본 연구는 회전생물활성탄 공정을 이용하여 부하를 증가시켜가면서 질소, 인 제거율을 조사하여 이들의 동시제거 가능성을 검토하였다. 암모니아성 질소 제거효율은 96.5% 이상으로 나타났으며 유출수의 암모니아성 질소, 아질산성 질소, 질산성 질소의 농도는 비교적 안정적으로 유지되었다. 총질소 제거율은 RUN 1을 제외하고는 90% 이상을 유지하였다. 총인은 32.7~49.8%의 제거율을 나타내었고 부하의 증가에 따라 부착미생물의 양은 269~473 mg/g support의 범위를 나타내었다.
수중 암모니아성 질소는 각종 수질오염을 일으키는 물질로서 관리대상이다. 인도페놀법을 변형한 발색대 길이 측정으로 암모니아성 질소를 분석하기 위한 기초 실험을 수행하였다. 1-naphthol을 발색제로 사용한 암모니아성 질소 분석에서 최대 흡광도는 720nm 부근의 파장대에서 관찰되었고, 적정 주입양은 $0.5-1.5m{\ell}$였다. 발색 반응은 신속히 진행되어 20분이 경과하여 전체 최고 흡광도의 80%으로 나타내었고, 발색 시약을 조제하는 과정에서 NaOH 농도는 1.5-2.5M 농도로 설정하였으며, 초기 pH는 영향을 미치지 않았다. 또한, $25^{\circ}C$의 온도에서는 발색대의 길이에 미치는 영향이 미미한 것으로 나타났다.
암모니아성 질소($NH_4-N$)는 산업 폐수, 농업 및 축산 폐수에 포함되어 있으며 인과 함께 수질의 부영양화를 일으키는 물질로 잘 알려져 있다. 또한 망간(Mn)과 비소(As)는 광산 처리수 등에 포함되어 있으며, 수질 오염의 원인 물질로 알려져 있다. 천연 제올라이트는 수중에서 암모니아성 질소를 제거하는데 사용되고 있지만 낮은 흡착능력을 가진다. 이러한 천연 제올라이트의 낮은 흡착능력을 개선하기 위해 $Na^+$, $Ca^{2+}$, $K^+$, $Mg^{2+}$로 이온 치환을 진행하였다. 암모니아성 질소($NH_4-N$)의 흡착량과 제거율은 $Na^+$로 이온 치환된 제올라이트에서 0.66 mg/g과 89.8%로 가장 높은 값을 보였다. 이온 치환된 제올라이트를 이용하여 Mn과 As의 흡착실험을 진행하였다. $Mg^{2+}$로 이온 치환된 제올라이트에서 Mn과 As의 높은 흡착량과 제거율을 보였다.
암모니아 산화 미생물을 부산근교 하수처리장의 오니와 양어장 여과막에서 분리 동정하여 이들의 암모니아 산화성을 실험하였다. 독립영양성 암모니아 산화세균으로는 Nitrosomonas sp.를 분리. 동정하였고 종속 영양성균으로는 2종의 Bacillus sp., 2종의 Acinetobacter sp., 그리 고 Xanthomonas sp., Ajcaligenes sp., Pseudomonas sp., 그리고 Sphingobacterium sp.등의 8종을 분리하였다. 분리균주들의 암모니아 산화성을 실험하기 위하여서는 mineral salt medium에 $NH_4Cl$ 10mg/$\ell$를 첨가한 배지에서 $28^{\circ}C$, 15일 배양한 결과 Nitrosomonas sp.는 배양4일째부터 균수가 증가하면서 암모니아 산화와 아질산생성이 시작되어 15일 배양후에는 약 2mg/$\ell$의 암모니아성질소의 감소가 일어났고 동시에 0.023$\~$0.036mg/$\ell$의 아질산성 질소가 생성되었다. Heterotrophs 8균주는 균주에 따라 다소 차이는 있었으나 배양 15일 동안 균의 증식은 거의 일어나지 않았고 오히려 약간 감소하는 경향을 나타내었다. 그리고 암모니아 산화성도 낮아 0.02$\~$0.64mg/$\ell$ 정도 감소하였고 아질산성 질소의 생성량은 0.01$\~$0.51 mg/$\ell$ 정도이었다. 그러나 heterotrophs 83주를 mineral salt medium에 $NH_4Cl$ 10mg$\ell$과 glucose 50 mg/$\ell$를 첨가시키면 균증식도 좋아지고 암모니아 산화성도 증가하여 15일 배양 후에는 암모니아성질소는 1.12$\~$3.85 mg/$\ell$ 정도 감소하였다. $NH_4Cl$ 50mg/$\ell$과 glucose 5 g/$\ell$ 로 조절된 배지에서는 암모니아 산화성이 더욱 좋아져 15일 배양 후에 약 1$\~$20mg/$\ell$의 암모니아성 질소가 감소하였다.
암모니아성 질소(NH4-N) 함유폐수의 효과적인 처리를 위하여 암모니아성 질소가 함유되어있는 식품폐수처리장의 폭기조 활성오니에 우점적으로 존재하는 미생물 중 TOC (total organic carbon) 제거율이 높은 AT2, AT9, AT12 균주와 암모니아성 질소 제거능이 우수한 FN47을 분리, 동정하였다. 이들 분리균주의 균체를 탈지강을 담체로하여 산업폐수처리용 미생물제제 FIW-1 을 제조하였다. 폭기조 분리균주들의 대상으로 폐수자체를 배양기질로 하여 배양학적 특성을 조사하였을 때 분리균주들의 기질친화성이 매우 높은 것으로 나타났으며, 분리균주 중 AT12 균주(Alcaligenes sp. AT12)가 가장 높은 기질친화성을 나타내었다. 식품폐수 중의 암모니아성 질소 제거효율은 분리균주 FN47 (Microbacterium sp. FN47)의 처리구에서 71%의 제거율을 나타내었다. 실험실규모의 반응조에서 식품폐수를 이용한 연속배양 실험에서 활성슬러지만을 첨가한 경우 63% TOC제거효율을 나타내었으며, 폐수처리용 미생물제제 FIW-1을 첨가 시에는 92%의 제거효율을 나타내었다. 또한 폐수처리용 미생물제제 FIW-1의 폐수처리장 현장실험에서는 미생물제제 FIW-1을 투입한 초기 3일간의 유출수COD (chemical oxygen demand) 값은 43% 내외의 처리율을 나타내었으나, 5일이 경과하였을 때 유출수의 COD값은 62%의 처리효율을 나타내었다.
혐기성 암모니아 산화공정에서 nitrite는 저해인자로 잘 알려져 있고, 최근에는 유리 암모니아 역시 anammox bacteria에 저해 영향을 주는 것으로 보고되고 있다. 유입수의 암모니아와 아질산의 비율이 연속운전에서 효과적인 질소제거에 중요한 인자가 되며, 연속운전 반응기에서는 유리 암모니아와 아질산의 축적을 방지하기 위해 유입수의 NH$_3$-N/NO$_2$-N-N비를 조절할 필요가 있다. 이에 본 연구에서는 다섯 가지 종류의 NH$_3$-N/NO$_2$-N-N비를 회분식 실험을 통해 잔류 암모니아성 질소와 아질산성 질소의 농도를 최소화하는 비를 조사하였다. 회분식 실험 결과 실험 26시간 후에 1.00 : 1.30의 비에서 88%에 달하는 총질소 제거율이 나타났다. 그리고 혐기성 암모늄 산화 반응은 0차 반응을 나타내었고, 암모니아와 아질산의 반응 속도상수는 1.00 : 1.30의 비에서 각각 7.66 mg/L$\cdot$hr과 11.89 mg/L$\cdot$hr로 가장 높게 나타났다. 혐기성 암모늄 산화균 활성도를 측정해본 결과 1.00 : 1.15의 비에서 미생물의 활성도가 가장 우수한 것으로 나타났다. 회분식 실험의 결과를 통해, 이론적 반응비과 비슷한 1.00:1.30에서는 반응속도가 크고 총질소 제거율도 높은 반면 혐기성 암모늄 산화균은 이론적 반응비보다 다소 낮은 아질산 농도에서 안정하다는 것을 확인할 수 있었다.
세라믹 담체가 충진된(공극률 32%) 생물여과 반응기(BAF)를 이용하여 암모니아성 질소폐수를 처리할 때, 수리학적 체류시간(HRT) 및 폭기량의 변화가 아질산 축적에 미치는 영향에 대해서 고찰하였다. 암모니아성 합성 폐수 및 석유화학 실폐수를 $1.6kgNH_4^+-N/m^3{\cdot}d$ 내외의 질소 부하로 BAF에 공급하였을 때, 암모니아성 질소의 제거율은 폭기량 증가에 비례하였으나 아질산 축적률은 폭기량 외에도 HRT의 영향을 받았다. 0.23시간의 HRT에서(공탑 체류시간 기준 0.7시간)는 0.23, 0.45, 0.56 cm/s로 공기 선속도를 증가시키면, 암모니아성 질소 제거율은 각각 73, 90, 92%로 증가하였으나 아질산 축적비($NO_2-N/NO_x-N$)는 0.92, 0.82, 0.48로 점차 감소하였다. 반면에 HRT 0.9시간, 공기 선속도 0.34~0.45 cm/s 범위에서는 암모니아성 질소 제거율 89%, 아질산 축적비 0.13 내외로 아질산 축적률이 급격하게 감소하였다. 공기 선속도 0.34 cm/s, HRT 1.4시간에서는 암모니아성 질소 제거율의 감소로 free ammonia(FA, $NH_3-N$) 농도가 상승하였고, 이후 약 50일에 걸쳐 아질산 축적비는 0.95 이상까지 점차 증가하였다. 본 연구에서는 HRT 0.23시간에서의 FA 농도 및 폭기 조건이 HRT 0.9시간 조건에 비해 아질산 축적에 더 불리했음에도 HRT 0.23시간에서의 아질산 축적률이 더 높게 나타났다. 따라서 FA 농도, 폭기 조건 외에도 HRT, 질소 부하 조건에 따라 BAF에서 아질산 축적량이 영향을 받았다. 반면에 FA 농도가 매우 높게(FA 5~15 mgN/L) 유지되는 조건에서는 운전 조건에 상관없이 아질산 축적이 안정하게 일어났으며 이 경우는 암모니아성 질소 제거율이 감소하였다.
양어장 순환수 속의 암모니아성 질소를 제거하기 위하여 PVA를 boric acid. 처리법과 ethanol 처리법 및 freezing-thawing 처리법으로 제조된 구형 bead와 칼럼형 bead에 이들을 이용한 질화균군을 고정화 시켰다. 유가식 배양에서는 boric acid 처리법으로 제조된 구형 bead가 유동층 반응조에서 사용하기에 성상면에서나 암모니아 제거율에서 가장 이상적이었으며, 90일 동안의 유동층 반응기에서 운전하였으나 bead의 성상이나 효율은 변화없이 일정하였다. Boric acid 처리법으로 제조된 bead를 충전한 연속 빈용기에서의 암모니아성 질소 제거에 대한 실험에서 수리학적 체류시간이 0.6시간에서 암모니아 제거 속도는 31.9g $NH__3-N/m^3$/day였으며 제거효울은 36% 였다. 연속 반응기내에 2mg/L의 암모니아가 주입되고 공기량을 0.1vvin으로 공급하더라도 용존산소 농도를 4,64~5.40mg/L로 유지할수 있었으므로 질산화에 필요한 용존산소를 충분히 유지할 수가 있는 것으로 나타났으며 pH는 7.7~7.9의 범위를 유지할 수가 있어 pH에 따른 위해 요소는 없는 것으로 나타났다.
Wmogradsky column을 이용하여 자연계 및 폐수처리장 등 10 개소로부터 순수 분리한 균주에 대하여 암모니아성 질소와 아질산성 질소 산화능 및 특성을 조사하였다. 암모니아성 질소의 경우 가장 성능이 우수한 균주는 K회사 폐수처리장에서 분리된 Nitrosomonas KBI이었고 배양 4일 후 91%의 산화력을 보여주었다. 아질산성 질소의 산화능이 가장 우수한 균주는 K회사 폐수처리장에서 분리된 Nitrobacten KB2이었고, 배양 4일후 91%의 산화력을 보여주었다 Nitrobacten KB1의 최적 성장 온도는 $28^{\circ}C$,pH는 7이었다. 초기 배지의 암모니아성 질소의 농도를 조절해 산화 속도를 비교해 본 결과 100mg/L미만일 경우에는 6.7mg/day까지 상승하다가 100mg/L 이상에서는 $28^{\circ}C$,pH는 7이었다. Nitrobacten KB2의 최적 성장 온도는 $28^{\circ}C$,pH는 7이었다. Nitrobacten KB2 균주를 대상으로 초기 아질산성 질소의 농도를 변화시켜 산화 속도를 비교해 본 결과 아질산성 질소의 농도가 증가할수록 산화속도가 증가하였으며, 20mg/L 이상에서는 약 4.2mg/day로 산화속도를 유지되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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