기계적 에너지를 전기적 에너지로 변환하는 에너지 변환소자인 압전 세라믹스는 액추에이터, 변압기, 초음파모터 및 각종 센서로 응용되고 있으며, 그 응용분야는 크게 증가하고 있다. 최근에는 이러한 압전 소자를 앞으로 도래하는 ubiquitous, 무선 모바일 시대의 휴대용 전자제품, robotics 등의 분야에 적용하기 위하여 소형화 및 경량화를 구현하고자 다양한 연구가 진행되고 있다. 본 연구에서는 압전 특성이 우수한 PNN-PMN-PZT 삼원계 세라믹을 이용하여 압전 트랜스포머를 제작하고 전기적 특성을 평가하였다. 압전트랜스포머는 전왜-압전효과를 이용한 소전력용 고전압발생소자로서 종래의 권선형 트랜스포머에 비교해서 소형, 경량이면서 승압비가 높고 구조가 간단하므로 직류 고전압전원에 응용되고 있다. 압전트랜스의 이론적인 고찰은 Rosen 이후로 많은 연구자들에 의해서 보고되었다. 그런데 압전세라믹트랜스는 공진 시 강력한 에너지변환을 하기 때문에 재료의 물리적 특성이 매우 중요함에도 불구하고, 이러한 물리적 특성에 관한 연구는 거의 없었다. 따라서 본 연구에서는 물리적 특성과 전기적 특성의 상호 연관성을 고찰하고자 하였다. 압전트랜스용 재료는 전기기계결합계수($k_p$)와 기계적품질계수(Qm)가 높아야 한다. 전기기계결합계수를 높이기 위해서는 상경계 조성의 Pb(Zr,Ti)$O_3$[PZT]계 세라믹스가 가장 우수하다. 본 연구에서는 기계적 품질계수를 향상시키기 위해서 $Pb(Nn_{1/3}Nb_{2/3})_{0.06+x}(Mn_{1/3}Nb_{2/3})_{0.065-x}(Zr_{0.48}Ti_{0.52})_{0.875}0_3$계의 조성을 설계하여 압전특성을 평가하고 미세구조를 분석하였다. 또한 압전트랜스를 제작하여 입출력의 승압비 및 주파수 특성 등도 평가하였다.
압전 세라믹스는 진동, 변형, 압력 등의 기계적 에너지를 전기적 에너지로 혹은 전기적 에너지를 기계적 에너지로 변환시키는 소자로서의 기능을 가지며 조성의 개선 및 제조 기술의 진보가 계속되어 큰 관심을 받고 있다. 최근 audio의 고급화 및 자동차, 평면 TV, 고성능 통신기기, 디지털방송, 홈시어터 등 스피커의 성능이 크게 부각되면서 대기업에서부터 중소기업에 이르기까지 고성능 스피커의 개발에 박차를 가하고 있다. 압전 세라믹을 이용하여 음압을 변조하는 압전 스피커는 디스크 형상의 압전 프레이트를 단층 또는 다층으로 형성하여 기존의 마그네틱 스피커와는 차별되는 형태를 가진 스피커로서 응용하는 것이다. PSN-PZT계 조성을 개발하여 $d_{33}$, 전기기계결합계수($k_p$), 온도안정성 및 내구성 향상 및 특성향상을 위한 입경 조절 및 공정을 연구하고자 한다. 디스크 형태의 압전 세라믹을 이용하여 2, 3, 4 layer 이상의 멀티레이어 시편을 제작하였고, 여러 시편에서 크기 및 형상, 접합 방법 등에 따른 특성을 최적화하여 스피커의 특성을 향상 시키고자 한다.
21 세기는 언제, 어디에서, 누구나가 정보를 자유롭게 염가에 이용할 수 있는 유비쿼터스 정보사회가 될 것으로 예상하고 있다. 이러한 유비쿼터스 사회가 실현되기 위해서는 필연적으로 대두되고 있는 과제가 에너지 공급원의 문제이다. 휴대용 전자제품이나 소형 에너지 공급원으로 지금까지 주로 전지가 사용되어 왔지만 이것들은 교환 및 충전이 불가피하다. 이러한 불편함을 개선하기위해 교환과 충전이 불필요하거나 아주 장시간동안 공급해주는 형태의 에너지 공급원의 필요성이 대두되고 있다. 이러한 에너지 공급원으로 최근에 많은 연구가 되고 있는 것이 주위의 환경으로부터 버려지는 에너지를 수확(harvesting)하여 전력으로 변환하는 에너지 하베스팅 (energy harvesting)기술이 연구 개발되고 있다. 에너지 하베스팅 응용을 위해서 사용되어지는 압전 세라믹스는 전압출력계수 ($g_{33}$)가 커야하는데 이것은 압전상수 ($d_{33}$)와 유전상수 (${\varepsilon}_{\tau}$)의 값에 영향을 받는 것으로 알려져있다. 그 중에서 우수한 전기적 특성 때문에 PZT를 기반으로 하는 압전 세라믹스가 사용되어져왔다. 그러나 Pb의 높은 유독성과 Pb를 포함하는 제품들의 처분문제들로 인해 제조에 관한 많은 문제점들을 지니고있다. 그리하여, Pb를 포함하지 않는 Pb-free계에 관한 연구가 전세계적으로 활발히 진행되고 있다. 다양한 Pb-free계 후보자들 가운데 $K_{0.5}Na_{0.5}NbO_3$ (KNN)는 높은 큐리온도와 좋은 강유전 특성 및 압전특성 때문에 PZT를 대체할 가장 장래성있는 대안들 중의 하나로 고려되고 있다. 그러나 고온에서 알칼라인 원소들의 높은 휘발성 때문에 보통의 소결공정으로는 소결이 잘되고 치밀한 세라믹스를 얻기가 어렵다. 많은 연구에서 KNN 세라믹스의 소결성을 개선하기 위하여 강유전 또는 반강유전체인 $SrTiP_3$와 $LiTaO_3$를 고용체 형성에 포함시키고 또한 $K_4CuNb_8O_{23}$, $MnO_2$, CuO등과 같은 소결조제를 첨가하여 압전 특성과 소결성을 개선시켰다. 따라서 본 연구에서는 비화학양론적 (1-X)[$[(K_{0.5}Na_{0.5}]_{0.97}(Nb_{0.96}Sb_{0.04})O_3]$ + 0.008CuO + 0.2wt% $Ag_2O$ + X $CeMnO_3$의 조성을 사용하여 A사이트와 B 사이트에 각각 Ce이온과 Mn 이온의 치환량을 변화하여 그에 따른 유전 및 압전특성을 조사하였다.
[ $MnO_2$ ]가 첨가된 $0.9Pb(Zr_{0.5}Ti_{0.5})O_3-0.2Pb[(Zn_{0.8}Ni_{0.2})_{1/3}Nb_{2/3}]O_3$(0.8PZT-0.2PZNN) 세라믹스는 그 압전특성과 유전특성이 뛰어나지만 $1000^{\circ}C$ 이하의 낮은 소결 온도에서는 소결되지 않는다. $1000^{\circ}C$이하의 낮은 소결온도에서 소결하기 위해 CuO를 첨가한 결과, 소결온도 $920^{\circ}C$에서 소결성은 우수하였으나 그 압전 특성의 저하가 두드러졌다. 이는 XRD에서 확인한 결과에 따르면 CuO의 첨가가 우수한 MPB 조성으로 판명된 $MnO_2$ 가 첨가된 0.8PZT-0.2PZNN 세라믹스의 결정구조를 Rhombohedral 구조로 바꾸기 때문인 것으로 보였으며 이러한 문제는 PZNN의 비율을 조절하여 0.875PZT-0.125PZNN 세라믹스를 선택함으로 인해 해결할 수 있었다. 그러나 여전히 낮은 $Q_m$값을 높이기 위해서 $Al_2O_3$를 첨가하였고 그 결과 시편의 tetragonality 감소와 $Q_m$값의 증가를 확인할 수 있었으나 그 첨가량이 0.2wt% 이상일 경우에는 밀도의 감소로 인한 압전특성의 저하가 나타났다. 밀도의 향상을 위해 Zn and Ni excess 조성을 선택하였고 그 결과 0.5wt% $MnO_2$와 0.2wt% CuO 그리고 0.3wt% $Al_2O_3$를 첨가한 0.875PZT-0.125PZNN 세라믹스(Zn and Ni excess 조성)를 $920^{\circ}C$에서 소결한 경우 $k_p=0.581,\;Q_m=809,\;d_{33}=345\;pC/N\;and\;{\varepsilon}_{33}/{\varepsilon}_0=1345$의 빼어난 압전 및 유전특성과 $330^{\circ}C$의 높은 $T_c$를 보였고 그 조성의 vibration velocity는 약4.5 m/s로 나타났다.
두가지 부분수산법, 즉 부분수산법(1)과 수정된 부분수산법에 의해 합성한 미분말을 사용하여 PZT 세라믹스를 저온소성하고 그 전기적 제특성을 조사하였다. 두가지 부분수산법에 의해 합성한 분말의 소결거동을 조사해본 결과 고상반응법보다 훨씬 낮은 소결온도인 950.deg.C에서도 단일상의 페로브스카이트상이 얻어지고 치밀화가 이루어졌을 뿐만 아니라 비유전율, 전기기계 결합계수, 압전정수 등 유전 및 압전특성이 고상반응법에 비해 손색이 없었다. 특히 두가지의 부분수산법에 의해 얻어진 PZT 세라믹스는 물리적 전기적 제특성이 서로 비슷하게 나타났으며 이 결과로부터 부분수산법(1)에서 수반되는 ZTO 분말을 따로 합성하는 공정이 불필요한 수정된 부분수산법이 편리함을 알았다.
PSN-PT 2성분계 압전세라믹스의 상도로부터 유전적, 압전적 특성이 양호한 MPB (Morphotropic phase boundary)부근의 조성을 선택하여 도너 도펀트인 $Nb_{2}O_{5}$와 억셉터 도펀트인 $Fe_{2}O_{3}$를 각각 $0{\sim}0.9wt%$ 첨가하여 유전 및 압전특성을 비교, 연구해보았다. 시편모두 $1250^{\circ}C$ 이상에서 이론밀도의 96%이상의 값을 얻을 수 있었고 상온, 1kHz에서 $Fe_{2}O_{3}$의 경우 0.1wt% 첨가된 시편에서 ${\varepsilon}_r$=2054의 최대 비유전율이 나타났으며, 0.7wt% 첨가된 시편에서는 $tan{\delta}$=0.49%의 최소 유전 손실값을 얻었다. $Fe_{2}O_{3}$가 0.1wt%, 0.3wt%로 첨가되었을 때 각각 $K_p$=58%, Qm=222의 값을 얻을 수 있었다.
본 논문에서는 0.05Pb(Sn$_{1}$2/Sb$_{1}$2/)-0.35PbTiO$_{3}$-0.60PbZrO $_{3}$+0.4[wt%] MnO$_{2}$ 조성을 갖는 3성분계 압전세라믹스에 Cr$_{2}$O$_{3}$ 의 첨가량을 변화시켜서 지연선을 제작하고 탄성표면파를 여기시켜 전파속도를 측정하였으며 EMMAS 기준에 따라 각 시편의 재료정수를 측정하고 이를 압전방정식에 적용하여 매질에 따라 여기되는 탄성표면파의 계산속도를 이론적으로 산출한 후 이를 지연선에서 측정된 실험속도와 비교하여 재료의 특성이 탄성표면파의 전파특성에 미치는 영향을 조사하였다. 그 결과 SAW 지연선에서 측정된 탄성표면파는 Generalized Rayleigh Wave였으며 재료의 특성이 우수한 시편일 수록 계산속도와 측정속도와의 차가 적었던 것으로 나타났고 오차한도는 평균 99.39[%]였으므로 실험속도 측정방법이 feed through 현상없이 우수한 측정방법이었음을 알 수 있었다.
핫프레스법으로 제작된 0.05Pb(M $n_{1}$3/N $b_{2}$3/) $O_{3}$+ 0.95Pb(Z $r_{0.47}$$Ti_{0.53}$) $O_{3}$ 세라믹스에 있어서 C $r_{2}$$O_{3}$의 첨가량이 그 시편의 구조적특성, 유전특성, 압전특성, 온도안정성 및 포아손비에 미치는 영향이 조사되었다. C $r_{2}$$O_{3}$의 첨가량의 범위가 0.3~0/75[wt%]인 시편만이 포아손비가 1/3이상으로 주파수저하형 에너지포획소자의 기판으로 사용될 수 있으며 이 중에서 C $r_{2}$$O_{3}$의 첨가량이 0.5[wt%]인 시편이 보다 우수한 압전특성과 안정된 주파수 온도특성을 갖고 있다. 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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