토양 미생물로부터 스크리닝한 미생물 중 카탈라제 생산량이 높은 세 가지 미생물 (Bacillaceae bacterium BKBChE-1, Bacillus sp. BKBChE-2와 Bacillus flexus BKBChE-3)을 배양하여 얻은 카탈라제 효소가 과산화수소를 분해하는 것을 확인하고, 미생물 균체를 천연제올라이트에 정전기적 흡착법으로 고정하였다. 주사전자 현미경을 통해 각각의 미생물이 지지체에 잘 흡착된 것이 관찰되었고, 10.5 mM의 과산화수소를 1시간 이내에 완전히 분해되는 것을 확인하였다. 과산화수소 분해 속도가 가장 빠른 Bacillus flexus BKBChE-3은 온도와 pH 영향성 실험을 통해 고온과 pH 10 이상의 강알칼리 조건에서도 30일 이후까지 미생물이 생존하는 것을 관찰하였다. 또한 고정화된 미생물의 경우 온도 $25-40^{\circ}C$, pH 7-10의 조건에서 생균수가 계속하여 증가하는 것을 확인하였다. 본 실험을 통해 Bacillus flexus BKBChE-3이 생산한 카탈라제 효소 뿐만 아니라 고정화된 균체도 과산화수소의 제거에 효과적임을 확인할 수 있었다. 이들 결과로부터 미생물 발효를 통해 생산된 효소의 생산량 증가와 미생물 개체 수 증가를 이용하여 산업폐수에 적용하면, 과산화수소의 제거 효율을 높이고 균체 재활용을 통한 공정비용을 절감할 수 있을 것으로 사료된다.
반응이 진행되는 동안 적절한 희석율(dilution rate; D)을 유지시키는 것은 성공적인 반응조 운전에 있어 필수적이다. 높은 희석율은 미생물의 유실을 가져오며 또한 낮은 희석율은 유기산의 축적으로 인한 product inhibition을 발생시키기 때문에, 높은 효율의 수소를 생산하는데 제한요소가 된다. 그러므로, 본 연구에서는 희석율의 조절을 통한 음식물쓰레기의 산발효 시 효율향상에 대한 연구를 실시하였다. 운전초기(1-2일)에는 단순유기물의 급속산화가 일어나기 때문에 유기산의 축적과 pH 저하가 발생하기 쉽지만, 최적의 초기 희석율로 보고된 $4.5d^{-1}$에서는 초기 이틀동안 적절한 유기산의 농도와 pH가 유지될 수 있었다. 그리고 이때의 뷰틸산/초산(B/A)의 값도 3.2이상의 높은 값이 유지되었다. 하지만 희석율의 조절없이 $4.5d^{-1}$로 계속 유지된 경우에는 단순 유기물의 감소로 인해 2일째 이후에는 유기산의 감소와 pH의 증가가 발생하였다. 또한 미생물의 유실이 많이 발생하였고, 수소발생도 크게 감소하였다. 그러나, 희석율을 $4.5d^{-1}$에서 $2.3d^{-1}$로 변화시킨 경우에는 반응조의 거동특성이 크게 향상되었다. 다른 희석율로 변화시킨 경우와 비교했을 때, 운전 4일째부터 7일째까지 2.0 이상의 가장 높은 뷰틸산/초산 (B/A) 값을 보여주었고 가장 큰 수소발생의 증가가 나타났다. 그 결과, 수소발효의 효율도 70.8%까지 크게 증가하였다. 이것은 적절한 희석율의 변화가 미생물성장에 알맞은 환경을 조성하였기 때문으로, 이 때 제거된 COD는 각각 수소(19.3%), 유기산(36.5%), 에탄올(15.0%)로 전환되었다. 그러므로 분해단계에 따른 적절한 희석율의 조절전략은 수소발효의 효율을 향상시키는데 매우 효과적임을 알 수 있었다.
본 연구에서는 바이오매스 및 플라스틱에 가스화 효율을 높이기 위한 탄산염 촉매 또는 Ni based 촉매를 혼합한 시료에 대하여, 고정층 반응기를 이용하여 급속 등온 열분해 실험을 수행하여, 생성된 가스의 온도, 시료 및 촉매의 영향에 관한 분석을 통하여, 최적의 수소 생성 수율을 얻고자 한다. 고위발열량 측정 결과, 바이오매스보다 플라스틱 폐기물의 발열량이 높아짐을 알 수 있었다. 원소분석 결과로부터 수소 함량은 플라스틱 시료가 더 높았다. 계산된 활성화 에너지는 촉매 적용에 의해 감소하였고, 5 wt% 이상의 경우에는 큰 변화를 보이지 않았다. 수소수율은 플라스틱 폐기물이 포함된 시료, 온도에 대해서는 대부분 높은 온도 범위에서 최대값이 얻어졌다. 또한 대부분의 시료에서 높은 혼합비를 갖는 조건의 수소수율이 가장 높은 결과를 보였으나, 5 wt% 이상의 조건에서는 촉매 혼합비 증가의 영향은 미비하여, 활성화 에너지의 결과와 잘 일치함을 확인하였다. 전체적으로 촉매 반응이 무촉매 반응에 비하여 높은 수소수율이 얻어졌다. 촉매 종류에 대하여, 탄산염 촉매인 $Na_2CO_3$ 및 $K_2CO_3$보다 Ni-$ZrO_2$ 촉매가 수소 생산을 위한 목적에 더 적합한 촉매임을 확인하였고, 본 연구로부터의 최대 수소수율을 위한 조건은 $900^{\circ}C$, 20 wt%의 Ni-$ZrO_2$(1:9) 촉매가 혼합된 Pitch Pine, Polyethylene 시료에 대하여 65.9 vol%의 높은 수소수율의 결과를 얻었다.
현재 이산화탄소에 의한 지구기후변화는 세계적으로 논의되고 있다. 화석연료를 대신할 수 있는 청정 연료를 찾고 있다. 에너지 생산을 위한 지속가능한 바이오가스 사용은 이산화탄소 배출에 기여하지 않아 온난화가스를 줄이는데 높은 잠재력을 가지고 있다. 모사 바이오가스(메탄 : 이산화탄소 = 60% : 40%)를 이용한 높은 수소 합성가스 생산을 위한 촉매 수증기 개질연구를 하였다. 표면연소의 3D 적외선 매트릭스 버너에 바이오가스를 적용하였다. 개질기에는 Ru 촉매를 이용하였다. 변수별 연구로 수증기/탄소 비, 바이오가스 성분비, 공간속도, 개질기 온도를 진행하였다. 수증기/탄소 비, 바이오가스 성분비, 공간속도, 개질기 온도가 각각 3.25, 60% : 40%, $14.7L/g{\cdot}hr$, $550^{\circ}C$일 때, 수소 농도, 메탄 전환율이 최대값을 나타내었다. 위 조건에서 수소 수율, 수소/일산화탄소 비, 일산화탄소 선택도, 에너지 효율은 0.65, 2.14, 0.59, 51.29%를 나타내었다.
이 논문의 목적은 PEMFC 작동을 위한 플라즈마 개질 시스템의 최적 조건을 연구한 것이다. 플라즈마 개질 반응기는 니켈 촉매 반응기와 동시에 사용하여 수소 생성을 증대하였다. 또한 수성가스 전환 반응기 및 선택적 산화 반응기는 연료전지의 촉매 피독에 영향을 주는 일산화탄소의 농도를 10 ppm 이하로 줄이기 위하여 제작되었다. 플라즈마 개질기에서 최대 수소생산 조건은 S/C 비 3.2, 메탄 2.0 L/min, 촉매반응기 온도는 $700{\pm}5^{\circ}C$ 그리고 입력전력 900 W이다. 이때의 합성가스의 농도는 $H_2$ 70.2%, CO 7.5%, $CO_2$ 16.2%, $CH_4$ 1.8% 이다. 수소 수율, 수소 선택도 그리고 메탄 전환율는 각각 56.8%, 38.1%, 92.2%이다. 에너지 효율과 에너지 요구량은 37.0%, 183.6 kJ/mol 이다. 추가적으로 $CO_2/CH_4$ 비 실험을 진행하였다. 또한 수성가스 전환 반응기는 플라즈마 개질 반응기의 최적조건으로 실험을 진행하였으며, 출구 농도는 $H_2$ 68.0%, CO 337 ppm, $CO_2$ 24.0%, $CH_4$ 2.2%, $C_2H_4$ 0.4%, $C_2H_6$ 4.1% 이다. 이때의 선택적 산화 반응기의 실험결과는 $H_2$ 51.9%, CO 0%, $CO_2$ 17.3%를 나타냈다.
A dense mixed ionic and electronic conducting ceramic membrane is one of the most promising materials because it can be used for separation of oxygen from the mixture gas. The $ABO_3$ perovskite structure shows high chemical stability at high temperatures under reduction and oxidation atmospheres. $BaCo_{1-x-y}Fe_xZr_yO_{3-{\delta}}$ (BCFZ) was well-known material as high mechanical strength, low thermal conductivity and stability in the high valence state. Glycine Nitrate Process (GNP) is rapid and effective method for powder synthesis using glycine as a fuel and show higher product crystallinity compared to solid state reaction and citrate-EDTA method. BCFZ was fabricated by modified glycine nitrate process. In order to control the burn-up reaction, $NH_4NO_3$ was used as extra nitrate. According to X-Ray Diffraction (XRD) results, BCFZ was single phase regardless of Zr dopants from y=0.1 to 0.3 on B sites. The green compacts were sintered at $1200^{\circ}C$ for 2 hours. Oxygen permeability, methane partial oxidation rate and hydrogen production ability of the membranes were characterized by using Micro Gas Chromatography (Micro GC) under various condition. The high oxygen permeation flux of BCFZ 1-451 was about $1ml{\cdot}cm^{-2}s^{-1}$. Using the humidified Argon gas, BCFZ 1-433 produced hydrogen about $1ml{\cdot}cm^{-2}s^{-1}$.
기체 sparging이 수소 발효에 미치는 영향을 알아보기 위하여 기체의 종류($N_2$, $CO_2$) 및 sparging 유량의 변화(100, 200, 300, 400 ml/min)를 달리하여 연속 실험을 수행하였다. Sparging을 한 모든 경우, 하지 않는 경우에 비하여 더 높은 수소 전환율이 관찰되었는데, 이는 sparging을 통한 수소 분압 감소가 수소 발효에 좋은 영향을 끼쳤음을 말해준다. 특히, $CO_2$로 sparging을 하는 경우가 $N_2$에 비하여 더 좋은 결과를 보였으며, Clostridium sp.의 주요 부산물인 뷰틸산의 농도 및 조성비도 $CO_2$ sparging의 경우 훨씬 높았다. $CO_2$로 sparging 하는 경우, sparging 유량의 증가에 따라 수소 전환율이 상승하였지만, $N_2$의 경우는 유량 변동과는 무관하였다. 최적의 조건은 $CO_2$, 300 ml/min로 sparging 하는 경우였고, 이 때, 1.65 mol $H_2/mol$ hexoseconsumed의 높은 수소 전환율과 6.77 L $H_2/g$ VSS/day 의 높은 수소 발생율을 보였다. 전체적으로 $CO_2$로 sparging을 하는 경우가 N2에 비하여 더 좋은 결과를 보였는데, 이는 $CO_2$로 sparging을 하는 경우, 수소 분압 감소에 따른 수소 발효 효율 향상 이외에 높은 $CO_2$분압이 수소 발효에 우호적인 영향을 끼쳤을 것으로 사료된다. 높은 $CO_2$ 분압의 환경이 수소 생성균과 경쟁 관계에 있는 lactic acid bacteria나 acetogen과 같은 미생물에게 저해 작용을 주어 높은 수소 생산이 가능하였다고 판단된다.
수소는 화석연료를 대체할 수 있는 COx-free 에너지원으로 사용량은 지속적으로 증가할 것이다. 수소는 단위 질량당 에너지 함량이 높으나, 낮은 저장 밀도와 장기 저장의 어려움으로 저장 및 운송에 한계가 존재한다. 반면, 암모니아는 단위 부피당 저장용량이 크고, 비교적 액화가 용이하여 대용량 수소를 저장 및 운송할 수 있는 수소 운반체로 주목받고 있다. 암모니아 분해를 통한 수소 생산 반응은 흡열반응으로 공정의 효율성 및 경제성을 위해 저온 활성이 우수한 촉매 개발이 요구된다. 본 연구에서는 활성금속 Ni의 고분산 담지를 위해 넓은 비표면적의 제올라이트를 지지체로 사용하였으며, 제올라이트 종류(5A, NaY, ZSM5)에 따른 특성(기공구조, 양이온, Si/Al-비)이 촉매 활성 및 반응 특성에 미치는 영향을 확인하였다. 5A 제올라이트는 표면, 기공, 구조체 내에 Ni 을 고분산 담지를 가능하게 하였으며, 낮은 Si/Al-비로 인한 풍부한 산점은 암모니아 흡착을 증가시켰다. 또한, 지지체에 포함된 Na과 Ca 양이온으로 인한 중간-염기점은 질소 탈착속도를 향상시켰다. 따라서, 15wt%Ni/5A 촉매는 강한 금속-지지체 상호작용과 중간-염기점을 통한 질소 탈착 속도 향상으로 가장 우수한 암모니아 전환율과 높은 수소 생성율 23.5 mmol/gcat·min (30,000 mL/gcat·h, 600 ℃)을 보였다.
수소는 친환경 에너지원으로 주목 받고 있으며 미래 화석연료의 고갈에 대비할 수 있는 물질이다. 수전해는 natural gas steam reforming 또는 coal gasification 같은 방법에 비해 공해 물질의 방출이 없어 미래지향적인 기술로 간주된다. 저온형 수전해는 크게 알칼리 수전해와 고분자 전해질막 수전해로 구분되며 각각의 기술은 장단점을 가지고 있다. 알칼리 수전해는 비백금계 물질을 촉매로 사용할 수 있는 이점이 있으나 알칼리 용액으로 인한 부식, 높은 과전압에 의한 효율저하 그리고 간헐적인 사용에 적합하지 않다. 고분자 전해질막 수전해는 간헐적인 사용이 용이하고 높은 에너지 밀도를 가지지만 산성분위기로 인한 백금계 촉매를 사용해야 하므로 수소 생산 비용이 증가하게 된다. 본 연구에서는 알칼리 수전해와 고분자 전해질막 수전해 방식의 이점을 최대한 이용하고 단점을 극복하기 위한 방법으로 음이온 교환막(anion exchange membrane, AEM)을 적용한 셀 구조를 소개한다. 본문에서는 AEM 수전해 단위 셀의 구성요소들인 AEM 종류, 가스 확산층의 밀도와 운전조건인 알칼리 수용액 농도, 온도의 조건을 다르게 하여 최상의 구성 요소 조건 및 운전조건을 알아보았다.
GaN은 III-V족 화합물 반도체로 밴드갭을 조절하는 것이 가능하고 화학적으로 안정하기 때문에 다른 물질에 비해 산성, 염기성 용액에서 부식이 적다. 또한 GaN의 밴드갭이 물의 산화·환원 준위를 포함하고 있어 외부전압 없이 물 분해가 가능하다는 장점이 있다. 하지만 GaN 자체만으로는 태양광-수소 변환 효율(solar-to-hydrogen conversion efficiency, STH)이 낮아 이를 개선하기 위해 최근 활발한 연구가 이루어지고 있다. 본 총설에서는 GaN을 PEC 물분해의 광전극으로 사용하기 위한 방법들과 연구에 대해 정리하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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