• 공업화학
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• 제17권2호
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• pp.125-131
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• 2006

디메틸에테르(이하 DME)는 환경에 친화적인 새로운 청정에너지이다. 또한 DME는 다양한 에너지원으로부터 제조 되어지며, 그 에너지원으로는 천연가스, 석탄, 바이오매스, 폐플라스틱 등이 있다. 이런 DME는 LPG와 매우 유사한 성질을 특징으로 가지고 있다. 이러한 결과로 DME는 LPG, 연료전지, 발전연료, 특히 디젤의 대체 연료로 고려되고 있으며, 2010년 대체 에너지로 기대되고 있다. DME 직접합성반응의 반응속도를 측정하기 위하여 서로 다른 조건인 온도 $220{\sim}280^{\circ}C$, 합성가스 비율 1.2~3.0에서 실험을 수행하였다. 모든 실험은 혼성촉매를 사용하여 수행하였으며, 혼성촉매는 메탄올 합성 촉매와 메탄올 탈수촉매가 포함되어 있다. 반응속도는 랭미어-힌쉘우드 타입의 반응 메커니즘을 따르며, 메탄올 합성반응, 메탄올 탈수반응, 수성가스 전환반응, 이 세 가지 반응의 메커니즘을 고려하였다. 각 반응의 반응속도는 촉매상의 표면반응과 수소와 메탄올, 그리고 물의 해리흡작으로 결정하였다.

• 한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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• 한국신재생에너지학회 2009년도 추계학술대회 논문집
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• pp.213-216
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• 2009

WGS(Water Gas Shift)반응은 일산화탄소(CO)를 이산화탄소($CO_2$)로 전환하는 반응으로 일체형 수소생산시스템의 실현을 위한 고순도 수소생산에 있어서 중요한 단계이다. WGS 반응은 열역학적 평형을 고려하여 고온전이반응(HTS: High Temperature Shift)과 저온전이반응(LTS: Low Temperature Shift) 두 단계 반응으로 진행된다. 두 단계 공정의 통합을 위해 낮은 온도에서 높은 활성을 갖는 WGS 반응용 촉매 개발이 필요하다. 최근 낮은 온도에서 높은 활성을 갖는 귀금속 촉매에 다양한 담체를 적용시킨 연구가 활발히 진행되고 있다. 선행 연구 결과, Ce-$ZrO_2$ 구조는 Ce/Zr 비에 따라 다양한 특성 변화를 관찰하였다. 따라서 낮은 온도에서 높은 활성을 갖는 WGS 반응용 촉매 제조를 위해 환원성 담체인 $CeZrO_2$에 Pt 을 담지시켜 성능을 평가하였다. 제조된 모든 담체는 공침법(Co-precipitation)으로 제조 하였으며 $500^{\circ}C$에서 6시간 소성하였다. 제조된 담체에 백금(Pt)을 함침법(Incipient Wetness Impregnate)으로 담지시켰다. 특성분석은 BET를 이용하여 표면적을 측정하였다. 촉매 반응 실험조건은 $200^{\circ}C{\sim}400^{\circ}C$ 온도범위에서 기체공간속도(GHSV: Gas Hourly Space Velocity) 45,000 ml/$h{\cdot}g-cat$ 으로 혼합가스($H_2$:60%, $N_2$:20%,$CH_4$:1%,CO:9%,$CO_2$:10%)를 흘려 반응 후 배출되는 가스를 Micro-Gas Chromatography 를 이용하여 측정하였다.

• 공업화학
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• 제20권4호
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• pp.423-429
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• 2009

본 연구의 목적은 바이오가스를 이용하여 고농도 수소 생산과 CO 제거가 가능한 글라이딩아크 플라즈마 개질 시스템의 개발이다. 이를 위하여 수성가스 전이반응기는 수증기 주입량 변화,촉매층 온도 변화에 대하여, 선택적 산화반응기는 촉매층 온도변화, 공기주입량에 대하여 실험을 진행하였다. 기준조건은 S/C 비 3, 촉매층 온도 $700^{\circ}C$, 전체가스량 16 L/min, 입력전력 2.4 kW, 바이오가스 구성비($CH_4$ : $CO_2$ ) 6 : 4이다. 이때의 실험결과는 HTS의 최적조건은 S/C비 3, 반응온도 $500^{\circ}C$, LTS의 최적조건은 S/C 비 2.9, 반응온도 $300^{\circ}C$이다. 또한 PROX I단의 최적조건은 각각 공기유입량 300 mL/min, $190^{\circ}C$, PROX II단의 최적조건은 공기유입량 200 mL/min, $190^{\circ}C$을 나타내었다. 반응기를 모두 지난 후의 합성가스는 $H_2$ 수율 55%, $CH_4$ 전환율 97%, $CO_2$ 전환율 97%, CO 선택도는 0%로 바이오가스를 개질하여 생성된 합성가스는 높은 수율을 나타내며, CO 선택도는 0%를 나타내었다.

• 한국수소및신에너지학회논문집
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• 제24권6호
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• pp.543-549
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• 2013

In this study, $La_{0.9}Sr_{0.1}Cr_{0.7}M_{0.3}O_{3{\pm}{\delta}}$ (M=Mn, Ru, Fe, Ni) were prepared by sol-gel method and water gas shift reaction with simulated coal-derived syngas between $400{\sim}650^{\circ}C$ was conducted to evaluate the catalytic activity of prepared catalysts. Physico-chemical properties were characterized by XRD, BET, SEM-EDS and TPR. The formation of perovskite crystallite, $LaCrO_3$ was confirmed and the highest surface area was measured with $La_{0.9}Sr_{0.1}Cr_{0.7}Mn_{0.3}O_{3{\pm}{\delta}}$. Equilibrium conversion of CO above $550^{\circ}C$ was achieved except $La_{0.9}Sr_{0.1}Cr_{0.7}Fe_{0.3}O_{3{\pm}{\delta}}$. and methanation reaction was carried out as side reaction of water gas shift reaction with $La_{0.9}Sr_{0.1}Cr_{0.7}Ni_{0.3}O_{3{\pm}{\delta}}$ and $La_{0.9}Sr_{0.1}Cr_{0.7}Ru_{0.3}O_{3{\pm}{\delta}}$. Conclusively, $La_{0.9}Sr_{0.1}Cr_{0.7}M_n{0.3}O_{3{\pm}{\delta}}$ was the most suitable catalyst of water gas shift reaction above $500^{\circ}C$ for CO conversion and hydrogen production.

• 청정기술
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• 제17권2호
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• pp.166-174
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• 2011

지지체의 구성비가 일산화탄소 산화반응에 미치는 영향을 조사하기 위하여 다양한 몰 비의 Al/(Al+Ce) 산화물을 공침법으로 제조하고 백금을 담지한 촉매를 함침법으로 제조하였다. 제조한 촉매의 물리 화학적 특성을 알아보고 반응 활성과 연관시키기 위하여 X-선 회절분석(XRD), 질소 흡착 탈착분석($N_2$ sorption), 수소/일산화탄소-승온환원분석($H_2$/CO-TPR)의 특성분석을 수행하였다. Pt/xAl-yCe 촉매에서 지지체의 몰 비에 따른 최적 활성을 조사한 결과, 건식 및 습식 반응조건에서 Pt/1Al-9Ce 촉매가 가장 좋은 활성을 나타냈으며, 이를 기준으로 회산형 형태의 반응 곡선을 나타냈다. 반응물에 5%의 수분이 존재 할 때, 50%의 전환율 온도가 건조 반응조건에서의 활성보다 약 $30^{\circ}C$ 저온으로 이동하였다. CO-TPR 분석에서Pt/1Al-9Ce 촉매 상의 이산화탄소 탈착피크가 가장 크게 관찰되었고, CO-TPR 결과는 반응결과와 잘 일치하였다. 이는 다른 촉매에 비해 Pt/1Al-9Ce 촉매의 표면 흡착점이 가장 많고 지지체로부터 산소공급이 용이함을 의미한다. 또한 $^{27}Al$ NMR 분석에서 오면체로 배위된 $Al^{3+}$ 점의 양과 반응 활성이 비례관계에 있음을 확인하였다.

• 한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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• 한국신재생에너지학회 2009년도 추계학술대회 논문집
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• pp.232-232
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• 2009

최근 WGS반응용 Pt 촉매의 성능 향상을 위한 다양한 담체 및 조촉매(Promotor) 개발에 대한 연구가 활발하게 진행되고 있다. 선행 연구결과, 입방(Cubic)구조를 가지는 $Ce_{0.8}Zr_{0.2}O_2$ 담체는 정방 입계(Tetragonal)구조를 가지는 $Ce_{0.2}Zr_{0.8}O_2$ 담체 또는 혼합산화물(Mixed oxide)구조를 가지는 $Ce_{0.5}Zr_{0.5}O_2$ 담체 보다 높은 활성과 안전성을 가진다. 이것은 촉매의 성능 향상이 Ce-$ZrO_2$의 결정구조에 의존한다는 것을 나타낸다. 따라서 WGS 반응에서 Ce/Zr 비에 따라 변화된 담체 특성이 Pt 촉매의 활성에 영향이 있을 것으로 예상되며 실험결과 1% Pt/$CeO_2$ 촉매가 가장 높은 활성을 나타내었다. 따라서 Pt/Ce-$ZrO_2$ 촉매의 성능 향상을 위해 Ce-$ZrO_2$ 담체에 조촉매인 Ni을 첨가하여 촉매적 활성을 비교하여 보았다. 촉매는 2%의 Pt과 15%의 Ni로 고정하였고 Ce/Zr 비를 제조변수로 하였다. 제조된 모든 담체는 공침법(Co-precipitation)을 사용하여 제조하였으며 $500^{\circ}C$에서 6시간 소성하였다. Pt 촉매는 함침법 (Incipient wetness impregnation)으로 담지 시켰다. 2% Pt/Ce-$ZrO_2$ 촉매와 2% Pt/15% Ni-Ce-$ZrO_2$ 촉매는 저온영역($200^{\circ}{\sim}320^{\circ}C$)에서 비슷한 CO 전환율을 나타내었으나 고온영역($360^{\circ}C{\sim}400^{\circ}C$)에서는 2% Pt/15% Ni-Ce-$ZrO_2$ 촉매가 더 높은 CO의 전환율을 나타내었다. 이것은 Ni의 영향으로 고온에서 부반응인 메탄화 반응(Methanation reaction)이 생긴 것으로 판단되어 메탄($CH_4$)의 선택도를 살펴본 결과 2% Pt/15% Ni-Ce-$ZrO_2$ 촉매가 고온영역($360^{\circ}{\sim}400^{\circ}C$)에서 급격하게 증가하는 것으로 나타나 메탄화 반응이 일어난 사실을 증명한다.

• 한국수소및신에너지학회논문집
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• 제24권1호
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• pp.12-19
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• 2013

A gasification process with pre-combustion $CO_2$ capture process, which converts coal into environment-friendly synthetic gas, might be promising option for sustainable energy conversion. In the coal gasification for power generation, coal is converted into $H_2$, CO and $CO_2$. To reduce the cost of $CO_2$ capture and to maximize hydrogen production, the removal of CO and the additional production of hydrogen might be needed. In this study, a 2l/min water gas shift system for a coal gasifier has been studied. To control the concentration of major components such as $H_2$, CO, and $CO_2$, MFCs were used in experimental apparatus. The gas concentration in these experiments was equal with syngas concentration from dry coal gasifiers ($H_2$: 25-35, CO: 60-65, $CO_2$: 5-15 vol%). The operation conditions of the WGS system were $200-400^{\circ}C$, 1-10bar. Steam/Carbon ratios were between 2.0 and 5.0. The commercial catalysts were used in the high temperature shift reactor and the low temperature shift reactor. As steam/carbon ratio increased, the conversion (1-$CO_{out}/CO_{in}$) increased from 93% to 97% at the condition of CO: 65, $H_2$: 30, $CO_2$: 5%. However the conversion decreased with increasing of gas flow and temperature. The gas concentration from LTS was $H_2$: 54.7-60.0, $CO_2$: 38.8-44.9, CO: 0.3-1%.

• 한국수소및신에너지학회논문집
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• 제26권5호
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• pp.402-408
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• 2015

In D-T fusion reaction, $D_2$ (duterium) and $T_2$(tritium) are used as fuel gas. The exhaust gas of nuclear fusion includes hydrogen isotopes $Q_2$ (Q means H, D or T), tritiated components ($CQ_4$ and $Q_2O$), CO, $CO_2$, etc. All of hydrogen isotopes should be recovered before released to the atmosphere. This study focused on the recovery of hydrogen isotopes from $CQ_4$ and $Q_2O$. Two kinds of experiments were conducted to investigate the catalytic reaction characteristics of SMR (Steam Methane Reforming) and WGS (Water Gas Shift) reactions using Pt catalyst. First test was performed to convert $CH_4$ into $H_2$ using 6% $CH_4$, 6% CO/Ar feed gas. In the other test, 100% CO gas was used to convert $H_2O$ into $H_2$ at various reaction conditions (reaction temperature, S/C ratio, GHSV). As a result of the first test, $CH_4$ and CO conversion were 41.6%, 57.8% respectively at $600^{\circ}C$, S/C ratio 3, GHSV $2000hr^{-1}$. And CO conversion was 72% at $400^{\circ}C$, S/C ratio 0.95, GHSV $333hr^{-1}$ in the second test.

• 한국광물학회지
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• 제28권1호
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• pp.39-49
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• 2015

최근 세계적으로 탄소포집 및 저장(CCS, carbon capture and storage)기술에 대한 연구가 많이 수행되고 있다. 이번 연구는 폐시멘트 미분을 이산화탄소를 포집하는 광물탄산화(mineral carbonation)의 효율적인 재료로 활용하기 위한 연구의 일환으로 수행하였다. 0.15 mm 미만으로 체가름된 시멘트 풀(W:C = 6:4)과 $200m{\ell}$ 용액을 포함하는 반응용기에 순도 99%의 $CO_2$ 가스를 주입하는 직접수성탄산화 실험을 수행하고, 두 종류 첨가제(NaCl, $MgCl_2$)의 탄산화에의 영향을 분석하였다. 특히, 첨가제의 종류와 pH변화에 따른 탄산화 과정, 생성되는 탄산염광물의 종류와 특성에 대하여 자세히 연구하였다. 직접수성탄산화 실험 결과 pH는 $CO_2$의 주입으로 지속적으로 감소하였다. $Ca^{2+}$ 이온 농도는 $MgCl_2$가 첨가제로 활용한 경우에는 지속적으로 감소하였지만 $MgCl_2$를 첨가하지 않은 경우에는 감소하다가 pH가 낮아짐에 따라 생성된 탄산염광물의 용해로 다시 증가하는 경향을 보였다. 생성물질에 대한 X-선 회절분석 결과, $MgCl_2$를 첨가하지 않은 경우에는 방해석이 우세하게 나타났고, $MgCl_2$를 첨가제로 활용한 경우에는 $Mg^{2+}$ 이온의 영향으로 아라고나이트가 우세하게 나타났다. 또한 pH 단계별 직접수성탄산화 실험결과, $MgCl_2$를 첨가하지 않은 경우에는 pH가 높은 실험 초기에 나타난 바테라이트는 pH가 낮아질수록 결정도가 좋은 방해석으로 전환되는 것을 확인하였고, $MgCl_2$를 첨가제로 활용한 경우에는 pH가 낮아질수록 방해석의 함량은 감소하고 아라고나이트의 함량이 증가하는 것을 알 수 있었다.