Dihydro-1, 4-oxathiin 유도체의 가수분해 반응속도를 25.deg.C의 수용액에서 자외선 분광기를 사용하여 측정하고 넓은 pH범위에서 적용될 수 있는 반응속도식을 유도하였다. 가수분해 반응속에에 미치는 치환기 효과를 검토하기 위하여 Hammett plot한 결과 전자 끄는기에 의하여 반응속도가 촉진됨을 확인할 수 있었다. 가수분해 최종 생성물은 2-(2-hydroxyethylthio)acetoacetanilide enol형이었다. 가수분해 반응속도상수 측정실험과 반응식 유도과장, 일반염기 효과, 치환기 효과 및 최종 생성물의 결과로부터 dihydro-1, 4-oxathiin 유도체의 기수분해 반응 메카니즘을 제안하였다. pH3.5이하에서는 양서자가 첨가된 dihydro-1, 4-oxathiin의 2번 탄소에 물분자의 공격에 의해 진행되며, pH3.5 이상에서는 2번 탄소에 히드록시이온의 첨가에 의하여 진행됨을 알 수 있었다. pH4.0-9.0사이에서는 dihydro-1, 4-oxathiin에 중성의 물분자가 첨가되는 것이 속도결정단계임을 알았다.
본 연구에서는 염화제1철을 2,4-디히드록시살로펜과 조합하여 2,4-디히드록시살로펜-염화철을 합성하였다. 이 복합체를 자외선-가시광선 분광법, IR 분광법으로 분석하였고, 천연의 송아지 흉선 DNA (ct-DNA)와 2,4-디히드록시살로펜-염화철의 상호작용을 자외선-가시광선 분광법, 형광분광법, 열변성 분석법, 점성측정법을 이용하여 조사하였다. 분광학적 적정실험으로 밝힌 2,4-디히드록시살로펜-염화철과 ct-DNA 사이의 결합상수는 $(1.6{\pm}0.2){\times}10^3\;M^{-1}$이었다. 형광분광분석을으로 브롬화 에티디움의 DNA 결합이 2,4-디히드록시살로펜-염화철에 의하여 저해되는 것을 관찰하였다. 이 저해효과는 2,4-디히드록시살로펜-염화철의 농도에 따라 선형의 Stern-Volmer 방정식을 따른다. 열변성 실험으로 2,4-디히드록시살로펜-염화철이 DNA의 녹는점을 약 $4.3^{\circ}C$ 증가시킨다는 것을 관찰하였다. 이 결과들은 2,4-디히드록시살로펜-염화철이 대부분 ct-DNA의 큰고랑과 상호작용한다는 모델을 잘 설명하여 준다.
클로로메칠화된 스틸렌, 1,4-디비닐벤젠과 동공의 크기를 달리한 여러가지 거대고리화합물을 개시제로 하여 공중합법에 의하여 1%, 2%, 4% 및 10%의 다리결합도를 가진 새로운 이온교환수지를 합성하였다. 그리고 이들 수지에 대한 우라늄(VI), 구리(II), 및 희토류(III) 금속에 대한 흡착특성을 검토하였다. 이 수지들은 강산, 강염기 및 열에 대해서 안정하였으며 pH 4.0이상에서는 $UO_2^{+2}$의 흡착력이 증가하였다. U(Ⅵ)금속이온의 최적흡착시간은 20분이상이였으며 금속이온흡착력은 수지의 다리결합도와 흡착시 사용한 용액의 유전상수크기에 반비례하였다. 그리고 1% 다리결합도수지의 $UO_2^{2+}$이온에 대한 겉보기 용량이 가장 크게 났으며 U(VI)금속이온은 희토류(III)금속이온에 대하여 선택성을 보였다.
4-HPPD저해 제초제에 의한 주요 벼품종의 약해반응과 약제반응에 관여하는 유전자(HIS1) 특성을 구명하기 위해 본시험을 수행하였다. Benzobicyclon 액상수화제 처리에 Japonica 품종인 상주벼에는 백화증상의 약해증상이 발생하지 않았으며, Japonica 품종임에도 불구하고 삼백벼에서는 기준량에서는 2-3, 배량에서는 3-4의 백화증상의 약해가 발생하였으며, 산들진미, 금영 품종에서는 3-4 및 4-5의 약해증상을 보였다. 또한 Indica 품종인 IR-8 품종에서는 기준량에서 3~5, 배량에서는 4~6의 가증 심한 약해증상을 보였다. 4-HPPD저해 제초제애 대해서 약제반응에 관여하는 HIS1 유전자 보유여부를 확인하기 위해 일반계 품종인 상주벼와, 삼백벼, 산들진미, 금영과 통일형 품종인 IR-8품종으로부터 저항성 표적유전자와 동일 HIS1 유전자를 분리하였다. 각 품종별 HIS1유전자를 PCR등을 통해 염기서열을 확인한 결과 HIS1 유전자는 생태형에 상관없이 시험한 5품종 모두에서 HIS1유전자를 보유하고 있는 것으로 확인되어, 본 유전자로 HPPD 약해 발생 유무를 검증할 수 없음이 확인되었다.
본 논문에서는 DNA 시퀀스의 불법 복제 및 변이 방지를 위한 DNA 워터마킹 기법을 제안한다. 제안한 DNA 워터마킹은 랜덤 맵핑 테이블에 의하여 코돈들을 랜덤 원형 각도로 수치화한 다음, 웨이블릿 국부계수 최대치의 Lipscihtz regularity 상수에 의하여 삽입 대상 코돈들을 탐색한다. 워터마크 삽입과정에서 DNA의 아미노산 코드가 변경되지 않도록 하기위하여 삼중 코돈들의 랜덤 코돈 원형 각도에 워크마크를 삽입한다. 삽입 대상 코돈들의 길이와 위치는 랜덤 맵핑 테이블에 의존하므로, 이 테이블을 알지 못할 경우, 워터마크 추출이 어렵다. 그리고 제안한 방법은 다양한 길이의 DNA 서열에 64개 코돈(종료, 개시 코돈포함)들의 랜덤 맵핑 테이블을 적용함으로써 동일한 길이의 워터마크 키를 적용한다. 본 실험에서는 랜덤 맵핑 테이블과 삽입 위치의 높은 엔트로피를 통하여 워터마크의 보안성을 확인하였다. 또한 기존의 DNA-Crypt 워터마킹과의 유사한 용량 하에서 제안한 방법이 낮은 염기 변화율을 가지며, 포인트 변이, 삽입 및 삭제 변이에 대하여 낮은 에러률를 가지며, ROC 분석을 통하여 우수한 검출 능력을 가짐을 확인하였다.
유기성 오염원(생활하수 처리시설 방류수) 유무에 따른 질화 세균의 변화를 알아보기 위해 낙동강의 2 조사수역에서 다양한 형태의 질소(T-N, $NH_4$-N, $NO_2$-N, $NO_3$-N) 농도를 측정하였고 조사 수역에 있는 질화세균 종류를 확인한 후, fluorescent in situ hybridization (FISH)법으로 질화세균 수를 정량 평가하였다. 즉 암모니아 산화세균의 종류는 amoA 유전자, 그리고 아질산 산화 세균인 Nitrobacter sp.는 SSU 16S rDNA 특정 기호서열을 목표로 한 PCR-DGGE를 수행한 후 염기서열 분석으로 그들이 각각 Nitrosomonas sp., Nitrobacter sp.임이 확인됨에 따라 그에 상응하는 gene probe, NSO190와 NIT3을 사용해 FISH법을 수행하여 각 수역의 질화세균수를 비교하였다. 아울러 전반적인 세균학적 수질을 모니터링하기 위해 수계에 많은 ${\alpha}{\cdot}{\beta}{\cdot}{\gamma}$-Proteobacteria도 FISH법으로 검출하였다. ${\alpha}{\cdot}{\beta}{\cdot}{\gamma}$-Proteobacteria 분포도와 모든 유형의 질소 측정 결과에 따르면 정점 1 보다 정점 2의 유기물 오염도가 높다고 할 수 있었다. 이에 상응해 NSO160과 NIT3로 검출한 평균 질화세균수도 정점 1 (암모니아산화세균, $7.8{\times}10^5$; 아질산산화세균, $0.8{\times}10^6$ cells/ml)보다 정점 2 (암모니아산화세균, $9.3{\times}10^5$; 아질산산화세균, $1.6{\times}10^6$ cells/ml)에 더 많았고 그들이 총세균수에서 차지하는 평균 비율(%) 역시 정점 1 (NSO190, 18%; NIT3, 23%)에 비해 정점 2 (NSO190, 27%; NIT3, 34%)에서 높았다. 따라서 유기오염도가 낮은 상수원수 취수장 인근 수역인 정점 1 보다 생활하수처리시설 방류수로 인해 유기성 오염원이 상존하는 정점 2에서의 질화작용이 더 활발하다고 결론지을 수 있었다.
OH-이온이나 o-iodosobenzoate 이온($IB^-$)에 의한 diphenyl- 및 isopropylphenyl-4-nitrophenylphosphinate (DPNPIN or IPNPIN)의 탈인산화반응은 비교적 느리나, CTAX 미셀용액속에서는 매우 촉진된다. 그 이유는 수용액속에서는 친수성인 $OH^-$(또는 $IB^-$)와 소수성인 포스피네이트가 서로 섞일 수 없으나 CTABr 및 CTACl 미셀은 이들 양쪽을 모두 수용할 수 있기 때문이다. 이때 유사 1차속도상수는 미셀의 농도가 증가함에 따라 증가하다가 최대에 이르고 다시 서서히 감소한다. 또한, 기질인 포스피네이트들의 농도가 증가함에 따라 증가하다가 최대에 이르고 다시 서서히 감소한다. 또한, 기질인 포스피네이트들의 농도($6.0{\times}10^{-6}$ M)보다 $OH^-$ 또는 $IB^-$ 등의 친핵체의 농도(> $10^{-3}$ M)가 과량으로 사용되었기 때문에 이들 반응은 유사 1차 반응속도식(kinetics)을 따를 것으로 예상하였으나, 실제 이들 친핵체의 농도의 영향을 받고 있다. 한편, CTABr 용액속에서의 반응과 CTACl 용액속에서의 반응은 같은 모양으로 진행되나, CTACl 용액속에서의 반응이 훨씬 빠르다. 이것은 다 같은 $CTA^+$ 양이온성 미셀이지만, 반대 이온(counter ion)인 $Br^-$과 $Cl^-$의 $OH^-$(또는 $IB^-$)와의 교환 능력의 차이 때문이다. 즉 수화 능력이 큰 $Cl^-$이온이 물층으로 더 쉽게 이행되고, 그로 말미암아 더 많은 $OH^-$(또는 $IB^-$)가 미셀속으로 들어가게 되어 포스피네이트와 더 많이 반응하게 된다. 두 포스포네이트의 탈인산화반응은 DPNPIN이 IPNPIN보다 훨씬 빠르다. 이것은 phenyl기가 덩치가 큰 isopropyl기보다 반응 전이상태에서 입체장해를 덜 주기 때문인 것으로 판단된다. 그리고 IPNPIN의 탈인산화반응에서 $IB^-$이온이 일반염기로 작용하는지 친핵체로 작용하는지를 밝히고자 반응 생성물인 p-nitrophenoxide 이온을 외부에서 가해서 반응속도의 감소 효과를 관찰함으로써, 이 반응이 친핵체의 공격에 의해 진행됨을 밝혔다. 이와 같은 함정 실험(trapping experiment)은 매우 느린 수용액에서의 반응에 비해, 본 연구에서와 같이, 미셀 용액속에서의 빠른 반응에 더욱 효과적이라 판단된다. 아울러 반응속도론적 동위원소효과(kinetic isotope effect)도 관찰하였다.
철 (산수)산화물은 높은 반응성과 큰 비표면적 등의 특성을 갖는 이차광물로서 환경관련 산업이나 연구에서 무기 및 유기 오염물질들을 효과적으로 제거할 수 있는 수착제로 널리 활용되어 오고 있다. 이러한 철 (산수)산화물들 중에서 침철석(${\alpha}$-FeOOH)은 지중에서 가장 많이 분포하고 안정된 광물로 알려져 있다. 본 연구에서는 이러한 침철석을 이용하여 비소를 제거하는데 있어서 주요한 기작인 흡착반응에 대하여 알아보았다. 순수한 침철석을 얻기 위하여 실험실에서 합성하였으며, 침철석의 다양한 광물학적, 물리화학적 특성들을 분석하여 비소와의 흡착반응을 해석하는데 이용하였다. 그리고 비소의 화학종별 침철석에 대한 흡착특성을 비교하기 위하여 흡착 등온식을 얻기 위한 평형흡착실험, pH에 따른 흡착실험, 흡착반응속도 실험 등을 수행하였다. 합성된 침철석의 영전하점(point of zero charge, PZC)은 7.6으로 다른 철 (산수)산화물들에 비해서 상대적으로 약간 높은 값으로 측정되었다. 침철석의 비표면적은 $29.2\;m^2/g$으로 다른 철 (산수)산화물들에 비해 비교적 낮게 나타나서 흡착력이 다소 떨어질 것으로 예상되었다. 침철석에 대한 친화도는 3가 비소(아비산 이온)가 5가 비소(비산 이온)보다 훨씬 더 커서 동일한 pH 조건에서 3가 비소가 5가 비소보다 침철석에 많이 흡착되는 것으로 조사되었다. pH에 따른 비소 화학종별 흡착특성을 살펴보면 3가 비소는 중성의 pH 범위(7.0~9.0)에서 가장 높은 흡착을 보였으며, 산성 또는 염기성 pH 조건에서는 흡착량이 크게 감소하는 것으로 나타났다. 5가 비소의 경우에는 낮은 pH 조건에서 가장 흡착이 잘 일어났으며 pH가 증가함에 따라서 흡착은 감소하는 것으로 나타났다. 이러한 거시적인 현상은 pH에 따라서 각 비소종의 화학적 존재형태와 침철석의 표면 전하가 변하기 때문에 발생하는 정전기적인 작용에 의한 것으로 생각된다. 침철석과 비소와의 흡착반응속도를 가장 잘 모사하는 반응속도 모델은 parabolic diffusion 모델인 것으로 평가되었으며, 회귀 분석 결과 5가 비소가 3가 비소보다 반응속도상수가 크게 나타났다.
본 연구에서는 정수 처리장 침전지에서 채취한 알럼 기반의 슬러지를 수열합성 방법으로 흡착제(Alum Sludge Based Adsorbent, ASBA)를 제조하고, 이를 인공 수용액 및 광산배수 내 불소와 비소의 제거에 적용하여 ASBA의 흡착 특성을 평가하였다. ASBA의 광물학적 결정 구조, 구성 성분 및 비표면적을 조사한 결과, ASBA는 표면에 불규칙한 기공과 87.25㎡ g-1의 비표면적을 갖는 흡착에 유리한 구조로 나타났다. ASBA를 구성하는 주요 광물 성분은 석영(SiO2), 몬모릴로나이트((Al,Mg)2Si4O10(OH)2·4H2O), 알바이트(NaAlSi3O8)임을 확인하였다. 다음으로 회분식 흡착실험을 수행하여 pH, 흡착 반응시간, 초기 농도 및 온도 등의 인자가 ASBA를 활용한 불소와 비소 흡착에 미치는 영향을 살펴보았다. 실험 결과, 용액의 pH 환경이 염기 영역으로 갈수록 불소와 비소의 흡착률은 감소하는 경향을 보였으며, 흡착제의 영전하점은 pH 7 부근으로 나타났다. 등온 흡착실험을 통해 확인한 불소와 비소의 최대 흡착량은 각각 7.6mg g-1, 5.6mg g-1이었고, 동적 흡착실험에서 불소와 비소는 반응이 시작한 후 각각 8h, 12h이 경과하면서 흡착농도의 증가율이 감소하는 것으로 나타났다. 한편 흡착평형 실험을 통한 ASBA의 흡착 메커니즘을 알아본 결과. 불소와 비소의 흡착은 Langmuir 등온 흡착모델 및 Freundlich 등온 흡착모델과 높은 상관관계를 가지며 일치하는 경향을 보여주었다. 또한 열역학적 연구에서는 25℃부터 35℃까지의 온도 증가에 따른 불소와 비소의 흡착 양상을 실험하여, 양의 값을 갖는 열역학적 상수 ΔH°와 ΔG°을 도출함으로써 ASBA의 흡착 특성은 흡열반응이자 비자발적인 반응임을 검증하였다. 재생실험 결과, ASBA는 1N NaOH을 이용하여 재생 가능하였으며, 광산배수를 이용한 불소와 비소의 흡착실험에서 각각 77%, 69%로 비교적 높은 제거율을 보여 현장 적용 가능성을 지닌 것을 알 수 있었다. 분석 결과를 종합하여 볼 때, 소규모 유량을 가지며 pH 환경이 산·중성 영역인 광산배수 내 불소와 비소가 흡착되어 제거되는 데 흡착제로서 ASBA가 효과적임을 제안한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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