외부의 전기적인 에너지원 없이 기계적인 힘에 의해 구동되는 투명하고, 유연한 에너지 발생 압력센서를 제작하기 위하여 일차원 산화아연 나노선 기반의 압전소자를 제작하였다1). 산화아연 나노선은 유연한 플라스틱 기판에 습식화학 방법을 이용하여 성장시켰다. 이 방법은 간단한 공정과, 저온 성장공정, 대면적 성장, 대량생산이 가능한 방법이다. 산화아연 나노선의 끝 부분과의 접촉을 위한 상부 전극으로는 PdAu 와 ITO가 증착된 유연한 플라스틱 기판을 사용하였다. 90 % 이상의 높은 투과율을 가진 산화아연 나노선과 ITO 상부전극을 이용하여 투명하고 유연한 에너지 발생소자를 제작하였다. 이를 이용하여 외부에서 작용하는 힘,상부전극의 형상 및 일함수와 나노발전소자의 출력과의 상관관계를 조사하였다. 제작된 투명하고 유연한 나노발전소자의 경우 0.9 kgf에서 1A/$cm^2$ 의 전류가 발생한 것을 확인하였다.
유연성 투명 전도막은 현대 전자산업의 발전에 있어 필수적인 부품소재로서, 가시광선의 투과율이 80% 이상이고 면저항이 $100{\Omega}/sq.$ 전후이며 휘거나 접히고 나아가 두루마리의 형태로도 응용이 가능한 소재를 일컫는다. 이러한 유연성 투명 전도막은 차세대 정보디스플레이 산업 및 유비쿼터스 사회의 중심이 되는 유연성 디스플레이, 터치패널, 발광다이오드, 태양전지 등 매우 다양한 분야에 응용이 기대된다. 이러한 이유로 고 신뢰성 유연성 투명 전도막 개발기술은 차세대 산업에 있어서의 핵심기술로 인식되고 있다. 현재로서는 인듐 주석 산화물(indium tin oxide; ITO) 및 전도성 유기고분자를 사용하여 투명 전도막을 제조하고 있으나, ITO 박막의 경우 인듐 자원의 고갈로 인한 가격상승 및 기판과의 낮은 접착력, 열팽창계수의 차이로 인한 공정상의 문제, 산화물 특유의 취성으로 인한 유연소자로서의 내구성 저하 등의 문제가 제기되고 있다. 전도성 유기고분자의 경우는 낮은 전기전도도와 기계적강도, 유기용매 처리 등의 문제점이 지적되고 있다. 따라서 높은 전기전도도와 투광도 뿐만 아니라 유연성을 지니는 재료의 개발이 요구되고 있는 실정이다. 최근 이러한 재료로서 그래핀(graphene)과 탄소나노튜브(carbon nanotube; CNT)를 중심으로 하는 탄소나노재료가 주목받고 있으며 많은 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는 열화학기상증착법(thermal vapor deposition; TCVD)으로 합성된 그래핀 및 CNT를 이용하여 탄소나노재료 복합체 기반의 유연성 투명 전도막을 제작하고 그 특성을 평가하였다. 그래핀과 CNT합성을 위한 기판으로는 각각 300 nm 두께의 니켈과 1 nm 철이 증착된 실리콘 웨이퍼를 이용하였으며, 원료가스로는 메탄(CH4)과 아세틸렌(C2H2)등의 탄화수소가스를 이용하였다. 그래핀의 경우 원료가스의 유량, 합성온도, 냉각속도를 변경하여 대면적으로 두께균일도가 높은 그래핀을 합성하였으며, CNT의 경우 합성시간을 변수로 길이 제어합성을 도모하였다. 합성된 그래핀은 식각공정을, CNT는 스프레이 증착공정을 통해 고분자 기판(polyethylene terephthalate; PET) 위에 순차적으로 전사 및 증착하여 탄소나노재료 복합체 기반의 유연성 투명 전도막을 제작하였다. 제작된 탄소나노재료 복합체 기반의 유연성 투명 전도막은 물리적 과부하를 받았을 때 발생할 수 있는 유연성 투명 전도막의 구조적결함에 기인하는 전도성 저하를 보상하는 특징이 있어, 그래핀과 탄소나노튜브 각각으로 제조된 유연성 투명 전도막보다 물리적인 하중이 반복적으로 인가되었을 때 내구성이 향상되는 효과가 있다. 40% 스트레인을 반복적으로 인가하였을 때 그래핀 투명 전도막은 20 사이클 이후에 면저항이 $1-2{\Omega}/sq.$에서 $15{\Omega}/sq.$ 이상으로 급증한 반면 그래핀-CNT 복합체 투명 전도막은 30사이클까지 $1-2{\Omega}/sq.$ 정도의 면저항을 유지하였다.
광전소자용 유연기판으로 사용되는 폴리에틸렌나프탈레이트 필름의 치수안정성 향상을 위하여 첨가된 유리 비드와 유리 섬유가 필름의 열팽창계수와 광투과도에 미치는 영향을 살펴보았다. 첨가된 무기 필러의 함량이 증가할수록 열팽창계수와 광투과도가 감소함을 알 수 있었다. 무기 필러의 크기, 입도 분포 또한 유연기판의 치수안정성과 광투과도에 영향을 미치는 주요한 요인임을 확인할 수 있었다. 본 연구 결과, 유연기판으로 사용 가능한 85% 이상의 광투과도를 유지하면서 폴리에틸렌나프탈레이트의 고유 치수안전성을 50% 이상 감소시키는 무기 필러의 함량은 5 wt% 내외임을 알 수 있었다.
OLED의 낮은 외부 광자 효율 문제를 해결하기 위해서는 발광층은 물론 전극 재료에 대한 연구가 함께 진행되어야 한다. 최근 플렉서블 디스플레이(Flexible Display) 분야에서 투명전극(Transparent Electrode)은 큰 주목을 받고 있다. 기존 전자소자의 투명전극으로는 인듐산화물(ITO, Indium Tin Oxide)이 널리 사용되어 왔으나, ITO의 주원료인 인듐(Indium)은 희소성으로 인해 앞으로 30년 후에 고갈될 것으로 예상되어 ITO를 대체할만한 투명전극 재료가 필요하게 되었다. 인듐이 포함되지 않은(Indium-free) 투명전극을 개발하려는 많은 연구들이 진행 중인데, 본 연구에서는 PEN(Polyethylene Naphthalate) 유연기판 상에 그래핀(Graphene)을 투명전극으로 구현하여 OLED의 효율을 높이는데 이용하고자 하였다. 화학 기상 증착(CVD, Chemical Vapor Deposition) 방법을 이용하여 Cu 호일 위에 그래핀을 성장시킨 후 PEN 유연기판에 전사하여 그래핀 투명전극을 구현하면서 그래핀 성장층을 단층 또는 다층으로 구분하여 성장시켜 각각의 투명전극을 구현해보았다. 유연기판 상의 그래핀의 상태를 확인하기 위해 라만 분광(Raman Spectroscopy) 분석을 이용하여 그래핀 고유의 라만 꼭지점(Raman peak)인 G 꼭지점(G peak: 1580 cm-1), 2D 꼭지점(2D peak: ~2700 cm-1)을 확인하였는데 그래핀 전사 상태가 양호하여 D 꼭지점(D peak: ~1360 cm-1)은 나타나지 않았다. 원자힘 현미경(AFM, Atomic Force Microscope) 분석을 통해 다층 및 단층 그래핀 표면의 거칠기(Roughness) 및 두께(Thickness)를 각각 확인할 수 있었고 자외선-가시광선 분광법(UV-Visible Spectroscopy) 분석으로 그래핀 투명전극과 유연기판의 투과도(Transmittance)를 분석하였으며, 단층 그래핀 투과도가 90%수준의 높은 값이 나타나 ITO보다 개선됨을 확인하였다. 그래핀 면저항은 TLM(Transmission Line Measurement)법을 통해 측정하였는데, 단층 그래핀의 경우 $800{\Omega}/{\square}$ 내외 수준임을 확인할 수 있었다. 본 연구에서는 근자외선 영역에서 높은 투과도와 우수한 전기적 특성을 가지는 그래핀 투명 전도성 전극 구조를 제안하고, 나아가 가시영역에서 ITO를 대체할 수 있는 투명 전도성 전극 물질을 개발함으로써 발광다이오드의 광효율을 높일 수 있는 투명 전도성 전극을 구현하였다.
저가의 소자 개발이 가능한 나노임프린팅 공정을 도입하여 510 nm 주기의 브래그 격자 구조를 가지는 폴리머 광도파로 소자를 제작하였다. 폴리머 격자 광소자의 온도 의존성을 감소시키기 위한 방법으로 플라스틱 박막으로 이루어진 유연성 기판상에 브래그 격자를 제작하는 것이 필요하다. 임프린팅 공정을 손쉽게 수행하기 위한 광도파로 구조를 채택하였으며, 코아와 클래딩의 굴절률이 각각 1.540, 1.430인 폴리머를 이용하여 코아 두께가 $3{\mu}m$인 단일모드 광도파로 구조를 얻을 수 있었다. 유연성 기판 브래그 격자 광도파로 소자의 특성을 Si기판 브래그 격자 광도파로 소자와 비교하여 관측한 결과, 유연성 기판 도입에 따른 브래그 반사 소자의 성능 저하는 나타나지 않았다.
투명히터는 자동차유리 및 헤드램프의 성에 제거, 건축의 단열 및 난방, 의료용, 군사용 등 다양하게 사용되어지고 있으며, 더 나아가 플렉서블하고 웨어러블한 투명히터가 연구되고 있다. 투명히터에 사용되고 있는 대표적 투명전극인 Indium Tin Oxide (ITO)는 높은 투과도와 낮은 면저항을 가지지만 유연성이 좋지 않아 유연한 투명히터에 적용하기에는 어려움이 있다. 이를 해결하기 위해서 ITO를 대체할 수 있는 CNT, Graphene, AgNW, 전도성 고분자 등의 투명전극에 관한 연구가 활발히 진행되고 있다. 그러나 CNT, Grapene, 전도성 고분자는 여전히 전기적 특성이 좋지 못하기 때문에 차세대 투명전극으로 사용되기는 어려움이 있다. 반면에 AgNW는 용액공정으로 제조 단가가 비교적 저렴하며, 높은 전기전도 특성을 가지는 투명전극이다. AgNW는 나노와이어가 네트워크를 형성하고 있어 높은 전도성과 광 투과도를 가지지만 $200^{\circ}C$ 이상의 온도에서 손상된다. 이를 해결하기 위해 AgNW전극에 금속 산화막을 형성하여 내열성을 향상시키고자 하였다. 그러나 기존의 Reactive Sputter 방식으로 금속 산화막을 형성하게 되면 산소 분위기에서 AgNW가 산화되기 때문에 본 연구에서는 AgNW위에 금속 박막을 증착하고 Ion Beam 처리를 통해서 금속 산화막을 형성하여 AgNW 전극과 유사한 투과도와 저항을 가지면서 $300^{\circ}C$ 까지 열적 안정성을 확보하여 내열성을 향상시켰다. 유연한 PES기판 위에 스핀 코팅 방법으로 AgNW를 코팅하였고, Magnetron Sputter로 금속 박막을 형성한 후 Ion Beam 처리를 통해 금속 산화막을 형성하였다. 이를 적용하여 투명히터를 제작한 결과 유연 기판상 투명히터로 활용이 가능함을 확인하였다.
초 박형 실리콘 칩을 이용하여 실리콘 칩들을 포함한 모듈 전체가 굽힘이 자유로운 유연 패키징 기술을 구현하였으며 bending test와 FEA를 통해 초 박형 실리콘 칩의 기계적 특성을 살펴보았다. 초 박형 실리콘칩$(t<30{\mu}m)$은 표면손상의 가능성을 배제하기 위해 화학적 thinning 방법을 이용하여 제작되었으며 열압착 방식에 의해 $Kapton^{(R)}$에 바로 실장 되었다. 실리콘칩과 $Kapton^{(R)}$ 기판간의 단차가 적기 때문에 전기도금 방식으로 전기적 결선을 이룰 수 있었다. 이러한 방식의 패키징은 이러한 공정은 flip chip 공정에 비해 공정 간단하고 wire 본딩과 달리 표면 단차 적다. 따라서 연성회로 기관을 비롯한 인쇄회로기판의 표면뿐만 아니라 기판 자체에 삽임이 가능하여 패키징 밀도 증가를 기대할 수 있으며 실질적인 실장 가능면적을 극대화 할 수 있다.
본 발표에서는 OLED, LCD, E-ink 등에 적용되는 고품질 전도성 투명 산화막의 구조, 전기적 성질, 광학적 성질, 표면 거칠기 등에 미치는 공정 변수의 영향을 유연 기판 적용 사례를 들어서 설명한다. 특히 RF superimposed dc sputtering 방법으로 성장시킨 TCO의 특성이 현재 알려진 어떤 방법보다도 우수한 특성들과 유연 기판에 필수적인 내절성을 갖는 결과를 보여주고 있음에 주목하고 그 원리 및 대형화 가능성에 대해서 언급한다. 증착된 박막의 투습성 평가에서 측정 장비의 한계치 이하를 달성하였고 플라즈마를 이용한 중간 처리 과정의 효과로 PC, PET 등의 필름 기판에서도 우수한 성질을 갖는 박막의 성공적인 증착이 이루어 졌음을 설명한다. 여기에는 적절한 산소 분압의 유지가 관건이며 이미 재료연구소에서는 대형 타겟 시스템에 대해서 안정된 공정을 운영하고 있다. RF superimposed dc power의 특징은 타겟에서 반사되는 고속 중성 입자의 유속을 적절하게 제어할 수 있다는 점으로 판단되며 이는 주로 산소 원자와 산소 음이온의 에너지가 높다는 점에 주목할 필요가 있다. Carcia등의 보고에 따르면 산소 음이온의 경우에는 110 eV가 넘는 운동 에너지를 가지고 성장 중인 박막에 입사하여 결함을 생성한다고 한다. 이들 고속 입자들의 에너지를 낮추고 그 수를 감소시킬 수 있는 방법 중의 하나가 RF superimposed dc라고 판단된다.
차세대 디스플레이로서 주목 받고 있는 유연성 정보표시 소자 개발에 대한 요구도가 날로 증대되고 있다. 유연성 정보표시 소자로서 플라스틱 기반 유연성 소자가 특히 주목 받고 있으나, 이의 실용화를 위해서는 플라스틱 기판에 적용 가능한 보호막 형성 기술 개발이 선행되어야 한다. 플라스틱 필름의 경우 높은 산소 및 수분 투과율 때문에 유연성 디스플레이의 응용에 걸림돌이 되고 있다. 플라스틱 기반 유연성 소자의 장수명화를 위해서는 수분과 산소의 투과를 방지하는 passivation layer 형성 기술이 필수적으로 요구된다. 본 연구에서는, polyethylene terephethalate (PET) 기판상에 증착된 $SiO_x$ 보호막의 합성에 있어서 중간층 유무에 따른 투습특성의 변화를 살펴보았다. 기화된 HMDSO (Hexamethyldisiloxane)와 Ar 및 $O_2$ 혼합기체를 이용하여 PECVD 방법으로 $SiO_x$ 박막을 합성하였다. 15 nm 두께의 $Al_2O_3$를 중간층으로 사용하여 중간층 유무에 따른 초기성장 거동 변화가 $SiO_x$ 박막의 투습 특성에 미치는 영향을 조사하였다. $SiO_x$ 박막 구조와 화학적 조성은 각각 FE-SEM과 FT-IR을 이용하여 분석하였으며, AFM을 이용하여 $SiO_x$ 박막 표면 미세 형상을 관찰하였다. 투습률은 MOCON사(社)의 Permatran-W 3/33 MA을 이용하여 측정하였다. 그리고 반복 굽힘 시험기를 이용하여 $SiO_x$ 보호막의 동적 투습 특성을 조사하였다. $Al_2O_3$ 중간층 유무에 따라 $SiO_x$ 박막의 투습률 (WVTR; water vapor transmission rate)은 ${\sim}10^{-1}g/m^2/day$(300 nm-thick $SiO_x$/PET)에서 ${\sim}5{\times}10^{-3}g/m^2/day$(300 nm-thick $SiO_x$/15 nm-thick $Al_2O_3$/PET)으로 변화하였다. 300 nm-thick $SiO_x$/15 nm-thick $Al_2O_3$/PET 시편의 경우 곡지름 50 mm에서 1,000회 반복 굽힘 후에도 투습률 변화를 보이지 않았다. 이와 같은 $SiO_x$ 박막의 투습 특성 변화는 $Al_2O_3$ 중간층 유무에 따른 초기 성장 거동의 변화로 해석된다. FE-SEM 및 AFM 표면 미세 구조 관찰을 통한 초기 성장 거동 변화 조사 결과, $Al_2O_3$ 중간층 없이 PET 기판위에 $SiO_x$ 박막 증착한 경우 3 차원 성장을 하는 반면, PET기판위에 $Al_2O_3$ 중간층 형성 후 $SiO_x$ 박막 증착하는 경우 2 차원 성장을 하게 됨을 관찰하였다. 따라서 본 연구를 통하여, 플라스틱 기반 유연성 표시 소자에 적용하기 위한 $SiO_x$ 보호막 합성 에 있어서 초기 성장 거동의 변화가 투습 특성에 민감한 영향을 미침을 알 수 있었다.
차세대 디스플레이로 유연하고 투명한 기능들이 요구되면서 Indium Tin Oxide(ITO)를 대체하기 위한 투명전극 개발 연구가 많이 수행되고 있다. ITO는 높은 투과도와 낮은 저항으로 현재 가장 많이 활용되고 있는 투명전극 소재이지만 유연성이 떨어져 유연 터치 패널 소재로 활용하기 어렵다. 이러한 문제 해결을 위해 ITO 대체 물질로 CNT, Graphene, Metal mesh, Ag nano wire, 전도성 고분자 등의 차세대 투명 전극 소재가 대두되고 있다. 본 연구에서는 메탈 메쉬 전극 소재로 사용하기 위해 Cu 박막 증착 시 플라즈마 표면처리를 통해 밀착력 및 저항을 개선하였다. Cu 금속 박막의 양산화를 위한 공정으로 자체 제작한 Linear Ion Source(LIS)가 부착된 roll to roll 시스템을 적용하여 플라즈마 전처리 공정 및 Ni buffer layer 도입 이후 Cu 박막을 형성하였다. 그 결과 PET 기판과 Cu 박막 사이의 밀착력을 0 degree에서 5 degree까지 향상시킬 수 있었고, 플라즈마 표면처리를 시행함으로써 저항 또한 감소되는 결과를 얻을 수 있었다. 본 연구를 통해서 폴리머 기판 소재에 in-situ로 표면처리 및 Cu 금속 박막을 증착함으로써 금속 박막의 밀착력 및 전기적 특성이 향상되는 공정 기술을 개발하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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