디젤엔진은 열효율이 높고 연비가 좋으며 CO, HC 및 $CO_2$의 배출량이 낮은 등 가솔린 엔진보다 상당한 장점이 있다. 그러나 디젤엔진은 배기가스 중에 $O_2$ 농도가 높기 때문에 NOx 저감이 어렵고, 삼원촉매를 적용하기 어렵다. Urea-SCR과 LNT는 디젤엔진에서 NOx를 연속적으로 저감하는데 활용 가능한 두 기술이다. 디자인 엔진에 Urea-SCR 시스템을 구현함으로써 2.5l 이상 엔진에서 Euro-6의 강화된 NOx 기준을 충족시킬 수 있게 되었다. 본 연구에서는 엔진 회전속도, 부하, 촉매 방식 및 $NH_3$/NOx 비율에 따른 NOx 저감 특성을 연구하여 NOx 저감을 극대화하는 조건을 제시하고자 한다. 또한 Euro-6 이상의 규제에 대응할 수 있도록 Urea-SCR에 대한 정밀한 실험 데이터를 제공하고자 한다.
금속 산화물과 혼합한 $Pt-Sn/Al_2O_3$ 촉매의 프로판 탈수소 반응 성능의 향상 가능성에 대해서 연구하였다. 금속 산화물로서 $Cu-Mn/{\gamma}-Al_2O_3$, $Ni-Mn/{\gamma}-Al_2O_3$, $Cu/{\alpha}-Al_2O_3$를 제조하여 $Pt-Sn/Al_2O_3$ 촉매와 혼합하고, 프로판 탈수소 반응 성능을 측정하였다. 이 결과들을 불활성 물질인 glass bead를 혼합한 $Pt-Sn/Al_2O_3$ 촉매를 기준샘플로 삼아 비교하였다. 촉매와 금속산화물을 환원처리하지 않고 반응 실험한 경우, $576.5^{\circ}C$에서 기준샘플의 전환율 8% 대비, $Cu-Mn/{\gamma}-Al_2O_3$를 혼합한 $Pt-Sn/Al_2O_3$ 촉매가 14.9%의 높은 전환율과 96.8%의 선택도를 보였다. 촉매와 금속산화물을 환원 처리하여 반응활성을 측정한 경우, $Cu/{\alpha}-Al_2O_3$과 $Pt-Sn/Al_2O_3$의 혼합촉매가 기준샘플대비 초기에 높은 수율을 보였다. 그러나, 촉매를 환원 처리한 경우 전반적으로 전환율 상승이 크지 않았고, 이것으로 $Cu-Mn/{\gamma}-Al_2O_3$의 격자산소가 탈수소반응의 전환율 증가 영향을 주었음을 알 수 있었다.
Journal of Advanced Marine Engineering and Technology
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제39권4호
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pp.412-417
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2015
IMO MEPC에서는 해양환경 보호를 위해서 선박으로부터 배출되는 배기가스 규제를 날로 점점 강화하고 있다. 특히, 2016년부터 건조되어 국제항해를 하는 모든 신조 선박에 대한 질소산화물(NOx) 배출량은 Tier-III 규제를 만족하게 되어 있다. 본 연구에서는 선박용으로 개발된 NOx 저감용 SCR(선택적 환원 촉매) 시스템을 기존 선박의 디젤발전기에 설치하여 NOx 저감성능을 파악하고자 하였다. 본 연구를 위하여 목포해양대학교 실습선 새누리호 디젤발전기의 배기 파이프라인을 개조 공사하여 요소 SCR 시스템을 설치하였으며, 요소 용액(40%) 분사 방법은 수동 모드와 PLC를 통한 자동 모드로 나누어 두 가지 방법으로 실험을 하였다. 수동 모드 방법을 통하여 암모니아 슬립 발생구간을 찾을 수 있었으며, 엔진부하별(25, 35 및 50%)로 최적의 요소 분사량을 조절할 수 있었다. 부하를 Down-Up(25%에서 50%로 올리면서) 시보다도 Up-Down(50%에서 25%로 내리면서) 시에 NOx 저감성능이 더 좋음을 알 수 있었으며, 본 바나듐계 촉매가 사용된 SCR 시스템을 기존 선박의 디젤발전기에 설치하여 질소산화물이 80% 이상 절감됨을 확인할 수 있었다.
본 연구는 대기 중 대표적인 미세먼지 2차 유발물질인 질소산화물 제어에 있어 암모니아를 환원제로 사용하는 선택적 촉매 환원법(Selective Catalytic Reduction; SCR)을 이용한 연구를 수행하였다. NH3-SCR 실험은 상용촉매인 V/W/TiO2와 Sb를 첨가한 V/W-Sb/TiO2 촉매를 사용하였으며 phosphorous에 의한 내피독성을 확인하였다. NH3-SCR 실험 결과, Sb의 첨가는 P에 대한 내구성을 갖는 것으로 확인되었다. 또한 이에 대한 원인을 확인하기 위하여 BET, XPS, H2-TPR, NH3-TPD, FT-IR 분석을 통해 물리·화학적 특성을 비교분석하였다. 분석 결과 V/W/TiO2 촉매에 Sb 첨가 시 P가 첨가됨에 따라 SbPO4 결합을 형성하고 VOPO4의 생성을 억제하였으며, P 첨가 전 촉매의 redox 특성을 유지함으로써 P에 대한 내피독성을 확인하였다.
하수슬러지 촤에 MnOx를 담지한 촉매를 사용하여 $NH_3$를 환원제로 하는 선택적 촉매 환원반응의 반응 메커니즘 분석을 수행하였다. XRD 분석 결과 활성 Mn phase는 $Mn_3O_4$인 것으로 여겨졌다. 또한 $150^{\circ}C$ 이하에서는 흡착반응이 주요한 질소산화물 저감 메커니즘으로 작동하였으나, $100{\sim}150^{\circ}C$에서는 환원반응도 질소산화물 저감에 관여하는 것으로 보여졌다. 실험결과에 기초하여 활성 촤와 여기에 MnOx를 담지한 촤에서의 반응속도상수를 비교하였다. MnOx 담지촤는 높은 충돌계수와 낮은 활성화 에너지에 기인하여 높은 반응속도 상수와 높은 NOx 제거 효율을 나타내었다. 두 가지 촤 모두 본 실험 조건하에서 활성화 에너지는 상대적으로 낮았다(10~12 kJ/mol).
이원금속 촉매의 작용원리와 응용에 대한 최근의 연구를 고찰하였다. 이원금속 촉매는 납사접촉개질반응, CO 수소환원반응 및 자동차 3원촉매 전환반응 등에 공업적으로 크게 영향을 미쳤다. 이들 반응에 대찬 이원금속 촉매의 작용은 "ensemble", 전자적인 영향 및 표면 구조적인 면으로 설명될 수 있다. 첨가 금속의 작용을 잘 평가하기 위하여 다양한 금속쌍 조합이 고려되었다. 또한 촉매의 선택성을 조절하기 위해서는 표면에 한 금속이 더 편중되는 것이 밝혀졌다. 일반적으로 담지촉매 제조과정상의 여러 요인들의 영향에 대해서도 특별히 TPR법같은 방법에 의해 명확해졌다. 이원금속 촉매의 구조에 관한 정보는 화학흡착이나 반응속도 측정같은 화학적 방법이나 EXAFS, STEM 및 Xe-NMR 같은 물리적 방법에 의해서 얻어지고 있다.
Si/(Si + Al) 몰비를 30 몰%까지 변화시켜 제조한 SiO2-Al2O3 복합 산화물(SA) 상에 니켈을 함침법으로 제조한 촉매 상에서 에탄올의 아민화반응에 미치는 영향을 연구하였다. 제조된 촉매의 물리·화학적 특성을 알아보기 위하여 X-선 회절분석(XRD), N2 흡착분석, 이소프로판올 승온탈착(IPA-TPD), 에탄올 승온탈착(EtOH-TPD), 수소 승온환원(H2-TPR), H2 화학흡착, 투과전자현미경(TEM) 분석을 수행하였다. SA 복합 산화물 상에서 Si/(Si + Al) = 30 몰%가 될 때까지 지속적으로 산점이 증가하였다. 담지된 Ni 금속의 분산도, 비표면적 및 산 특성 등이 촉매 반응활성에 복합적으로 영향을 미쳤다. 산점 증가와 니켈 산화물의 낮은 환원 온도는 아세토니트릴 생성에 유리하게 작용하는 것으로 사료된다. 에탄올의 전환율 측면에서는 10 wt% Ni이 담지된 Si/(Si + Al) = 10 몰% 촉매가 가장 높은 전환율을 보였으며 이를 기준으로 화산형 형태를 나타냈고, Ni 금속 분산도와 경향이 일치했다.
본 연구에서는, 연소로에서 발생하는 질소산화물을 제거하기 위한 V/TiO2 촉매의 제조조건에 따른 SCR 반응활성 및 SO2 내구성 증진 연구를 수행하였다. 제조된 촉매들은 XPS, Raman, H2-TPR, SO2-TPD를 이용하여 특성분석을 수행하였다. 촉매활성 및 SO2 내구성을 고려하였을 때 바나듐 함량은 2 wt%가 최적이었다. 텅스텐을 promotor로 첨가하였을 경우, 저온에서의 환원능력의 증진과 SO2 흡착량 감소로 인하여 우수한 반응활성과 SO2 내구성을 나타내었다. 또한 촉매 제조 시 바나듐용액의 pH가 낮아질수록 촉매표면에 형성되는 바나듐이 고분산되어 표면 crystalline V2O5 종의 형성을 억제하였고, 이로 인해 우수한 반응활성을 나타내었다. CO에 대한 내구성도 우수하여 CO가 발생하는 연소로에서도 사용가능 함을 확인하였다.
본 연구는 질소산화물 제거를 위하여 암모니아를 환원제로 사용하는 선택적 촉매 환원법에 있어 지지체에 셀레늄을 첨가하여 300 ℃ 이하에서 V2O5/WO3/TiO2의 반응 활성을 증진시키기 위한 실험 및 반응특성 연구를 수행하였다. 졸-겔법으로 Se-TiO2 및 TiO2를 합성하였으며, 이를 지지체로 하여 V2O5/WO3/TiO2 및 V2O5/WO3/Se-TiO2 촉매를 제조하여 상용 촉매와 반응 활성을 비교하였다. 실험 결과, 졸-겔법으로 합성한 TiO2를 사용한 촉매의 탈질 효율이 상용 TiO2를 사용하여 제조한 촉매보다 낮은 결과를 보였으나 셀레늄을 첨가함에 따라 탈질 효율이 증진되었다. 따라서 BET, XRD, Raman, H2-TPR 및 FT-IR분석을 통하여 셀레늄의 첨가가 촉매의 구조에 미치는 영향을 분석하였으며 셀레늄 첨가에 의한 비표면적의 증가와 단량체 및 복합체 바나듐 종의 형성이 반응 특성에 미치는 영향을 확인하였다.
비가수분해 솔-젤법에 의하여 여러 가지 조성의 $V_{2}O_{5}-TiO_2$ 촉매를 합성하여 특성분석을 실시하고 황화수소의 선택 산화반응에 대한 촉매성능을 고찰하였다. 이 $V_{2}O_{5}-TiO_2$ 촉매는 높은 표면적을 가지고 VOx가 작은 입자로 잘 분산되어 있었고, 환원성도 우수한 것으로 나타났다. 그러나 12 wt% 이상의 바나디아 담지량부터는 결정성 $V_{2}O_5$가 관찰되어 $H_{2}S$의 전환율을 감소시키는 결과를 초래하였다. 이 방법으로 제조된 $V_{2}O_{5}-TiO_2$ 촉매는 통상의 제로젤(xerogel) 촉매나 함침 촉매에 비해 높은 반응활성을 보여 주었고, 암모니아와 물이 포함된 조건에서도 황화수소를 선택 산화시켜 이산화황을 거의 발생시키지 않고 환경 친화적이고 안전한 물질인 원소 황(sulfur)과 티오황산암모늄(ATS)으로 회수할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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