• 청정기술
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• 제29권4호
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• pp.321-326
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• 2023

최근 탄소중립과 관련하여 연소 시 이산화탄소 배출이 없어 청정한 수소에너지에 대한 관심이 증가하고 있다. 이에 따라 수소 생산에 관련된 연구가 계속되고 있으며 본 연구에서는 폐기물을 처리함과 동시에 고순도 수소를 생산하기 위해 폐기물 유래 합성가스를 수성가스전이반응에 적용하였다. 마그네슘을 세륨과 함께 지지체로 사용하여 고온수성가스전이(HT-WGS)반응에서 촉매의 활성을 향상시키고자 하였다. HT-WGS 반응의 활성물질로 구리를 사용해 Cu-CeO₂-MgO 촉매를 제조하였으며, 제조방법에 따른 촉매활성 연구를 진행하였다. HT-WGS 반응 결과 함침법으로 제조된 Cu-CeO₂-MgO 촉매가 가장 높은 활성을 보였으며, 이는 가장 높은 산소 저장능과 많은 활성 Cu 종을 가지는 특성에 기인한 결과이다.

• 한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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• 한국신재생에너지학회 2010년도 춘계학술대회 초록집
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• pp.229.2-229.2
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• 2010

한 단계 수성가스전이반응(Single stage water gas shift reaction)을 위해 높은 산소저장능(OSC: Oxygen Storage Capacity)을 가진 $CeO_2$를 담체로 사용하여 $Pt/CeO_2$ 촉매를 설계하였다. 촉매의 제조 조건은 촉매 활성과 매우 밀접한 관계가 있다. 따라서 $Pt/CeO_2$ 촉매에 제조변수를 다양하게 변화하여 성능을 평가하였다. 촉매 반응 실험은 공간속도(GHSV: Gas Hourly Space Velocity) $45,515h^{-1}$에서 수행하였다. 본 연구에서는 $Pt/CeO_2$ 촉매를 최적화하기 위해 촉매 제조 조건 중 소성온도, 배치 당 제조질량, 전구체 그리고 pH 와 같은 다양한 제조 조건으로 촉매의 성능을 평가하였다.

• 한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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• 한국신재생에너지학회 2007년도 추계학술대회 논문집
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• pp.84-84
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• 2007

• 전기화학회지
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• 제8권4호
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• pp.155-161
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• 2005

상용 CFD 프로그램인 FLUENT v5.3을 이용하여 용융탄산염 연료전지 스택의 수치 모사를 행하였다. FLUENT에 포함되어 있는 보존식들을 이용하면서, 사용자 정의함수를 이용하여 포함시킨 코드를 통해 전기화학적 반응과 부반응인 수성가스전이반응에 의한 질량과 가스 조성 변화 및 열이동을 고려하여 정확한 계산 결과를 얻고자 하였다. 모사에 사용된 스택은 6kW급과 25kW급 스택으로 각각 20개와 40개의 단위전지를 수직으로 적층한 형태이며 스택내로 주입되는 가스는 coflow형태로 각각의 채널을 흘러가게 설계되어 있다. 모사를 통해 알아본 스택 내 압력분포는 가스 흐름방향으로 압력강하가 일어나며 anode 채널보다 cathode 채널에서의 압력차가 더 크게 나타났다. 채널 내 속도분포는 전극 반응에 의한 질량 및 부피변화로 인해 anode 채널에서는 가스흐름 방향으로 속도가 증가하는 반면 cathode 채널에서는 속도가 감소하는 경향을 보였다. 스택 내 온도분포는 가스 흐름방향으로 증가하는 경향을 보였고, 계산결과와 실험결과가 대체로 일치함을 확인할 수 있었다. 수성가스전이반응을 포함한 모델과 그렇지 않은 모델을 비교한 결과 가스의 주입구 부분에서는 수성가스전이반응에 의해 흡열 반응이, 출구 부분에서는 발열반응이 일어나고, 이로 인해 입구와 출구의 온도차가 더 커짐을 확인하였다. 따라서 상용화 스택인 수백 kW급 이상의 대형 스택을 모사하기 위해서는 수성가스전이반응을 고려해야할 것으로 생각된다.

• 한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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• 한국신재생에너지학회 2010년도 춘계학술대회 초록집
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• pp.230.1-230.1
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• 2010

조촉매(Promotor)인 Na은 수성가스전이(Water Gas Shift, WGS) 반응 시 생성된 포름산염의 C-H결합을 쉽게 분해하는 역할을 한다. 본 연구에서는 $Pt/CeO_2$ 촉매의 성능 향상을 위해 Na의 담지량을 변화시켜 촉매적 활성을 비교하여 보았다. 제조된 담체는 침전법(Precipitation)을 사용하여 제조하였으며 $500^{\circ}C$에서 6시간 소성하였다. Pt 담지량은 1wt%로 고정하였고 Na 담지량은 1 wt%~5 wt%로 변화를 주어 동시(공)-함침법(Co-incipient wetness method)으로 담지 시켰다. 반응 실험은 공간속도(Gas Hourly Space Velocity, GHSV) $45,385h^{-1}$에서 수행하였다. WGS 반응 결과 3 wt%의 Na이 담지된 $Pt/CeO_2$ 촉매의 경우를 제외하고 나머지 Na이 담지된 촉매들은 비교적 높은 CO의 전환율을 나타내었다. 특히 2 wt%의 Na이 담지된 $Pt/CeO_2$ 촉매는 가장 높은 CO의 전환율을 나타내었다. 따라서 Na 담지량의 변화가 포름산염의 C-H결합 분해에 영향을 미친다는 것을 알 수 있다.

• 한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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• 한국신재생에너지학회 2005년도 춘계학술대회
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• pp.231-234
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• 2005

수소 기반의 에너지 사회는 중소규모 분산 발전과 연료 전지 자동차에서 시작될 거라는 예측이 지배적이다. 가정용 고분자 연료전지 시스템은 상업화에 가장 가까운 소규모 분산 발전 시스템중의 하나이며, 에너지기술연구위원에서는 가정용 고분자 연료전지에 수소를 공급하기 위한 천연가스 수증기 개질시스템의 개발을 진행해 왔다. 효율 향상과 제작의 용이성, 그리고 소형화에 초점을 맞추어 개발된 prototype-I은 $2.0Nm^3/hr$의 순수 수소 생산 용량을 가지고 있으며, 수증기 개질기와 수성가스 전이 반응기 수중기 생성 장치, 그리고 반응열 공급에 필요한 버너 등을 이중 동심원관에 통합한 형태이다. 수중기 개질과 수성가스 전이 반응을 거쳐 나오는 개질 가스의 조성은 $72.3\%\;H_2,\;4.8\%\;CH_4,\;0.7\%\;CO,\;22.2\%\;CO_2$이며, 이때 S/C 비율은 2.5였다. 고분자 연료 전지 공급 시 요구되는 CO 농도가 10ppm 이하이기 때문에, 본 시스템에는 선택적 산화 반응기를 2단으로 설치하여 CO. 농도를 10ppm 이하로 낮추어주었다. 전체 시스템의 열효율은 LHV 기준으로 $68\%$. Prototype-I의 운전을 통해 설계 개선안을 도출하였으며, 이를 적용해 제작한 prototype-II가 시험 운전 중이다,. 통합된 개질 시스템에서는 각 단위 반응기사이의 열교환을 최적화하여 단위 반응들이 적정 온도 범위에서 일어나도록 유도하는 것이 중요하다. Prototype-II는 수증기 개질 반응기와 WGS 반응기, 수증기 생성 장치 사이의 열교환율을 향상시켜 농도를 $2.5\%$로 감소시키면서 CO의 농도는 $1\%$이하로 유지하였다. 이 결과를 바탕으로 얻어진 메탄 전환율은 $87\%$이고, 열효율은 LHV 기준으로 $75\%$이다. 아울러 개선점을 적용한 선택적 산화 반응기를 제작하였다. 개질 가스와 산소의 혼합을 유도하고, 반응기 온도의 제어를 통해 선택적 산화 반응의 속도와 선택성을 향상시키고자 한다. 시스템의 운전을 통해 메탄 전환율과 열효율의 개선을 진행할 예정이다.

• 한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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• 한국신재생에너지학회 2011년도 춘계학술대회 초록집
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• pp.156.2-156.2
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• 2011

본 연구에서는 일단 수성가스전이반응 (Single stage water gas shift reaction)을 위해 높은 활성을 가진 백금 담지 촉매를 함침법 (Incipient wetness impregnation method)으로 제조하여 높은 공간 속도 (Gas hourly space velocity) $45,515h^{-1}$에서 담체에 따른 촉매 활성을 평가하였다. 담체는 $CeO_2$, $ZrO_2$, MgO, MgO-$Al_2O_3$ (MgO = 30 wt%) 그리고 $Al_2O_3$를 사용하였으며 백금의 담지량은 1 wt%로 고정하였다. BET, XRD, TPR, CO-chemisorption 분석을 통하여 담체의 구조적 특성이 촉매 활성에 미치는 영향에 대하여 조사하였다.

• 한국수소및신에너지학회논문집
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• 제30권2호
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• pp.103-110
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• 2019

Cu-Zn-Al catalysts were prepared via co-precipitation method for low-temperature water-gas shift (LT-WGS) reaction under practical reaction condition. Aging time was systematically changed to find optimum point for LT-WGS under practical condition. The Cu-Zn-Al catalyst aged for 72 hours showed the highest CO conversion within low-temperature range as well as very stable catalytic activity for 200 hours despite the practical reaction condition.

• 한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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• 한국신재생에너지학회 2007년도 추계학술대회 논문집
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• pp.462-465
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• 2007

석탄가스화 수소생산 기술 분야는 석탄 등의 화석연료를 이용하여 고온, 고압하에서 반응가스(산소, 수증기, 수소)와의 화학적 반응을 통해 생산된 연소성 가스 ($H_2$, CO, $CO_2$ 등)를 전환반응(WGS) 및 분리반응을 거쳐 효율적으로 청정하게 수소를 생산해 내는 기술이다. 전력산업에서 석탄가스화 수소생산은 그 사용 방법(연료전지, 수소 터빈, 분산 이용 등)에 따라 발전시스템의 고효율화를 지향하고, zero-emission을 실현하는 첨단 발전 시스템의 종합 구현을 목표로 하고 있으며, 더불어, 도래하는 수소 경제로의 전이에 대비에 석탄을 이용한 중앙(Central) 수소생산 시스템을 구현하여 이송 및 전환을 통한 지역적 분산 이용을 가능케 하는 종합적인 인프라를 구축하는 기술이다. 본 기술에는 석탄가스화 기술, 수성가스 전환기술, 수소/$CO_2$ 분리기술, 이송용 연료 전환기술 등이 포함된다. 석탄가스화 수소생산 기술은 급등하는 오일 가격과 이의 수입사용 증가에 대응하기 위한 에너지 안보 대책 마련 및 효율 극대화의 필요성과 더불어, 전력산업에서 화력 발전시스템의 궁극적 실현 목표인 고효율, 초청정의 전력생산 시스템의 구현을 가능케 하여, 향후 화석 연료를 이용한 미래 발전 기술을 선도 할 것으로 기대된다. 더불어, 수소 경제로의 전환 시 수소 수요의 급팽창에 대비한 경제적인 대규모 수소생산 기술의 개발이 필요하며, 이에 기술 실현성이 가장 높은 석탄가스화 수소생산 기술의 개발 구현이 요구된다.

• 한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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• 한국신재생에너지학회 2009년도 추계학술대회 논문집
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• pp.213-216
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• 2009

WGS(Water Gas Shift)반응은 일산화탄소(CO)를 이산화탄소($CO_2$)로 전환하는 반응으로 일체형 수소생산시스템의 실현을 위한 고순도 수소생산에 있어서 중요한 단계이다. WGS 반응은 열역학적 평형을 고려하여 고온전이반응(HTS: High Temperature Shift)과 저온전이반응(LTS: Low Temperature Shift) 두 단계 반응으로 진행된다. 두 단계 공정의 통합을 위해 낮은 온도에서 높은 활성을 갖는 WGS 반응용 촉매 개발이 필요하다. 최근 낮은 온도에서 높은 활성을 갖는 귀금속 촉매에 다양한 담체를 적용시킨 연구가 활발히 진행되고 있다. 선행 연구 결과, Ce-$ZrO_2$ 구조는 Ce/Zr 비에 따라 다양한 특성 변화를 관찰하였다. 따라서 낮은 온도에서 높은 활성을 갖는 WGS 반응용 촉매 제조를 위해 환원성 담체인 $CeZrO_2$에 Pt 을 담지시켜 성능을 평가하였다. 제조된 모든 담체는 공침법(Co-precipitation)으로 제조 하였으며 $500^{\circ}C$에서 6시간 소성하였다. 제조된 담체에 백금(Pt)을 함침법(Incipient Wetness Impregnate)으로 담지시켰다. 특성분석은 BET를 이용하여 표면적을 측정하였다. 촉매 반응 실험조건은 $200^{\circ}C{\sim}400^{\circ}C$ 온도범위에서 기체공간속도(GHSV: Gas Hourly Space Velocity) 45,000 ml/$h{\cdot}g-cat$ 으로 혼합가스($H_2$:60%, $N_2$:20%,$CH_4$:1%,CO:9%,$CO_2$:10%)를 흘려 반응 후 배출되는 가스를 Micro-Gas Chromatography 를 이용하여 측정하였다.