페놀류화합물의 경우 오존단독반응에서 보다 오존/과산화수소반응이 더 속도가 느림을 알 수 있었는데 이는 Hoigne 등이 이미 제시한 .OH라디칼반응보다 오히려 ortho위치의 오존삽입반응메카니즘으로 진행됨을 알 수 있으며, 반대로 benzophenone의 경우는 .OH라디칼에 의한 산화반응이 더 잘 진행됨을 볼 수 있었다.
최근의 서울과 인근 수도권지역을 비롯하여 공장이 밀집되어 있는 산업도시나 교통량이 많은 대도시 지역에서 고농도의 오존이 종종 측정되고 있다. 일반적으로 대기중에 VOCs가 존재하지 않을 때 자연적으로 오존은 생성ㆍ소멸을 반복하여 순환하면서 일정한 농도를 유지하지만 오존생성 전구물질인 질소산화물(NOx), 휘발성유기화합물(VOCs)이 자외선을 흡수하여 산화되면서 오존의 농도를 증가시키는 것으로 알려져 있다. (중략)
매립장 침출수로 인해 오염된 매립장 주변 지하수 정화를 위한 실내실험을 실시하였다. 오염물로는 대표적 염화용제인 TCE와 PCE, 그리고 중금속인 As, Cd, Cr, Pb에 대하여 Air-sparging, 오존 산화법, 화학적 처리방법에 의한 정화효율 실험을 실시하였다. Air-sparging은 TCE, PCE에서 높은 제거효율을 가졌으며, 오존 산화법은 Cr, Pb에서 제거 효율이 좋았다. 반응제를 첨가한 공침방법의 경우, 모든 중금속에 대하여 소석회 첨가시 매우 높은 제거효율을 보였으며, As는 황산제일철에서, Cd, Cr, Pb는 탄산칼슘과 제올라이트 첨가시 높은 제거효율을 나타내었다. 실험결과로부터, 유기오염물과 중금속이 혼합되어 나타나는 매립장 주변 오염 지하수의 경우 휘발성 유기오염물의 제거를 위해서는 폭기방법이, 중금속의 경우에는 공침방법에 의해 수산화물, 탄산염으로 만들어 고형물로 처리하는 방법이 제거효과가 좋은 것으로 나타났다.
벤젠은 발암성을 가진 유해성 대기 오염물질로 특별한 관리가 필요하다. 특히 벤젠은 실외 뿐만 아니라 실내에서도 존재하기 때문에 실내외를 구분하여 적절한 처리 방법이 요구된다. 실외의 공정에서 배출되는 VOC는 촉매 산화법을 통하여 $300-400^{\circ}C$에서 제거하는 것이 바람직하지만, 실내의 경우는 $100^{\circ}C$ 이하 혹은 실온에서 제거되는 것이 바람직하다. 본 총설은 촉매산화법, 촉매오존산화법 등 다양한 촉매 벤젠 산화법의 최근 동향을 다루고 있으며, 특히 저온산화반응을 위해 Mn 기반 촉매에 중점을 두고 조사하였다. Mn 기반 촉매는 다른 귀금속 촉매에 비하여 경제적으로 매우 이로우며, 특히 다양한 제조법을 적용하여 보다 효율적인 Mn 기반 벤젠 제거 촉매가 개발되고 있다. 또한 오존을 이용하여 $100^{\circ}C$ 이하, 특히 상온에서도 효율적으로 벤젠을 제거할 수 있기 때문에, Mn 기반 촉매의 효율성은 더욱더 증가할 것으로 판단된다.
수용액상의 비스페놀 A (BPA)를 HPLC 분석기기를 이용하여 검량하였으며, 이것을 Acetonitrile 분석법과 KDP solution 분석법으로 정립하였다. 본 실험에서는 오존 단독공정과 오존/pH 10 공정, 오존/과산화수소 공정을 이용하여 BPA의 분해특성을 비교 고찰하였다. 오존 단독공정을 사용하였을 때, 10 mg/L BPA는 60 min 동안 약 70% 제거되었으며, 오존/pH 10 공정 및 오존/과산화수소 공정은 각각 40 min과 60 min만에 BPA를 완전히 제거하였다. 그러나 60 min 동안의 반응에서 TOC 및 HPLC 분석결과를 바탕으로 도출한 최종 분해효율은 오존/과산화수소 공정이 가장 우수한 것으로 나타났으며, 오존/pH 10 공정은 오존 단독공정에 비해 TOC 및 반응 부산물의 농도가 오히려 높은 것으로 나타났다. 수중의 유기탄소를 $CO_2$ 및 $H_2O$로 산화시키는 효율은 오존/과산화수소 공정이 가장 효과적인 것으로 나타났다.
오존발생방법은 다양한 방식으로 구현이 가능하나 대용량 장치를 만들기 위해서는 DBD (Dielectric barrier discharge) 구조의 형태의 가지고 있다. 이러한, DBD는 반도체의 MOS (Metal On Semiconductor)의 반대 구조를 가진 SOM (Semiconductor On Metal)의 형태를 가지고 있으며 대부분이 Oxidation 산화물을 가지고 구현한다. 오존발생기는 반도체 공정, 환경 및 정화 등 다양한 분야에 사용이 되고 있는 상황으로 성능개선을 위한 연구가 필요한 상황이다. 대표적으로 사용되는 물질인 $SiO_2$를 가지고 있는 상황이며 Silicon은 에너지 Bandgap이 1.1 eV로 금속위에 증착되어 통상적으로 사용되는 문턱전압은 0.7 V에 해당이 된다. 현재 점차적으로 연구가 진행되고 있는 $Al_2O_3$는 8.8 eV의 bandgap을 가지고 있으며 유전 상수가 9로 $SiO_2$인 3.9보다 높은 유전률 특징을 가지고 있다. 따라서, 본 연구는 오존 발생장치에 사용되는 방전관을 기존의 $SiO_2$에서 $Al_2O_3$ 방식으로 대체하므로써 실제적인 유전율의 값의 차이와 오존 발생시 오존변화율 증대에 관하여 연구하였다. $SiO_2$ 방전관은 Fe 메탈위에 약 3 mm정도의 두께를 binding시켜 N4L사의 PSM1700 모델 LCR meter를 사용하여 1.3 kHz시 7.2 pF의 유전율 확인 할 수 있으며 동일한 조건의 금속 메탈위에 $Al_2O_3$를 binding 시켜 측정한 결과 1.07 kHz시 10.7 pF의 유전율을 가지게 되어 40% 이상 높은 유전율을 가지게 되는 것을 확인 할 수 있다. 오존발생을 위하여 가변 주파수형 트랜스 드라이버를 통한 공진 주파수를 생성하여 방전 증폭을 위한 Amplifier를 통하여 변환률을 높이는 방식을 적용하여 MIDAC사의 I1801모델 적외선 분광기(FT-IR)를 통한 오존발생량을 측정하여 기존의 $SiO_2$의 방전관은 시간당 54 g의 오존 발생률 가지게 된다. $Al_2O_3$는 시간당 70 g 정도의 오존 발생률 가지므로 기존의 $SiO_2$ 보다 발생률 높은 것을 확인 할 수 있다.
Optimal processes to remove chromaticity at E water treatment plant(WTP) mainly caused by algae of E lake in Jeju island were investigated based on lab-tests of chlorine and ozone oxidation. 42.9% of chromaticity of filtered water was removed by chlorine oxidation under pH 7.0~8.0, dose of 1.0 mg/L with contact time of 30~60 min. On the other hand, chromaticity removal was 71.4% when post-ozone dose of 0.9~1.9 mg/L and pH 9.0, while it was increased to 86.7% under post-ozone dose of 3.1~7.3 mg/L and pH 9.0. However, there was no significant chromaticity removal efficiency increase when ozone doses were higher than 5.0 mg/L regardless of feeding point(i.e., pre-ozonation and post-ozonation) and pHs(i.e., 7.0 and 9.0.) under the experimental conditions. Based on the results, chlorine oxidation using existing chlorination facilities at the WTP is recommended for lower chromaticity while ozone oxidation is recommended for higher chromaticity by installing new ozone feeding facilities.
자연유기물을 처리하는 혼합 오존-세라믹 한외여과 수처리 시스템에서 막의 운전조건과 처리수의 화학적 조성이 세라믹 막의 투과플럭스에 미치는 영향을 연구하였다. 오존주입량, 막간압력 그리고 교차흐름속도를 포함한 운전조건의 영향을 관찰한 결과, 막의 투과플럭스는 오존주입량과 교차흐름속도가 증가할수록 그리고 막간압력이 감소할수록 증가하였다. 오존주입으로 인한 막오염의 감소는 교차여과에서 오존기체방울에 의해 발생하는 오염물질의 물리적인 역수송보다는 촉매 금속산화물로 이루어진 세라믹막 표면에서 발생하는 오존과 자연유기물간의 화학반응에 의한 영향에 더욱 의존할 수 있음을 확인하였다. 그러나 이와 같은 막오염의 감소는 상대적으로 높은 막간압력을 적용 시 줄어드는 경향을 나타내었다. 모델 자연유기물을 이용하여 실험한 결과, 높은 pH에서는 칼슘의 첨가로 인해 투과플럭스가 급격하게 감소하였으나 상대적으로 낮은 pH에서는 투과플럭스 감소에 대한 칼슘의 효과는 저하되었다. 혼합 오존-세라믹만 시스템에서 연속적인 오존주입은 세라믹막 표면에서 발생하는 촉매오존산화에 의한 자연유기물의 분해로 운전 초기 막의 투과플럭스의 감소 후 궁극적으로는 막의 투과플럭스를 회복시킬 수 있음을 확인할 수 있었다.
양어용수 재순환을 위한 생물여과상의 처리효율을 향상시키기 위하여 전처리로서 오존처리와 고급산화($H_2O_2/O_3$) 처리가 다양한 조건하에서 시도되었다. 오존처리시 암모니아는 일차속도반응식으로 제거되었으며, 중탄산염 알칼리도가 증가할수록 제거효율이 향상되어 200 mg/L as $CaCO_3$에서 약 46%가 제거되었다. 고급산화법($H_2O_2/O_3$)을 적용시 알칼리도를 포함한 폐수의 경우 중탄산염의 저해작용으로 암모니아 제거율이 저조하였으나 0.1 N KOH로 초기 pH를 약 8.2로 맞추어 실험한 결과 암모니아 제거율이 오존처리시보다 향상되었다. 특히, $H_2O_2/O_3=0.25$ 조건하에서 가장 높은 암모니아 제거율을 나타내었으며, pH가 9 이상일 때 반응시간 30분동안 약 90%의 암모니아가 제거되었다. 그러나 유기물과 암모니아가 공존시 오존처리와 고급산화처리 모두 유기물과 산화제와의 빠른 반응으로 인하여 암모니아 제거율이 크게 저하되었으며, 최적 $H_2O_2/O_3$ 비도 변하였다. 암모니아 제거와 마찬가지로 고급산화처리의 경우 입자성유기물의 빠른 분해로 인하여 초기 10분간 DOC(dissolved organic carbon)농도가 증가한 후 서서히 감소하였다. 초기 암모니아 농도를 2배 이상 증가시켜도 유기물 산화에 저해를 주지 못하였다.
미세먼지와 함께 질소산화물, 황산화물, 휘발성 유기화합물, 암모니아 비롯한 유발물질에 대한 동시 저감기술은 엄격해지는 환경규제와 실질적인 저감효과 제고를 위해 꾸준히 주목받아 왔다. 오존산화에 의한 비수용성 질소산화물 고속산화 공정은 전통적으로 적용되고 있는 선택적 촉매환원 공정에 비해 공간절약형 시스템 적용을 가능하게 할 뿐만 아니라 운영비용 절감 측면에서 매우 효과적인 방법으로 평가되고 있으며 황산화물을 비롯한 산성가스와 동시 저감이 가능한 공정 구현이 가능하다는 장점까지 있다. 본 논문에서는 오존 고속산화 공정에 대한 기술 이슈 및 개발 동향을 소개하며 향후 산업적 이용 확대를 위한 개발 방향에 대해서 고찰하고자 한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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