현재 융융탄산염 연료전지의 공기극으로 다공성의 lithiated NiO를 사용하고 있는데 이 재료의 경우 크게 두 가지의 문제점을 안고 있다. 첫 번째는 Ni이 전해질 내로 용해하는 것이고, 두 번째는 낮은 활성으로 인한 높은 공기극의 분극이다. Ni이 전해질로 용해되는 문제는 Co나 Fe를 코팅하여 공기극 표면에 $Li_x(Ni_yCo_{1-y})1-xO_2$나 $Li_x(Ni_yFe_{1-y})_{1-x}O_2$를 형성시켜 NiO의 전해질 내로 용해되는 것을 억제하는 방법이나 ZnO, MgO, $La_2O_3$ 등의 산화물을 NiO 표면에 코팅하여 전해질과 접촉을 막는 방식으로 해결하는 등 많은 연구가 이루어져 왔다. 하지만 연료극의 비해 상당히 높은 공기극의 분극으로 인해 큰 전압손실이 일어나 용융탄산염 연료전지 성능이 낮아지는 문제의 경우 이를 해결하고자 하는 연구는 상대적으로 많이 진행되지 못한 상태이다. 특히 현재 용융탄산염 연료전지의 장기수명화를 위해 기존의 작동온도인 $650^{\circ}C$ 보다 다소 낮은 온도인 $600{\sim}620^{\circ}C$에서 작동하려는 움직임이 있다. 작동 온도가 내려가면 전해질이 휘발되는 속도가 낮아져 전해질 부족에 따른 운전시간이 줄어드는 문제를 해결할 수 있어 장기 수명화를 위해서는 작동온도를 낮추는 것이 매우 유리하다. 하지만 작동 온도가 내려가면서 양 전극에서 일어나는 전기화학 반응 속도가 느려지기 때문에 각 전극에서의 활성화 분극으로 인한 전압손실은 더욱 커질 수밖에 없다. 특히 연료극의 수소산화반응 속도는 공기극의 산소환원반응에 비해 매우 빠르기 때문에 작동 온도가 내려감에 따라 연료극의 분극이 커지는 것에 비해 공기극의 분극이 급격히 커지게 된다. 따라서 운전온도가 낮아지는 상황에서는 낮은 작동온도에서도 성능감소가 적게 일어나 0.8V 이상 운전(150mA/$cm^2$, 단위전지 기준)이 가능한 공기극의 개발이 매우 필요한 실정이다. 이를 해결하고자 본 연구에서는 고체 산화물 연료전지의 공기극의 재료로 많이 연구되고 있는 혼합전도성 물질의 페로브스카이트 구조의 물질을 기존 NiO 전극에 코팅하여 새로운 공기극을 개발하였다. 페로브스카이트 구조의 물질로 대표적인 LSCF 물질을 사용하였으며 LSCF를 코팅한 공기극을 이용한 단위전지에서 150mA/$cm^2$의 전류를 흘려주었을 때 0.84V의 성능을 1000hr 유지하였다. 이는 기존의 NiO 전극을 사용했을 때보다 15~20mV 높은 값이다. 낮은 작동온도에서도 좋은 성능을 보였는데, 기존의 NiO 전극의 경우 $630^{\circ}C$에서 0.79V의 성능을 보인 반면 LSCF가 코팅된 공기극의 경우 $620^{\circ}C$에서 0.811V의 매우 좋은 성능을 보였다. 이는 LSCF의 산소이온전도성 및 전기전도성이 공기극에서의 분극을 낮추어 성능을 증가시키는 것으로 보인다.
현재 중온의 고체산화물 연료전지를 위해 다양한 전해질에 대한 연구되었으며 1994년 Ishihara et al.에서 1074K의 온도에서 높은 이온전도도를 갖는 페록스카이 구조를 갖는 LSGM 물질을 발표하였다. Sr과 Mg을 도핑한 Lanthanum gallate는 이온전도도가 1073K에서 0.14S/cm로 YSZ의 5배로 높은 이온전도도를 갖고 있으며 산화환경에서부터 환원환경에서 화학적으로 안정한 특성을 갖고 있다. 또한 LSGM 전해질은 넓은 산소 농도범위에서 안정적인 특성을 갖는 장점을 갖고 있다. 그러나 LSGM은 가장 널리 사용되는 연료극의 Ni 촉매와 고온 소결시 상호확산현상에 의한 2차상을 생성시켜 성능 저감의 원인으로 그 해결방안이 요원한 실정이다. 이에 본 논문에서는 LSGM 전해질에 LSGM scaffold를 형성하고 형성된 scaffold에 연료극 촉매 solution을 infiltration 시켜 저온에서 anode를 형성하여 그 성능을 연구하였다.
고분자 전해질 연료전지에서 물 관리는 연료 전지성능에 영향을 미치는 중요한 요인이다. 공급되는 수분의 양이 적을 경우 수소이온의 이동을 담당하는 전해질의 건조현상으로, 수분의 양이 과다할 경우 반응이 일어나는 촉매층과 전해질 삼상 계면에서의 홍수현상으로 성능을 감소시키거나 동작을 멈추게 하므로 이 부분에 대한 많은 연구가 진행되고 있다. 본 논문에서는 연료전지 수분에 영향을 주는 요소 중, 연료극과 공기극에 공급되는 상대습도를 100%로, 동작온도를 $80^{\circ}C$로 설정한 후, 입구 측에 압력을 변화하면서, 다중물리응용 수치해석을 포함하고 유한요소를 통하여 비선형 편미분 방정식이 결부된 상용코드를 이용하여 전체적인 전기화학반응 및 성능에 대한 해석을 수행하고 공기극 측의 가스 확산층에 각 위치별 전류밀도 분포와 수분포화의 분포, 압력차에 의한 동작물질의 속도 등을 분석하여 보았다. 본 연구를 통하여 얻어진 결과는 연료전지의 성능은 압력의 세기에 따라 달라지며 압력이 높을수록 성능과 위치별 최대 전류밀도가 높게 나타났으며, 공기극의 가스 확산층에서의 수분함량은 높은 압력에서보다 낮은 압력에서 수분함량이 많은 것으로 나타났으며 특히 전극의 바로 아래 부분에서의 수분이 더 많이 응축되어 나타났으며 공기극 가스 확산층에서의 동작물질의 속도는 동작물질의 입구방향에서 출구측으로 진행할수록 그 변동 폭이 크게 나타났다.
이 연구는 원자층 증착(Atomic Layer Deposition, ALD) 기술을 사용하여 나노미터 크기의 금속 촉매 물질을 연료극 층에 코팅하여 표면적을 늘리고 촉매의 효과를 극대화시키기 위한 연구이다. ALD 공정은 기판 위에 원자 수준에서 잘 제어된 두께를 갖는 균일한 막을 제조하는 것으로 알려져 있다. 우리는 고체산화물 연료전지의 연료극 물질로 가장 널리 알려진 Ni/YSZ 위에 금속(Ni)을 코팅하여 성능을 측정하였다. ALD 코팅은 3 nm 이상의 코팅에서 전지 성능의 감소를 보이기 시작했다
연료전지기술은 환경적으로 유해한 오염물질을 발생시키지 않으려, 높은 에너지 밀도를 가지는 청정에너지기술이다. 특히 고분자전해질 연료전지(Polymer electrolyte membrane fuel cell, PEMFC)는 넓은 응용분야로 인해 최근 큰 관심을 받고 있으며, 폭넓은 연구가 진행되고 있다. 본 연구에서는 단위전지 내 연료극(anode) 및 공기극(cathode) 촉매 층을 대상으로 고분자전해질연료전지의 운전시간 경과에 대한 성능변화 및 안정성을 예측하는 모델링을 수행하였다 촉매층에서 발생하는 단위전지의 주요한 성능감소 원인으로 연료극에서의 일산화탄소 피독 현상을 고려하였다. 전지의 장기간 운전모델링 결과 연료극에 공급되는 기체 내의 일산화탄소 비율이 클수록 단위전지성능의 안정성이 크게 감소되는 것으로 나타났다. 또한 장기 운전시 공기극의 느린 산소환원반응과 백금의 용해와 소결에 의해 전지의 성능이 감소되는 것으로 나타났다. 이들을 극복하는 방안으로 연료극에 공급되는 수소의 비율을 높이고 공기극의 촉매층 내에 있는 백금양을 높이는 것을 제안하고자 한다.
고분자 전해질 연료전지의 분리판의 유동채널 설계는 고전류밀도에서 발생하는 농도분극에 직접적인 영향을 줄 뿐 아니라 생성되는 물의 효과적인 전달을 위하여 매우 중요하다. 평행류 유로와 interdigitated 유로의 성능비교를 위하여 연료극과 공기극이 포함된 완전한 형태의 고분자 전해질 연료전지의 3차원 수치해석모델을 개발하였다. 수치해석모델을 사용하여 평행류 유동장과 interdigitated 유동장의 압력강하, 채널간의 물질전달, $H_2O$와 $O_2$의 농도 분포 그리고 i-V 성능을 비교하였다. 그 결과 물질전달에서 채널간의 대류에 의한 물질전할이 더욱 우수한 interdigitated 유동채널에서 성능이 더 높게 나타났으며 압력강하는 보다 크게 나타나 설계시 두가지 성능에 대한 상호보완이 필요함을 알 수 있었다.
재생에너지로부터 수전해를 통하여 생산된 수소와 포집된 CO2를 활용하여 메탄올을 합성하는 power-to-methanol 기술이 재생에너지를 대용량으로 저장하는 방안으로 제시되고 있다. 본 연구에서는 메탄올을 수소 및 전력 생산에 활용함에 있어 더욱 효율적인 방법으로 연료전지 내부에서 메탄올 수증기개질 반응이 일어나는 내부개질형 용융탄산염 연료전지에 대해 성능 분석을 실시하였다. 용융탄산염 연료전지의 연료극으로 사용되는 다공성 Ni-10 wt%Cr을 촉매로 메탄올 수증기개질 반응을 수행한 결과 연료전지 운전 조건에서 연료극은 메탄올 수증기개질 반응에 충분한 활성을 나타내었다. 메탄올 수용액을 직접 용융탄산염 연료전지의 연료극으로 공급한 결과 연료전지의 성능은 외부 개질기를 통하여 생산된 개질가스를 공급하는 경우에 비해 다소 성능이 낮게 나타났으며, 메탄올 공급유량이 비교적 낮은 경우 고 전류밀도에서 불안정한 성능을 나타내었다. 연료극으로부터 생성된 가스를 재순환시킴으로써 연료전지의 성능을 향상시킬 수 있었으며, 메탄올 전환율도 90% 이상 얻을 수 있었다. 물질수지를 통하여 연료극에서 일어나는 반응을 분석한 결과 전류밀도 및 가스 재순환 유량이 증가함에 따라 메탄올 수증기개질 반응속도가 증가함을 확인하였다. 이상의 결과로부터 별도의 촉매층을 설치할 필요 없이 연료극 만으로도 용융탄산염 연료전지 내에서 메탄올 수증기개질 반응이 가능하며, 메탄올 내부개질형 용융탄산염 연료전지를 통하여 전력과 합성가스를 동시에 생산할 수 있음을 확인하였다.
고분자 전해질 연료전지의 성능향상을 위한 방법으로 유동채널의 형상을 변경한 많은 연구가 진행되어 왔으나 동일한 유동채널 형상에서 유동방향 변경에 따른 연구는 많이 진행되지 못하였다. 본 연구에서는 동일한 반응면적과 동일한 유동채널의 고분자 전해질 연료전지의 수소와 산소의 유동방향을 Co-flow에서 Counter-flow로 변경될 경우의 연료전지의 성능변화를 분석하기 위하여 연료극과 공기극이 포함된 3차원 수치해석모델을 개발하였다. 개발된 수치해석모델을 활용하여 Co-flow와 Counter-flow의 유동채널 내부의 압력손실, 반응물질의 농도분포, 고분자 전해질 막을 통한 Water Transport, 고분자 전해질 막의 이온전도도 및 I-V 성능곡선을 비교하였다. 그 결과 반응물질의 농도분포, Water Transport, 고분자 전해질 막의 이온전도도가 우수한 Counter-flow 유동조건에서의 성능이 Co-flow 유동조건에 비하여 더욱 우수하였다.
$Pr_{0.3}Sr_{0.7}Co_{0.3}Fe_{0.7}O_{3-\delta}$ (PSCF3737) was prepared and characterized as a cathode material for intermediate temperature-operating solid oxide fuel cell (IT-SOFC). X-ray diffraction (XRD), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), extended X-ray absorption fine structure (EXAFS), and electrical property measurement were carried out to study cathode performance of the material. XPS and EXAFS results proved that oxygen vacancy concentration was decreased and lattice constants of the perovskite structure material were increased by doping Fe up to 70 mol% at B-site of the crystal structure, which also extended the distance between oxygen and neighbor atoms. Thermal expansion coefficient (TEC) of PSCF3737 is smaller than that of $Pr_{0.3}Sr_{0.7}CoO_{3-\delta}$(PSC37) due to lower oxygen vacancy concentration. PSCF3737 showed better cathode performance than PSC37. It might be due good adhesion by a smaller difference of TEC between $Gd_{0.1}Ce_{0.9}O_2$ (CGO91) and electrode. Composite material PSCF3737-CGO91 showed better compatibility of TEC than PSCF3737. However, PSCF3737-CGO91 did not represent higher electrochemical property than PSCF3737 due to decreased reaction sites by CGO91.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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