한국에너지기술연구원에서는 가정용 고분자연료전지 열병합 발전시스템을 위한 통합형 천연가스 연료처리 시스템을 개발해 왔다. 가정용 시스템으로서 필수적인 소형화와 고효율을 현실화하기 위해, 연료처리 시스템의 각 단위 공정 즉 수증기 개질, 수성가스 전이, 선택적 산화 공정 등을 이중 동 심관형 반응기에 통합하여 상호 열교환이 용이하도록 반응기를 설계하였다. 현재 시험 운전 중인 Prototype-I 연료 처리 시스템은 1kW급 고분자 연료전지 열병합 발전 시스템에 개질 가스를 공급하기 위해 설계되었으며, 기초 성능은 정격 부하 운전시 열효율 78% (HHV 기준), 메탄 전환율 91%이다. 개질 가스 내 일산화탄소 농도는 고분자 연료전지 전극의 피독을 피하기 위해 10ppm 이하로 유지되어야 하며, Prototype-I 연료 처리 시스템은 백금과 루테늄 촉매를 적용한 선택적 산화 반응기를 통해 개질 가스 내 일산화탄소 농도를 10ppm 이하로 제거하였다. 일반 가정에서는 고분자 연료전지 시스템의 부하 변동이 예상되기 때문에 연료 처리 시스템의 부하 변동 운전 특성도 살펴보았다 정격 부하에서 80%, 60%, 40%로 부하를 변동하며 운전하였고, 각 부하에서 안정한 메탄 전환율과 10ppm이하의 일산화탄소 농도를 보였다. 80%까지는 열효율이 77%로 큰 변화를 보이지 않았으며, 60%에서는 76%, 40%에서는 72%로 열효율이 감소하는 현상을 보였다 연료 처리 시스템의 일일 시동-정지 운전시 내구성을 테스트 중이다. 현재까지 50여회의 일일-시동 정지를 시도하였다 시동 후 약 세 시간가량의 정력 부하 운전을 실시한 후 부하 변동을 실시하였고, 총 운전 시간 8시간 정도 운전한 후 시스템을 정지하였다 메탄 전환율과 일산화 탄소 농도, 열효율을 모니터링 하고 있으며, 현재까지 초기 성능을 그대로 유지하고 있다. 앞으로 일일시동-정지 운전 시험을 지속하면서 초기 시동 특성 및 부하 변동에 따른 응답 특성 개선, 그리고 연료전지와의 연계 운전을 실시할 예정이다
본 연구에서는 중 소형 SOFC에 적용할 수 있는 연료 변환 시스템으로 자체 기동 및 독립운전이 가능한 천연가스 자열개질(ATR) 반응기를 $10Nm^3/hr$급으로 개발하고자한다. 설계된 천연가스 자열개질기는 자열개질 촉매를 코팅한 금속 모노리스형 촉매체를 반응기 내에 장착함으로써 반응열을 신속하게 제거 또는 공급할 수 있는 시스템으로 구성되었다. 이는 금속 모노리스의 뛰어난 열전도 능력에 의해 반응기 내의 촉매층 전체 온도 분포를 균일하게 유지할 수 있는 저에너지형 자열개질 반응기이다. 또한 빠른 기동 특성을 실현하기 위하여 전기 발열식 촉매체(EHC ; Electically Heated Catalyst)를 장착한 start-up 시스템을 적용하여 천연가스 자열개질 반응기의 신속한 기동과 장치 간편화를 실현하였으며, 합성 syngas의 배열 회수를 위한 최적 열교환 시스템을 설계/적용함으로써 에너지 효율 향상을 도모하였다. 이와 같은 촉매 및 구조 시스템을 가지는 천연가스 자열개질 반응용 소형 연료변환 시스템을 원통형의 이중관 구조로 구성하고, 독립운전 모드로 개발함으로써 소형 SOFC의 연료 변환장치의 적용에 용이하게 하고자 한다.
Journal of Advanced Marine Engineering and Technology
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제36권2호
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pp.238-243
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2012
저탄소 친환경 대체 에너지의 한 분야인 수소에너지는 화석연료의 개질 및 물의 전기분해 등 다양한 방법을 통해 얻어진다. 수소를 연료로 사용하는 연료전지인 PEMFC용 1kW급 평판형 수소생산시스템을 자체 개발 중이다. 연소조건에 따른 평판형 수소생산시스템의 개질적정온도까지의 승온시간과 CO, $O_2$, $CO_2$의 평균 농도를 통해 개질기 내 연소기의 특성을 조사하여 개질기의 적정 운전조건을 확인하였다. 차후 PEMFC용 고효율 평판형 수소생산시스템의 개발에 있어 수치해석, 수소수율 및 시스템의 전체 효율을 연구하기 위해 기초연구를 진행하였다.
고분자전해질형 연료전지(PEMFC)는 다른 연료전지에 비해 소형전원에서부터 분산용전원에 이르기 까지 넓은 응용범위를 가지고 있다. 이러한 PEMFC의 응용범위 중 메탄올 개질반응을 통하여 발생된 수소를 이용하는 휴대용 PEMFC 시스템의 경우, 개질 시 발생하는 일산화탄소가 백금촉매를 피독시켜 연료전지의 성능을 저하시키는 주요 원인이다. 따라서 연료전지의 성능저하를 막기 위해서는 개질가스의 일산화탄소의 농도를 10ppm이하로 낮추는 것이 요구된다. 본 연구에서는 이러한 개질가스의 일산화탄소 농도를 낮추기 위한 반응기를 설계 및 제작하였으며, 상용촉매를 사용하여 CO저감 성능실험을 하였다. 또한, PROX 촉매 및 methanation 촉매를 조합하여 사용함으로써 $140^{\circ}C{\sim}190^{\circ}C$ (약 $50^{\circ}C$)의 온도범위에서 일산화탄소의 농도 10ppm이하의 결과를 나타내었다.
외부개질형 MCFC 시스템에서 개질기는 시스템을 구성하는 주요장치 중의 하나이다. MCFC용 개질기는 연료전지 스택의 Anode와 Cathode에 수소 및 $CO_2$를 공급하는 역할을 담당해야 할 뿐 아니라 저발열량(500Kcal/N㎥)의 Anode 배가스를 개질반응의 열원으로 사용해야 하기 때문에 스택의 부하변화에 빠르게 대응할 수 있는 우수한 동적 응답특성이 요구되며, 열전달이 잘 이루어지는 소형이면서 간단한 구조를 가지고 있어야 한다. 이런 특징들이 MCFC용 개질기가 화학공업에 사용되는 통상의 개질기 즉, 정상상태에서 운전되는 단순한 수소공급 장치와 구별되는 중요한 차이점이며 설계시 고려해야할 제약조건이 된다.(중략)
SOFC는 높은 반응온도($600{\sim}1000^{\circ}C$)에서 작동되어 발전효율이 높고 다양한 연료를 사용할 수 있는 것이 장점이다. 하지만 고온에서의 운전은 구성요소의 열변형과 온도구배에 의한 전극촉매의 열화 그리고 밀봉재의 수명에 영향을 주어 결국 스택의 내구성을 감소시킨다. 특히 스택의 온도구배가 심화되면 국부적인 Hot spot를 형성하여 셀에 심각한 손상을 주게 된다. 본 과제에서는 SOFC 스택의 온도구배를 완화시키기 위한 내부개질기의 개발 및 고온용 분리판 소재의 정밀성형기술을 확보하고자 한다. 열/유동해석을 통하여 반응가스의 농도, 유속, 구조변경 등 내부개질기 온도구배에 대한 주요인자를 확인하였고, 장기 운전평가를 통하여 개질 촉매의 고온 활성 및 내구성에 대한 성능평가를 진행 중이다. 분리판의 경우, 고온용 소재(페라이트계 스테인레스)에 대한 기초실험을 실시하여 성형품질의 주요 인자를 파악하였으며 Proto-type 금형 설계 및 개발을 통하여 성형 기초기술을 확보하였다. 그리고 스택 내부온도를 구현할 수 있는 시뮬레이터를 설계 중에 있으며 이를 이용하여 개발된 내부개질기 및 분리판을 스택 운전환경에서 평가할 예정이다.
본 연구에서는 LPG자동차용 LPG 액상분사 인젝터의 분사구 앞에 장착할 수 있는 플라즈마 개질기의 개발을 진행하였다. 이 개질기는 플라즈마 방전이 발생하는 영역에 공기와 LPG 연료를 분사시켜 고분자 탄소연료를 열해리시키고 추가로 수소를 발생시키기 위한 목적으로 개발되었다. 인젝터와 플라즈마 발생부와의 거리와 기하학적인 방전길을 최적화하여 개질 반응이 일어나는 인젝터 개질기를 완성하였으며, 개질 결과 공급 전력 70~100W 일 때 HC은 전체 개질가스의 약 0.7% 이며, 수소는 1.2~1.5% 발생하였다.
수소의 소규모 분산 생산 기술은 본격 적 인 수소 인프라가 도입되기 전에 연료전지 자동차의 수소 충전용이나 분산 발전형 연료전지의 수소 공급을 위해 필요하다. 생산 용량은 수소 기준으로 $20{\sim}100 Nm^3/hr$ 정도로 현재로선 천연가스의 수증기 개 질법이 가장 경제적인 공정으로 알려져 있다. 소규모 생산에 따른 열효율 저하를 줄이 기 위해 단위 공정들이 통합된 컴팩트 개질 시스템의 개발이 필요하다. 연료전지 자동차용 수소 인프라 조기 구축을 위하여 수소충전소 구축과 국산화 천연가스 수증기 개질기 개발을 병행하여 진행하였다. 수소 충전소 구축 부분은 충전소 부지 확보, 건물 건축, 각종 유틸리 티 설치의 토목 부분과 천연가스 개질형 수소 제조 유닛 설치, 수소 압축, 저장, 디스펜싱 시스템 설치를 포함하고 있으며 고압 설비에 대한 인허가 대응 및 안전대책 작업도 진행하였다. 구축된 수소충전소는 향후 연료전지 자동차 연계 실증 프로그램에 활용할 수 있다. 국산화 핵심 기술 개발을 위하여 열 및 시스템 통합 설계에 의 해 천연가스 수증기 개질기를 제작하고 내부 열교환 구조에 따른 개질기의 성능을 평가하였다. 개발된 개질기는 개질온도 $720^{\circ}C$, 수증기 대 카본 비 2.7의 운전조건에서 $23Nm^3/h$ 이상의 수소 생산이 가능하였으며 73% 이상의 개질 효율을 나타내었다. 개발된 천연가스 수증기 개질기는 향후 수소 정제용 PSA(Pressure Swing Adsorption) 시스템과 연계하여 수소충전소 국산화 엔지니어링 설계 패키지 개발의 핵심 기 술로 사용할 계획이다.시간 정도 운전한 후 시스템을 정지하였다 메탄 전환율과 일산화 탄소 농도, 열효율을 모니터링 하고 있으며, 현재까지 초기 성능을 그대로 유지하고 있다. 앞으로 일일시동-정지 운전 시험을 지속하면서 초기 시동 특성 및 부하 변동에 따른 응답 특성 개선, 그리고 연료전지와의 연계 운전을 실시할 예정이다 한다. 단위 전지 운전 온도 $130^{\circ}C$, 상대습도 37%의 운전 조건에서도 상당히 우수한 전지 성능을 보임에 따라 고온/저가습 조건에서 상용 Nafion 112 막보다 우수한 막 특성을 나타냄을 확인하였다.소/배후방사능비는 각각 $2.18{\pm}0.03,\;2.56{\pm}0.11,\;3.08{\pm}0.18,\;3.77{\pm}0.17,\;4.70{\pm}0.45$ 그리고 $5.59{\pm}0.40$이었고, $^{67}Ga$-citrate의 경우 2시간, 24시간, 48시간에 $3.06{\pm}0.84,\;4.12{\pm}0.54\;4.55{\pm}0.74 $이었다. 결론 : Transferrin에 $^{99m}Tc$을 이용한 방사성표지가 성공적으로 이루어졌고, $^{99m}Tc$-transferrin의 표지효율은 8시간까지 95% 이상의 안정된 방사성표지효율을 보였다. $^{99m}Tc$-transferrin을 이용한 감염영상을 성공적으로 얻을 수 있었으며, $^{67}Ga$-citrate 영상과 비교하여 더 빠른 시간 안에 우수한 영상을 얻을 수 있었다. 그러므로 $^{
본 연구에서는 병참연료인 가솔린을 연료프로세서의 연료로 선택하여 광범위한 온도범위에서도 적용가능한 시동 및 제어 전략을 제시하였다. 가솔린 연료프로세서는 시동 초기 단계에서 연소 방식으로 상온상태의 자열개질기 촉매를 라이프온도까지 가열시킨다. 안정적인 가솔린-공기 혼합기체의 점화를 위하여 유동방향 기준 촉매 하단에 글로우 플러그를 설치하였다. 자열개질기가 촉매반응을 시작하면 가솔린 연료프로세서의 개질기는 정상상태까지 POX 모드, 부분 ATR 모드, 완전 ATR 모드 순으로 운전된다. 최종적으로 확립된 시동 및 제어 전략은 상온 및 저온 환경에서 가솔린 연료프로세서의 실제 실험을 통해 타당성을 확인하였다. 그 결과 가솔린 연료프로세서는 상온 및 저온에서 40분 이내에 정상상태에 도달하여 수소 37 ~ 42 vol.%(dry basis), 일산화탄소 0.3 vol.%의 개질가스를 생성할 수 있었다.
고온형 연료전지인 고체산화물 연료전지(solid oxide fuel cell, SOFC)는 연료에 대한 유연성(fuel flexibility)이 높다. 따라서 높은 에너지 밀도를 가진 디젤을 개질하여 SOFC를 운전하는 것은 효과적인 방법이다. 하지만 디젤이 가지는 특성으로 인해 디젤 자열개질기(autothermal refromer)는 운전 시간에 따라 탄소 침적(carbon deposition) 현상이 발생하여 개질기의 성능이 쉽게 저감된다. 개질기 성능 저감 현상 때문에 개질 가스들 중에 탄화수소 생성량이 많아지며, 이는 SOFC 성능도 저감시킨다. 이러한 현상은 연료극에 공급되는 탄화수소가 야기하는 탄소 침적으로 사료된다. 본 연구에서는 탄화수소가 SOFC에 주는 성능 저감을 확인하였으며, 연료전지 성능 저감을 줄이기 위한 디젤 자열개질기 반응물들의 조건 선정($H_2O/C$와 $O_2/C$의 몰 비)을 통해 디젤 자열 개질기 특성을 살펴보았다. 특히 $H_2O/C=0.8$과 $O_2/C=3$인 디젤 자열개질 반응 조건에서 좋은 개질 성능을 확인할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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