고온형 SOFC의 개발에 있어 스택의 신뢰성을 확보하는데 가장 중요한 핵심기술은 스택 구성요소 사이를 접합하는데 필요한 고온형 밀봉재의 개발이다. SOFC 스택에서의 밀봉재는 고체전해질과 접속자 사이에서 음극에 공급되는 연료가스와 양극에 공급되는 공기가 서로 혼합되는 것을 방지하는 역할은 물론 기계적으로 취약한 단전지의 보호 및 스택전체 구조물의 구조적 일체성(Structural integrity)을 부여하는데 주목적이 있다. 현재 기체 기밀성을 유지하기 위한 밀봉재는 크게 유리 및 결정화 유리계, mica및 mica/유리복합재료, 유리/충전재 복합재료 등이 사용되고 있으나 다수의 단위전지로 구성되는 스택 구성에서 스택의 열기계적 안정성 및 장기수명을 보장하기 위해서는 본 연구에서 개발하고자 하는 복합밀봉재가 가장 적합할 것으로 예상되고 있다. 본 연구에서는 $SiO_2-B_2O_3-RO$계에 BaO, SrO를 일정비율로 첨가하여 제작된 유리 frit을 열처리하여 물리화학적 물성변화를 검토하였으며, $700^{\circ}C$ 이하의 연화점을 갖는 유리를 기지상으로 하고 세라믹 보강재를 첨가한 고온형 복합밀봉재를 개발하고 그 물리화학적 안정성, 열기계적 안정성 및 밀봉 특성을 평가하였다.
실리콘은 상용 흑연(Graphite, Gr) 음극재 대비 약 10배 정도 높은 이론용량을 가지나 전기전도도가 낮고 충·방전 시 큰 부피변화로 수명이 짧은 문제가 있다. 실리콘의 문제점 해결 방안으로 전도성 탄소와 복합체 형성과정에서 실리카 나노입자 템플레이트를 이용해 복합체 내부에 이중 중공을 갖는 실리콘 나노입자/중공탄소(SiNP/HC) 소재를 제조하였다. 비교를 위해 중공을 갖지 않는 SiNP/C 복합체를 제조하여 SiNP/HC 복합체와의 물리·화학적 특성과 음극소재로서의 전기화학적 특성을 X-ray 회절기, X-선 광전자 분광기, 비표면적과 기공분포 분석을 위한 질소 흡/탈착 실험, 주사형 전자현미경 및 투과형 전자현미경으로 비교·분석하였다. SiNP/C 복합체 대비 SiNP/HC는 사이클 후에도 전극의 큰 부피변화 없이 월등히 우수한 수명특성과 효율을 보였다. 흑연과 혼합한 하이브리드형 SiNP/HC@Gr 복합체는 SiNP/HC와 비교해 낮은 용량에서 더욱 개선된 수명 특성과 효율을 보였다. 따라서 복합체 내부에 실리콘의 부피팽창을 수용하는 중공을 갖는 실리콘/탄소 복합체를 설계하는 것이 수명특성 확보에 유효함을 확인하였다. 복합체 내부에 많은 중공의 존재로 비표면적이 커서 과도한 SEI층 형성에 따른 낮은 초기 효율의 문제점이 있으므로 이에 대한 보완 연구가 필요할 것으로 사료된다.
전이금속 칼코젠화물은 소듐 이차전지의 음극재로서 높은 이론 용량을 가지나 충·방전 과정에서 큰 부피 팽창으로 인해 짧은 수명 특성을 보이며, 낮은 전기전도도로 인해 출력 특성을 저하시킨다는 문제가 있다. 이를 해결하기 위해, 본 연구에서는 분무열분해와 후 열처리 공정을 통해 다공성의 CNT ball과 (Ni,Co)Se2 나노결정이 복합된 구조체를 합성하였으며, 이를 소듐 이차전지의 음극에 적용시켜 전기화학적 특성을 평가하였다. 합성된 소재는 분무열분해 동안 Polystyrene(PS) 나노비드의 분해로 인해 다공성 구조를 형성하여 충방전 과정에서 발생하는 부피팽창을 효과적으로 수용하였으며, CNT 소재와의 복합화를 통해 전기화학적 성능을 향상시킬 수 있었다. 이로 인해 다공성 구조의 (Ni,Co)Se2-CNT 복합소재는 0.2 A g-1의 전류밀도에서 698 mA h g-1의 높은 초기 방전용량을 보였으며, 100 사이클 후 400 mA h g-1의 방전용량을 유지함을 보였다.
본 연구에서는 여러 종류의 식물성 바이오매스 폐기물을 리튬이온전지용 음극활물질로 재활용하고자 하였다. 수거한 바이오매스는 세척 및 분쇄 후 질소 환경(850℃)으로 탄화하였으며, 이를 FE-SEM, EDS, FT-IR을 사용하여 물리·화학적 특성을 비교하였다. 바이오매스 기반의 탄소 전구체로 왕겨, 밤껍질, 녹차 티백, 커피 폐기물을 사용했으며, 전구체의 성분에 따라 형태 및 탄소화 정도의 차이가 발생함을 확인하였다. 바이오매스 폐기물로 제조된 탄소를 음극재로 활용하여 전기화학 성능을 비교한 결과 각각 65.8, 80.2, 90.6, 104.7mAh g-1의 방전용량을 나타내었으며, 커피 폐기물을 전구체로 제조한 탄소가 가장 높은 방전용량을 나타내었다. 이는 바이오매스의 원소 조성 및 구성성분 차이로 인해 탄화 정도가 달라지기 때문이다. 최종적으로, 환경오염을 유발하는 다양한 식물성 바이오매스를 탄화를 통해 효과적인 에너지 저장매체로 활용할 수 있는 가능성을 제시하였다.
박막모델을 사용하여 연료전지 성능에 영향을 주는 여러 인자들에 대해 전압과 전류의 관계를 모사 하여 비교하였다. 또한 단위전지에 대해 제어루프를 구성함으로서 전극성능 모델식을 이용한 연료전지의 제어 가능성을 확인하였다. 확산계수가 증가할수록 그리고 전극두께가 얇고 전극의 세공반경이 클수록 전극성능은 증가하였다. 단위전지의 제어를 위해서 양극과 음극의 반응기체 유속을 조절할 수 있는 압력에 대해 설정치 변화와 외란의 변화에 대한 제어모사를 행한 결과 각 전극의 압력이 설정점에 빠르게 수령하여 연료전지의 효과적인 제어가 가능함을 검증하였다.
티타늄-알루미늄(Titanium-Aluminum) 질화물(Nitride)은 고경도 난삭재의 고능률 절삭 분야에 사용되는 공구의 수명 향상을 위한 표면처리 소재로 각광을 받고 있다. 본 연구에서는 아크 소스로 TiAl 타겟을 사용 하였으며, $N_2$ 유량을 변화시키며 코팅을 실시하였다. 그 결과 경도 883~2510 Hv로 나타나는 것을 확인하였다.
본 연구에서는 리튬이차전지의 음극활물질로 graphite의 전기화학적 특성을 향상시키기 위하여 졸-겔 법에 의한 graphite/$SiO_2$ 복합소재를 제조하였다. 제조된 graphite/$SiO_2$ 합성물은 XRD, FE-SEM과 EDX를 사용하여 분석하였다. $SiO_2$에 의해 표면 개질된 graphite는 SEI 층을 안정화시키는데 장점을 보여 주었다. Graphite/$SiO_2$ 전극을 작업 전극으로, 리튬메탈을 상대전극으로 하여 리튬이차전지의 전기화학 특성을 조사하였다. $LiPF_6$ 염과 EC/DMC 용매를 전해질로 사용하여 제조한 코인 셀의 전기화학적 거동은 충방전, 사이클, 순환전압전류, 임피던스 테스트를 진행하여 평가하였다. Graphite/$SiO_2$ 전극을 사용한 리튬이차전지는 graphite 전극을 사용한 전지보다 우수한 특성을 보여주었으며, 0.1 C rate에서 465 mAh/g의 용량을 보여주었다. 또한 개질된 graphite 전극은 0.8 C rate에서 99%의 용량 보존율을 보여주었다.
본 연구는 리튬이온 이차전지의 음극재로서 TiO2 마이크로콘/CNT 복합체를 제조하여 배터리의 성능을 측정하였다. 양극산화법을 통해 리튬이온이 저장될 수 있는 넓은 표면적의 나노조각으로 구성된 TiO2 마이크로콘 구조를 제조하였다. 이어서 polarization과 전기 영동법을 통해 CNT를 증착하였다. TiO2 마이크로콘/CNT 복합체 전극은 전기전도도와 리튬이온 전도도가 향상되어 순수한 TiO2 마이크로콘 전극 대비 더 높은 용량과 사이클 안정성을 보였다. 또한 TiO2 마이크로콘/CNT 복합체는 최대 20 C의 높은 전류밀도에서도 우수한 수명특성과 속도유지율을 보였다.
Bismuth는 적절한 작동 전압(0.8 V)과 높은 체적 용량(3,765 mAh cm-3) 때문에 Li-ion battery (LIBs)의 유망한 음극소재로 여겨진다. 그럼에도 불구하고 Bi의 Li과의 합금화 반응 중 필연적인 부피 팽창은 심각한 용량 손실과 셀 파괴를 초래한다. 이를 해결하기 위해 본 논문에서는 N이 도핑된 탄소에 내장된 비스무트 합금 나노 입자(Bi@NC)의 복합체를 간단한 열분해 방법을 통해 제조하였다. 나노 크기의 Bismuth 합금은 단축된 Li+ 이온 확산 경로를 통해 반응 동역학을 향상시킬 수 있다. 또한, N 도핑된 탄소 코팅은 Li+ 이온과의 확장된 합금/탈 합금 반응 동안 Bismuth의 부피 변화를 효과적으로 완충하고 효과적인 전도성 네트워크를 유지한다. 열 중량 분석한 결과 매우 높은 Bismuth 합금 로딩(80.9 wt%)을 보여줬음에도 불구하고 100 cycles까지 315 mAh g-1 용량을 유지하였다.
고분자전해질형 연료전지의 구조 및 구성품의 물성에 따른 성능 및 물이동 현상에 관해서 많은 연구가 진행되고 있다, 이들 연구는 대체적으로 연료 전지의 BOP(Balance of plant)를 포함하는 연료전지 시스템에 관한 연구 보다는 단위 전지 및 스택에 관한 연구에 국한되어 왔다. 연료전지의 시스템에 관한 연구들 또한 세부적인 연료전지 내부의 거동에 대해서는 고려하지 않고 있었다. 이는 연료전지의 상세 모델을 이용해 연료전지 시스템에 대해 접근하기 보다는 시스템의 성능 및 동특성에 대한 연구가 주를 이루었기 때문으로 생각된다. 본 연구에서는 연료전지 음극의 수소 배출가스를 재순환할 경우 연료전지 내부에서의 거동에 미치는 영향에 대해 2차원 정상상태 모델을 이용하여 분석해 보았다. 또한 재순환된 수소에 의한 연료전지 내부 거동의 변화 및 수소 이용율 상승 효과를 연료 전지 성능과 함께 비교해 보았다 이를 위해 2차원 정상상태 모델을 개발하였고 이를 실험을 통해 검증하는 작업을 수행하였다. 여기에 사용된 연료전지 모델은 Gore社 의 $PRIMea^{(R)}$을 사용한 연료전지의 성능을 잘 예측하고 내부의 유동 및 물이동 현상에 관한 정보를 제공한다. 이는 여러 하이브리드 자동차용 연료전지 시스템이 연료전지 배출가스의 재순환을 고려하고 있는 상황에서 연료전지 작동 조건의 최적화에 유용한 정보를 제공 할 수 있다는 의의를 가진다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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