분압에 대한 선행 계산이 필요한 것으로 파악되었다.
이산화탄소 저감을 위한 유효한 방법 중의 하나로 칼슘규산염 광물의 간접탄산염화 공정이 보고되고 있다. 이 공정은 염산, 질산 등의 산에 의하여 칼슘규산염으로부터 칼슘성분을 침출하는 단계와 이산화탄소에 의한 침출용액의 탄산염화 단계의 두 과정으로 구성된다. 침출용매로 초산수용액을 사용하는 경우에는 침출용액을 이산화탄소로 탄산염화 하는 과정에서 초산이 재생성 되어 침출단계로 순환되어 침출용매로 재사용될 수 있다. 제철 및 제강슬래그와 같은 산업부산물은 칼슘규산염을 많이 함유하고 있어 간접탄산염화공정의 원료로 사용될 수 있다. 본 연구에서는 초산수용액에 의한 국내 전기로제강슬래그의 침출효율을 조사하기 위하여, 초산수용액 농도, 침출온도 및 침출시간 등의 침출조건 변화에 따른 침출실험을 수행하였다.
화석연료 사용에 의한 이산화탄소의 증가는 지구온난화의 주요인으로, 세계적으로 배출량을 줄이려는 노력을 기울이고 있다. 알카놀아민 수용액을 이용한 흡수법은 산성가스를 제거하기 위하여 폭 넓게 사용되고 있고, 특히 배가스로부터 나오는 이산화탄소의 제거에 효과적인 것으로 알려져 있다. 본 연구에서는 알카놀아민 수용액을 사용하여 이산화탄소 흡수시에 나타나는 흡수특성을 연구하였다. 기/액 평형 실험 장치를 사용하여 이산화탄소의 평형분압(${P_{CO_2}}^*$)과 이산화탄소 최초 1회 주입 후 평형에 도달하는 시간을 측정하여 $60^{\circ}C$에서 각각 흡수 용량과 흡수 속도를 계산하였다. 실험 결과 MEA 10wt%에서의 흡수용량은 낮은 온도($40^{\circ}C$)에서 우수하였고, 평형부하 0.5부근에서 이산화탄소가 포화되었음을 알 수 있었다. 흡수제에 따른 흡수용량은 AMP>DEA>MEA, 흡수속도는 MEA>AMP>DEA. 순으로 나타났다. 따라서 가장 우수한 성능을 가진 흡수제를 선정하기 위해서는 흡수용량과 흡수속도를 동시에 고려해보아야 한다.
본 연구에서는 석탄 화력발전소의 연소 후 $CO_2$ 회수 기술인 알칸올 아민 수용액을 이용한 아민흡수법에서 전체 운전비의 80% 가량을 차지하는 탈거에너지의 저감을 위해 새로운 탈거기술인 분리막을 이용한 감압탈거 기술을 제시하고자 한다. 막의 소재로는 소수성막인 PE (polyethylene)를 지지체로 하고 $5{\mu}m$ 두께의 PDMS (polydimethylsiloxane)를 코팅한 복합막을 제조하여 적용하였으며, 흡수액으로 MEA (monoethanolamine) 30 wt% 수용액을 사용하였다. 온도의 변화에 따른 영향을 알아보기 위하여 흡수액 온도를 $25{\sim}80^{\circ}C$로 변화시켜 이산화탄소의 탈거특성을 살펴보았으며, 흡수용액의 $CO_2$ 함량($CO_2$ loading)에 따른 영향을 고찰하기 위하여 $CO_2$ 함량을 변화시켰다. 또한 감압탈거 시 탈거측 압력을 60~360 mmHg(abs.)로 변화시켜 진공도에 따른 탈거특성을 연구하였다. 아민수용액의 온도가 증가할수록, 이산화탄소 부하량이 증가할수록 이산화탄소의 탈거량은 증가하는 경향을 보이고 있으며, 감압이 감소함에 따라 이산화탄소의 탈거량 역시 증가하고 있는 것을 확인하였다. 막의 안정성 실험 결과 PTFE 단일막에 비하여 PDMS-PE 복합막의 경우 감압탈거 막공정에 적용하기 안정한 막이라고 판단된다.
온실가스 증가로 인한 지구온난화 문제가 범세계적인 문제로 대두되고 있는 가운데, 특히 온실가스 중 약 76%이상을 차지하는 이산화탄소를 흡수하기 위한 흡수제 개발에 여러 국가들이 심혈을 기울이고 있다. 그 중 이산화탄소 흡수제로 가장 상용화 되어 있는 모노에탄올아민(monoethanolamine, MEA)은 분자량이 작아 몰 농도비에 따른 이산화탄소의 흡수에 유리하고 반응속도가 빠르다는 장점이 있으나, 재생에 필요한 에너지가 높다는 단점이 존재한다. 수용액중에서 MEA가 $CO_2$를 흡수하는 반응의 반응자유에너지는 반응메카니즘을 이해하는데 가장 기본적인 도구이다. 본 연구에서는 B3LYP, M06-2X의 밀도범함수를 이용하여 MEA의 $CO_2$ 흡수반응의 반응자유에너지를 계산하는 계산모델을 선정하였다. 수용액에서 MEA가 $CO_2$를 흡수하는 반응의 반응자유에너지를 밀도범함수를 이용하여 계산할 때는, 수용액상태에서 화학종의 분자구조를 최적화하는 것이 필요하였다. 또한 M06-2X 밀도범함수가 B3LYP 밀도범함수보다 좋은 결과를 주었으며, 분산보정을 하는 것이 보다 좋은 결과를 주었다.
본 연구는 그 동안 주로 석유화학의 개질공정 등에서 적용되었던 이산화탄소 흡수분리기술을 연소배가스에 적용하기 위한 기본적인 연구로서, 이산화탄소의 흡수분리공정에 일반적으로 많이 사용되는 흡수제인 MEA(mono-ethanol amine)를 연소배가스에 적용하였을 경우 예상되는 열화, 재생에너지 및 흡수능력 등의 문제점을 개선하기 위하여 거론되는 입체장애아민인 AMP(2-amino 2-methyl 1-propanol) 수용액과 이산화탄소와의 흡수평형 특성을 비교 평가하였다. 실험결과 AMP는 MEA에 비하여 이산화탄소의 흡수능력이 반응 메카니즘에 의하여 약 2배 정도 증가함을 확인하였고, 연소배가스와 같은 저농도 이산화탄소 흡수분리공정 설계에 필요한 흡수평형자료를 부분적으로 제시하였다.
본 연구는 이산화탄소에 대한 화학적 흡수공정의 새로운 흡수제로서 글리신 수용액의 화학적 특성과 흡수성능을 고찰하였다. 이산화탄소 흡수에 관여하는 작용기인 아미노기를 활성화시키기 위해 세 종류의 알칼리원소(Na, Li, K)를 선택하여 글리신에 함침시켰다. 제조한 흡수제에 대한 IR 분석결과, 글리신 수용액의 암모늄이온(${-NH_{3}}^+,\;1600cm^{-1}$,single )형태로 존재하던 작용기가 아미노기($-NH_2,\;1550{\sim}1650\;cm^{-1}$, scissoring)형태로 전환된 것을 확인할 수 있었다. 또한, $^{1}H-NMR$과 $^{13}C-NMR$ 분석결과, 금속 양이온의 치환에 의한 염화현상(salting)으로 기존 글리신에서의 수소와 탄소원자의 화학적 이동의 차이를 확인할 수 있었다. 즉, 치환된 금속의 전기 음성도에 따라 리튬염, 나트륨염 그리고 칼륨염 순으로 화학적 이동이 나타났다. 한편 상온에서의 이산화탄소 흡수량은 비교대상인 1차 아민이 가장 높았으며, 나트륨 글리신염, 리튬 글리신염, 칼륨 글리신염 순으로 나타났다. 그러나 연소공정 배출가스 내 이산화탄소 포집을 가정하여 온도상승($40,\;60,\;80^{\circ}C$)에 따른 실험결과, 나트륨 글리신염이 MEA보다 높은 흡수량을 보였다.
이산화탄소는 온실가스로써 대기 중에 축적되어 지구의 온도를 지속적으로 상승시킨다. 화석연료 기반의 전력 생산에서 발생되는 이산화탄소는 상당량을 차지하며, 향후 수십 년간 화석연료 의존도는 지속적으로 증가할 것으로 예상된다. 따라서 대기 중으로 배출되는 이산화탄소를 분리하는 기술개발은 매우 시급하다. 이산화탄소 분리 기술은 크게 전처리, 후처리, 순산소 연소 방식으로 나뉘며, 본 연구에서는 후처리 제거 공정을 중심으로 제올라이트, 활성탄, MOF 소재의 이산화탄소 분리 특성을 비교하고, 공정기술에 대해 분석하였다.
본 연구에서는 탄산화 반응을 이용하여 아민기를 가지는 다양한 친 이산화탄소 흡착제들을 모르타르에 적용함으로써 모르타르 내에 이산화탄소의 포집능을 증대시키는 연구를 하였다. 모르타르 내에 포집된 이산화탄소의 정도를 평가하기 위하여 열중량 분석, 페놀프탈레인법, FT-IR, XRD 및 FE-SEM의 분석법을 이용하여 연구를 진행하였다. 이산화탄소 흡착제를 사용하였을 때, 이산화탄소 흡수효율은 최대 58.5% 개선되었으며, 탄산화 깊이는 일반 모르타르에 비해 3배 더 증가하였다. 이는 대기 중의 이산화탄소가 친 이산화탄소 흡착제 수용액의 아민기와 반응하여 생성된 중탄산염 이온과 시멘트에서 용해되어 나온 칼슘 이온과 화학반응이 일어나면서 탄산칼슘의 형태로 모르타르 내에 저장된 것으로 확인되었다. 또한 함침에 의한 모르타르의 표면에 흡착제의 고정화는 이산화탄소의 흡착량을 증대시키는 것이 가능한 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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