상업용 루테늄 촉매 상에서 에탄의 수증기 개질 반응에 대한 kinetics 데이터를 얻기 위하여 반응온도, 에탄의 분압, 수증기/에탄의 비 등을 변화시키면서 반응 실험을 수행하였다. Kinetics 데이터를 사용하여 Power rate law kinetic model 과 Langmuir-Hinshelwood model의 parameter를 구하였다. 또한 kinetic model식을 적용하여 PRO/II를 이용한 공정 모사를 통해서 에탄의 수증기 개질 반응기 sizing을 수행하였다. 동일한 전환율을 얻기 위해서는 Power rate law model을 적용하였을 경우가 Langmuir-Hinshelwood model을 적용하였을 경우보다 개질 반응기의 부피가 더 큼을 알 수 있었다. Langmuir-Hinshelwood model에 의해 계산된 반응 속도가 반응 실험 결과에 의해 구해진 반응 속도와 더 잘 일치했기 때문에 Langmuir-Hinshelwood model을 적용하여 계산된 반응기의 크기가 실제 반응기 설계에 더 적절하다고 판단된다.
수증기 개질 반응로 설계를 위해 수증기 개질 반응로에 대한 열유동 해석을 수행하였다. 6개의 이중관형 개질기 튜브들과 1개의 버너로 구성된 반응로에 대해 개질반응과 열유동 해석을 연계하여 수치계산을 수행하였다. 버너 형상 변화에 따른 반응로 내에서의 유동구조를 계산하여 버너 형상을 선택하였다. 개질반응 통합해석 결과, 반응로 상하단내에서 온도구배가 크게 나타났으며 개질기 튜브 내의 조성 변화도 반응로 온도분포의 영향을 받는 것으로 나타났다. 또한, 운전조건인 SCR 및 GHSV 변동에 따른 개질 반응특성이 변화함을 확인할 수 있었다.
앞으로의 에너지 고유가 시대를 대비하여 수소의 생산에 대한 연구를 활발히 진행되어지고 있다. 여러 가지 수소를 생산하는 방법 중 본 연구에 사용되는 방법은 개질반응법으로써 스팀(수증기)개질 방식을 사용하는 1KW용 개질시스템에 관한 연구이다. 본 장치는 천연가스를 이용하여 1m3/hr을 생산하는 수증기 개질시스템이다. 크게 세가지로 나누어 지는데, 첫째 시스템 제어부, 둘째 가스 및 물 공급부, 셋째 개질기이다. 본 연구에서는 이 개질 시스템의 운전 특성과 모니터링에 대해서 알아보고자 한다.
고온 발전용 연료전지인 MCFC의 연료극에서 방출되는 미반응 가스를 촉매연소의 열원으로 사용하고, 촉매연소 반응에 의해 발생한 열을 개질 반응에 필요한 공급열로 이용하는 통합형 촉매연소-개질 반응기에 있어서 MCFC의 운전 조건 변경에 따른 반응기의 열적 거동과 반응 특성을 실험적으로 연구하였다. 특히, 연료극에서 연료 이용률을 변동될 때 슬립가스의 조성이 바뀌는 것을 고려하여 촉매연소측에 공급해줄 혼합가스의 조성을 실험조건으로 설정하였다. 또한 개질측에서는 S/C(수증기/탄소)의 비를 운전조건의 변동 조건으로 설정하였다. 실험적으로 얻어진 데이터는 보다 현실적인 통합형 촉매연소-개질반응기를 설계하고 제작하는데 필요한 기본 자료로 활용될 수 있을 것이다.
The Plate reformer consisting of combustion chamber and reforming chamber for 25 kW MCFC stack has been operated and computational fluid dynamics was applied to estimate reactions and thermal fluid behavior in the reformer. The methane air 2-stage reaction was assumed in the combustion chamber, and three step steam reforming reactions were included in the calculation. Flow uniformity, reaction rate and species distribution, and temperature distribution were analyzed. In particular, temperature distribution was compared with the measurements to show good agreement in the combustion chamber, however, inappropriate agreement in the reformer chamber
니켈 촉매 상에서 에탄의 수증기 개질 반응과 수성가스 전환반응 반응에 대한 반응속도 데이터를 얻기 위하여 반응온도와 반응물의 분압을 변화시키면서 반응 실험을 수행하였다. 반응속도 데이터를 사용하여 거듭제곱 속도식 모델(power law kinetic model)과 랭미어-힌쉘우드 모델(Langmuir-Hinshelwood model)의 매개변수를 구하였다. 또한 반응 속도 모델식을 적용하여 PRO/II를 이용한 공정 모사를 통해서 에탄의 수증기 개질 반응기 사이징(sizing)을 수행하였다. 에탄을 반응물로 하여 수증기 개질 반응을 수행한 결과, 단순한 거듭제곱 속도식 모델보다 표면반응에 의하여 반응속도가 결정되는 랭미어-힌쉘우드 모델이 보다 적합하였고, 수성가스 전환반응에 대한 반응속도식은 거듭제곱 속도식 모델이 적합함을 보였다. PRO/II 시뮬레이션을 통해서 수소 생산량에 필요한 반응기의 크기를 결정할 수 있었다.
셀룰로오스, 헤미셀룰로오스, 리그닌으로 구성된 목질계 바이오매스를 이용한 가스화의 경우 30%의 리그닌 성분이 열에 안정한 상태인 타르로 형성되면서 가스화 후단공정에서의 정제, 발전 등에 직접 사용하기 어려우며, 가스화 효율을 저하시키는 원인이 된다. 이의 문제 해결을 위하여 본 연구에서는 촉매를 이용한 수증기 개질 반응을 통하여 타르를 합성가스로 개질시킬 수 있는 방법을 모색하기 위하여 다양한 온도, 촉매, 스팀 주입량 및 촉매크기에 따른 전환율, 생성가스 특성을 알아보았다. 타르 대상 물질로는 타르 내 상당부분을 차지하고 있는 톨루엔을 이용하였다. 일반적으로 반응온도, 스팀 주입량이 증가할수록 수소 생성량이 증가하였으며, 지르코니아로 증진된 니켈 촉매의 경우 600$^{\cdot}C$ 에서도 100%의 높은 전환율을 보였다. 일반적인 가스화기에서 배출되는 타르의 농도보다 10배 높은 조건에서도 100%의 높은 전환율을 얻을 수 있었으며, 이를 통하여 실제 공정으로의 적용시에도 후단 공정의 부담을 줄일 수 있는 개질기로 적용 가능할 것으로 보인다.
In this study, CFD model for a Heat Exchange Steam Reformer (HESR) used for a 10kW SOFC system is developed for the design optimization of the HESR. The model is used to explore the effect of design parameters on the performance of the HESR. In the HESR, heat is delivered from the hot gas channel to the fuel channel to supply the heat required for the fuel reforming. In the fuel channel where the fuel is reformed, thermo-fluid dynamics, heat transfer, and chemical reaction are considered to predict the performance of the reformer. The model is validated with experimental data within 2~3% error. The validated model is used for the parametric study of the HESR design. Channel length, channel diameter, and flow direction are selected as the design parameters. The effects of the HESR design parameters on the outlet temperature, outlet H2 mole fraction, and pressure drop across the reformer are presented using the model.
예비개질기(Pre-reformer)는 중대형 내부개질형 용융탄산염 연료전지(MCFC) 시스템에서 다양한 연료를 사용하기 위한 필수적인 화학반응기이다. 예비개질기는 스택 전단에 설치함으로서 스택 내부의 열균형을 유지하고, 다양한 원료를 연료로 이용할 수 있도록 하며, 황화물로부터 후단의 개질촉매 및 전극촉매를 보호하여 주개질 반응의 부담을 감소시켜 MCFC 시스템의 내구성 향상의 중요한 역할을 한다. 본 연구는 예비개질 반응기 설계에 CFD 모델링을 적용하기에 앞서 파일롯 반응기 내 농도/ 온도 구배를 측정하고자 하는 목적으로 수행되었다. 반응가스로는 천연가스 내 고차탄화수소(C2 이상) 중 상대적으로 높은 농도를 가진 에탄을 이용하였고, MCFC용 예비개질기의 운전특성을 고려하여 비교적 낮은 온도와 높은 수증기/탄소 비에서 단열반응기로 실험을 진행하였다. 향후 본 실험결과를 이용하여 CFD 모델링에 대한 검증을 수행할 예정이며, 하수처리장부생가스(ADG)/ 매립지 가스(LFG)용 MCFC 시스템을 위한 예비개질기 설계에도 적용을 하고자 한다.
The experimental performance evaluation of a cylindrical steam reformer with various thermal conditions has been conducted. The bottom space of the cylindrical reactor was packed with Ruthenium (Ru) catalyst. A three-segment furnace was installed to create the axially variable boundary temperature distribution. Six K-type thermocouples were inserted into the catalyst layer, and three exhaust ports were fabricated on the side wall along the flow direction. The exhausted gases at each port were analyzed by using gas chromatograph (GC) system. The experimental results showed that the reforming reaction occurs intensively in the upstream region and more hydrogen is obtained when the intake gas is sufficiently heated up through the enhanced steam reforming (SR) reaction. The axially increasing boundary temperature setup provided the maximally accumulated reforming efficiency of 74.8%, when the reactor was placed at the 3rd section of the furnace.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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