다공성 $LiMn_{0.6}Fe_{0.4}PO_4$ (LMFP)를 졸-겔법을 이용하여 합성하였고, 원료물질을 양론비로 혼합한 후 혼합물을 $600^{\circ}C$에서 10시간 동안 가열하여 입자 표면 전체에 전도성 탄소물질이 균일하게 형성된 LMFP을 제조하였다. LMFP의 결정구조는 리트펠트법에 의해 조사하였고, 표면구조와 기공특성은 주사전자현미경, 투과전자현미경, BET로 분석하였다. 제조된 LMFP는 표면적이 크고, 입자 표면에는 웹(web) 형태의 다공성 탄소층이 균일하게 형성되어 있는 것을 확인하였다. 상온에서 LMFP를 양극으로 사용하여 0.1 C의 전류밀도에서 초기방전용량은 152 mAh/g, 에너지밀도는 570 Wh/kg로 높았고 사이클 성능도 장기적으로 안정적이었다. 졸-겔법에 의해 제조된 LMFP는 높은 기공도와 균일한 탄소코팅에 의한 시너지효과로 이온확산이 용이하여 우수한 전기화학적 특성을 나타내었다.
전기자동차 및 E-모빌리티 시장이 급속히 성장함에 따라 리튬이온전지는 현재 가장 주목받는 기술 중 하나로 여겨지고 있다. 따라서 높은 용량 및 출력, 급속 충전 성능을 가지는 고에너지밀도 전극 개발이 매우 중요한 상황이다. 고에너지밀도 전극 구현을 위해서 음극의 경우 실리콘, 주석 등 고용량 활물질 소재에 대한 연구가 진행되고 있는 상황이다. 하지만 이러한 고용량 활물질 소재는 전지의 충방전 과정 시 발생하는 부피팽창이 전지의 성능을 저하시키는 주된 원인이 된다고 알려져 있다. 따라서 활물질의 부피팽창을 완화할 수 있는 바인더 소재 개발이 매우 중요한 상황이며, 기존 PVDF, CMC/SBR계 바인더 뿐만 아니라 수용성 고분자(polyacrylic acid, polyvinyl alcohol, aliginate 등)를 이용한 바인더 소재 개발 연구가 많이 보고되고 있다. 이처럼 앞으로 리튬이온전지의 고성능화를 위해서 바인더는 매우 중요한 기술이 되었으며, 본 논문에서는 리튬이온전지용 음극 바인더 소재의 연구 동향을 살펴보고자 한다.
현재까지 총 29건의 전기저장장치의 화재가 발생되었는데, 이 중 22건이 신재생에너지 연계용이며, 완전충전 이후, 운전대기 상태인 휴지기간 동안에 계절과 무관하게 화재사고가 발생되었다. 이것은 병렬로 연결된 셀들의 SOC 상태가 서로 다른 경우, 의도하지 않게 SOC가 높은 셀에서 낮은 셀로 전류가 이동하는 셀프에너지 밸런싱 현상으로, 일부 셀이 과충전되어 열폭주로 인한 화재의 원인으로 평가되고 있다. 따라서, 본 논문에서는 전기저장장치의 셀프에너지 밸런싱을 방지하는 새로운 BMS의 회로구성과 운용 알고리즘 그리고 SOC 평가알고리즘을 제안한다. 제안한 알고리즘과 구현한 BMS를 바탕으로 리튬이온전지의 열화 특성과 열화 및 정상 셀 간의 셀프에너지 밸런싱 특성을 분석한 결과, 정상 셀 대비 열화 셀의 방전 용량 비율은 91.75[%]이며, 열화율이 8.25[%]임을 알 수 있었고, SOC가 높은 정상 셀에서 SOC 낮은 열화 셀로 전류가 이동하는 셀프에너지 밸런싱 현상이 발생함을 확인하였다. 또한, 셀프에너지 밸런싱 전류가 과도하게 높아지는 경우, BMS가 확실하게 셀들의 병렬연결을 분리하여, 리튬이온전지의 안전성을 향상시킬 수 있어, 본 논문에서 제안한 BMS의 유용성을 확인하였다.
현재 전기자동차와 신재생에너지전원의 출력안정화에 필수적인 2차전지가 개발되고 있고, 2차전지의 효율적인 운용을 위하여 상태감시 기술과 수명예측 기술이 요구되고 있다. 기존의 2차전지 상태감시 방법으로는 전압과 비중에 의한 충전상태평가 방법 등이 있으나, 이 방법은 온도에 따라 변화되는 전압과 비중의 특성을 고려할 수 없는 한계점을 가지고 있다. 즉, 2차전지의 SOC를 평가하기 위해서는 전지 케이스 내부의 전해액 온도에 따라 달라지는 비중 값을 측정해야 하지만, 대부분의 2차전지는 밀폐형으로 보급되고 있어서 전해액의 상태를 파악하기 어려운 실정이다. 따라서 본 논문에서는 전지내부의 온도를 보정하는 열전달식을 유도함으로 정확한 SOC평가 알고리즘을 제시하였다. 또한 2차전지의 수명 예측 방법으로는 내부저항 측정 또는 잔존 용량 측정 등의 수명 예측 방법들이 있으나, 충 방전상태와 충전 후 방치시간, 사용 환경 등 여러 가지 요인에 의해 2차전지의 수명을 정확하게 판단하기 어렵다. 따라서 상기의 문제점을 해결하기 위해 $20^{\circ}C$로 환산된 비중 값에 대하여 전지의 충 방전에 대한 비중누적 값을 계산함으로 충 방전 사이클을 판정하는 수명예측 알고리즘을 제시하였다. 상기에서 제시한 알고리즘을 바탕으로 시험 장치를 제작하여 다양한 시뮬레이션을 수행한 결과, 기존의 방법에 비하여 본 논문에서 제안한 알고리즘이 정확한 연축전지의 상태감시 및 수명예측에 대한 결과를 얻을 수 있음을 확인하였다.
리튬 금속 음극은 낮은 환원 전위, 고에너지 밀도로 인해 흑연을 대체할 차세대 음극재로 재조명 받고 있다. 하지만, 충방전시 리튬 금속 표면에서의 반복적인 산화/환원 반응에 의해 리튬 덴드라이트가 형성되며 이로 인해 수명특성이 급격하게 저하되고 더 나아가 내부 단락(Internal Short-circuit)과 같은 안전성 문제로 인해 상용화되기에는 어려운 실정이다. 이를 해결하기 위해 본 연구 그룹에서는 리튬 금속에 미세 패턴을 형성하여 전류 밀도를 제어함으로써 덴드라이트 형성을 제어하였으나, 고전류밀도에서는 리튬 덴드라이트의 형성을 완벽하게 제어할 수는 없었다. 본 연구에서는 미세 패턴화된 리튬 금속 전극에 전해질 첨가제 Vinylene Carbonate(VC)를 도입하여 고율 충방전 시 미세 패턴화된 리튬 금속 전극의 덴드라이트 형성 억제를 극대화하고자 하였다. 미세 패턴화된 리튬 금속 전극과 VC 첨가제의 시너지 효과로 인해 높은 전류 밀도에서의 리튬 덴드라이트가 비교적 치밀하게 형성되는 것을 확인할 수 있었다. 이로 인해 300사이클 동안 88.3%의 용량유지율을 보였으며, 기존의 미세 패턴화된 리튬 금속 전극에 대비하여 수명특성이 약 6배 이상 향상된 것을 확인할 수 있었다.
흑연은 낮은 탈/리튬화 전압, 372 mAh/g의 높은 이론 용량, 낮은 가격 및 긴 수명 특성을 가져 지난 30년 동안 리튬이 온전지 음극 재료로 활용되었다. 최근 무기 고체 재료로 구성되어 높은 안정성을 가지는 전고체 리튬이온전지는 전기자동차 및 차세대 에너지 저장 장치로 엄청난 주목을 받고 있지만, 전고체 리튬이온전지 시스템에 잘 구동되는 흑연 연구는 부족한 실정이다. 그래서 우리는 탄소재료 표면에 존재하여 저항층으로 작용하는 비정질 탄소를 흑연으로부터 제거하여 흑연의 전기전도도 향상을 통해 황화물계 전고체 전지 음극 흑연 재료의 성능 향상을 유도했다. 400, 500 및 600 ℃ 공기 열처리된 흑연의 X-ray diffraction (XRD) 분석 결과, (002) 피크 반치폭(FWHM)이 bare 흑연보다 줄어들어 열처리 후 흑연의 결정성이 향상됨을 보였다. 또한 열처리 후 흑연의 결정성이 증가할수록 방전 용량, 초기 쿨롱효율(ICE) 및 수명 특성이 증가함을 확인했다. 500 ℃ 공기 열처리 한 흑연의 경우 331.1 mAh/g 및 ICE 86.2%와 10사이클 수명 측정 후 92.7%의 높은 용량 유지율을 나타내었다.
$Li/SO_2Cl_2$ 전지의 양극활물질은 $SO_2Cl_2$인데 이 물질은 전해액의 용매이기도 하다. 이를 일컬어 catholyte (cathode와 electrolyte의 합성어)라 칭하는데 전지의 방전이 진행됨에 따라 소진된다. 따라서 전지 제작 시 투입되는 $SO_2Cl_2$의 특성은 전지의 용량을 결정하는 중요 변수이다. 또한, $Li/SO_2Cl_2$ 전지의 transition minimum voltage (TMV)와 전압지연 편차는 전해액과 리튬의 반응에 의하여 형성된 부동화 막과 관련되는데 이 부동화 막은 전해액 내 불순물(수분 또는 중금속 이온)이 있을 경우 이의 성장이 촉진된다. 따라서 전해액을 정제시키는 기술과 이를 평가하는 방법의 정립은 반드시 필요하다. 본 연구에서는 $LiAlCl_4/SO_2Cl_2$전해액을 $AlCl_3$와 LiCl을 이용하여 제조하였고 제조된 전해액을 이온전도도계와 색도계 및 FT-IR을 이용하여 농도와 수분, 금속함량 등을 평가하였다.
본 연구는 에너지 저장 응용을 위한 PVI-PGMA/LiTFSI 고분자 막 전해질 및 CxNy-C 유연 전극의 합성 및 특성에 관한 연구이다. 이중 기능을 갖는 PVI-PGMA 공중합체는 우수한 이온 전도성을 나타내었으며, PVI-GMA73/LiTFSI200 막 전해질은 1.0 × 10-3 S cm-1의 최고 전도도를 달성하였다. CxNy-C 전극의 전기화학적 성능을 체계적으로 분석하였으며, C3N2-C는 나노와이어와 다면체로 구성된 높은 연결성을 갖는 하이브리드 구조와 이중 Co/Ni 산화물을 포함하여 풍부한 산화환원 활성 부위와 이온 확산을 용이하게 하는 특징으로 인해 958 F g-1의 최고용량 및 최소한의 전하 전달 저항(Rct)을 달성하였다. 흑연 탄소 껍질의 존재는 충전-방전 동안 높은 전기화학적 안정성에 기여하였다. 이러한 결과들은 고성능 에너지 저장 장치인 슈퍼커패시터 및 리튬 이온 전지와 같은 첨단 에너지 저장 장비에 PVI-PGMA/LiTFSI 고분자 막 전해질과 CxNy-C 전극을 활용하는 잠재력을 보여주었으며, 지속 가능하고 고성능의 에너지 저장 기술을 더욱 발전시키는 길을 열어가고 있다.
전기자동차와 하이브리드 자동차의 상용화에 따라 전기용량과 에너지 밀도가 향상된 리튬 이온 전지의 개발이 필요하다. 본 논문에서는 상장 모델을 이용하여 5산화 바나듐으로 구성된 다공성 구조물로의 리튬 이온 삽입현상을 분석하였다. 다공성 5산화 바나듐 구조물은 구멍을 갖는 구체의 구조물로 정의하였으며, 이때 구멍의 형상은 원통형이다. 원통형 구멍의 반지름, 깊이 및 개수를 조절하여 다양한 다공성 5산화 바나듐의 미세조직 형상을 고려하였으며, 각 미세조직의 형상인자와 구조물에 삽입되는 리튬 이온의 개수 사이의 관계를 분석하였다. 마지막으로 최적화 작업을 통하여 가장 많은 수의 리튬 이온이 삽입될 수 있는 다공성 5산화 바나듐의 구조체 형상을 찾아내었다.
리튬계열 전지는 다른 이차전지에 비해 평균전압 및 에너지 밀도가 높으며 가볍고 수명이 긴 장점으로 인해 휴대용 전자기기에 폭넓게 사용되고 있으며, 특히 전기 자동차용으로 높은 수요가 예측되고 있다. 전기 자동차용 리튬 전지의 경우 운행 가능 거리의 정확한 계산이 요구되며, 또한 크랭킹이 불가능한 상태로 방전이 되지 않아야 하므로 충전상태에 대한 정확한 정보는 신뢰성 있는 운전을 위한 필수적인 요소가 된다. 본 논문에서는 AC 임피던스를 이용하여 리튬 폴리머 전지의 충전상태(SOC: State of Charge)를 추정하는 새로운 방법에 관해 제안한다. 제안된 방법에서는 주파수 별로 측정된 임피던스를 등가 임피던스 모델에 커브 피팅하여 파라미터를 추출하고, 추출된 파라미터를 이용하여 충전상태를 추정하였다. 제안된 방법에 의해 추출된 파라미터를 통해 리튬전지의 SOC 추정이 가능함을 증명하였고, 다수의 제조사에서 제작된 비슷한 용량의 리튬 폴리머 전지를 대상으로 한 실험을 통해 제안된 방법의 유용함을 검증하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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