가스화 기술은 석탄, 중질잔사유, 펫코크, 등의 저급 화석연료를 고효율 및 고청정으로 활용할 수 있는 대표적인 차세대 화석연료 활용기술로서 관련 시장은 지속적으로 그리고 급속도로 팽창하고 있다. 수년전만 하더라도 기존 미분탄 활용 기술에 비하여 대용량화 및 이용률 등의 한계가 지적되어 왔으나 최근에는 이러한 한계들이 대부분 극복되고 있으며, 미래에는 가스터빈 또는 산소제조를 위한 이온전달 멤브레인 등의 관련 기술의 지속적인 발전으로 인하여 보다 경쟁력이 있는 기술이 될 것으로 예상된다. 초기에는 미국과 유럽에서 기술 개발 및 시장을 주도하여 왔으며 최근에는 중국이 매우 빠른 속도로 대용량화 기술 개발을 완료하여 자국에서 시장 확대 및 외국으로의 진출을 노리고 있다. 특히 석탄가스화 기술은 이산화탄소 포집 기술을 포함할 경우 매우 매력적인 기술이며, 우리나라와 같이 천연가스 가격이 비싼 나라에서는 석탄가스화에 의한 천연가스 생산 플랜트가 지금도 충분한 경제성을 가진다는 점 등을 고려하면 석탄가스화 기술은 지속적으로 관심을 가져야 하는 기술이다. 이에 본고에서는 가스화 기술에 관한 세계 최대의 컨퍼런스인 2014 가스화 기술 컨퍼런스에서의 자료와 최신 자료들을 활용하여 주요 기술 보유 업체들의 최근의 기술개발 및 상업화 동향을 살펴보았다.
본 연구에서는 상용모사기를 이용하여 분할유동층 가스화기에서 로토석탄의 가스화 특성 모사를 수행하였다. 분할 유동층 가스화기는 가스화영역에서 일어나는 연소반응과 가스화반응(발열반응과 흡열반응)을 각각 다른 영역에서 일어날 수 있도록 반응기 내부를 분할한 가스화기이다. 분할유동층 가스화기의 주요 개념은 가스화에 요구되는 열을 연소영역에서 생성된 열을 이용하여 공급하는 것으로 가스화기 내부에서의 부분 연소를 억제하고, 격벽을 통한 열전달과 열매체의 이동을 통해 공급하는 것이다. 분할유동층 가스화기 모델은 열분해, 촤 가스화, 타르/오일 가스화, 촤 연소반응으로 4개의 영역을 가지도록 구현하였다. 열분해의 경우, 대상 석탄을 반응온도, 반응가스, 석탄주입량을 변화시켜 실험을 수행하여 실험데이터로부터 correlation 모델을 작성하였다. 가스화는 Gibbs free energy를 최소화하는 모델을 이용하고 촤 연소영역은 combustion 모델을 이용하였다. 분할유동층 가스화기 모사결과를 비교하기 위해 우선 단일영역 가스화기 모사를 수행하였다. 단일영역 가스화기의 경우 석탄열분해 반응기와 석탄가스화 반응기 두 개로 구성되며 반응모델은 분할유동층 가스화기와 일치한다. 분할유동층 가스화기 모사 결과, 냉가스효율은 84.4%로 단일영역 가스화기와 유사한 결과를 얻었으며 합성가스의 조성은 $H_2$와 $CH_4$이 다소 증가하고 CO와 $CO_2$가 다소 감소한 것을 확인하였다. 모델 검증을 위해 10건의 단일영역 가스화 실험에 대하여 모사를 수행하였다. 모사를 통해 얻어진 합성가스의 조성은 CO, $CO_2$, $CH_4$의 경우 실험결과와 모사결과가 거의 일치하는 반면 $H_2$의 경우 모사결과가 실험값과 비교하여 다소 높은 값을 갖는 것을 확인하였으나 경향은 실험값과 유사함을 확인하였다. 탄소전환율의 경우, 모델결과가 실험값과 비교하여 높은 전환율을 보이는 것을 알 수 있으며 이는 모사에 사용된 가스화 모델이 평형반응기로 반응기에서의 체류시간과 접촉시간이 실제 실험과 차이가 있기 때문으로 파악된다.
분포지역과 매장량이 한정되어 있는 석유에 비하여 석탄은 가채년수가 길고 세계 전역에 널리 분포되어 있으므로 향후 안정적인 에너지 공급으로 각광받고 있다. 석탄을 이용하여 CWM을 제조하는 기술은 석유에 비하여 저장, 수송, 분진 비산등의 문제점을 개선하여 위하여 1980년대부터 석탄 물 혼 합연료(Coal-Water Mixture)의 기술개발을 위한 연구가 진행되었다. 이는 미분탄(유연탄)에 30%정도의 물과 약간의 첨가제를 혼합하여 유체화하여 수송성은 액체연료와 같고 연소성은 석탄의 성상을 갖는 특징을 가지게 된다. 본 연구에서는 당센터에서 보유하고 있는 습식 분류층 가스화장치에 적용하기 위한 CWM(Coal Water Mixture)제조 특성을 연구하였다. 습식 석탄 가스화기에 사용되는 CWM은 미분되어진 석탄과 물, 첨가제를 일정비율로 혼합하여 사용하게 된다. 이때 공급되어지는 미분의 입도와 분쇄 형태에 따른 입자 형태, 입자의 분포에 따라서 CWM의 특성이 각각 다르게 나타나게 된다. 이때 만들어진 CWM의 농도와 점도 특성에 따라서 버너의 성능 및 가스화기 운전 조건등에 많은 영향을 미치게 된다. 습식 석탄 가스화에 적용된 예정인 대상탄을 대상으로 하여 석탄분쇄 형태에 따른 CWM의 제조 특성을 실험하였다.
석탄가스화기는 석탄가스화복합발전과 석탄간접액화 공정에서 고효율을 얻기 위한 중요한 설비 중 하나이다. 현재 여러 종류의 석탄가스화기가 성공적으로 사용되고 있지만, 간단하면서도 신뢰도를 높일 수 있는 다양한 설계 변경이 가능하다. 건식 분류층 가스화기 4종류의 형태를 제시하고 이들을 체류시간, 가스화기 출구 합성가스의 온도, 합성가스 조성을 중점으로 비교하였다. 설계개념이 적정한지를 우선 파악하고자 반응을 배제한(cold-flow) CFD 해석을 먼저 수행하였고, 실제 가스화기 조건을 반영한 화학반응이 고려된(hot-flow) 해석을 수행하여 비교하였다. 가스화기 설계에 CFD를 적용하는 데는 슬랙의 거동과 슬랙탭 설계 등 측면에서 제한적이기는 하지만, 다양한 설계개념 중에서 가능성이 높은 가스화기 형태의 범위를 좁히는 데 매우 유용하게 사용될 수 있다.
감압 증류 후 생성되는 중질유의 고도화를 위하여 코킹 공정을 거친 후 정유 부산물로 생성되는 열적으로 매우 안정하고, 높은 발열량을 갖는 반면 황, 바나듐 함량이 높은 석유코크스의 효과적인 이용을 위하여 본 연구에서는 가스화 공정을 적용하였다. 1T/D 용량의 분류층 가스화기를 이용하여 유연탄(drayton coal), 석유코크스, 또는 혼합한 경우의 가스화 성능을 알아보았으며, 각각의 경우에 대하여 비교하여 보았다. 높은 열 안정성을 갖는 석유코크스의 효과적인 가스화를 위하여 반응기 내 체류시간 및 버너 노즐 변경에 따른 가스화 성능 개선을 시도하였으며, 이때의 온도, 산소/원료 공급량 조건에 따른 생성가스 성분 및 탄소전환율, 냉가스효율 변화 특성을 알아보았다. 버너 노즐 구경 변경으로 인한 슬러리의 미립화를 통하여 향상된 탄소전환율 및 냉가스효율을 얻을 수 있었다.
IGCC (석탄가스화 복합발전) 시스템 공정 중 가스화기에서 발생되는 합성가스 내에는 높은 농도의 분진들이 함유되어 있기 때문에 하부 공정들을 보호하기 위해서는 가스화기 후단에 집진장치가 필히 설치되어야 한다. 집진장치의 설계 제작 운전에 있어서 점착성 분진층 부착,분진 브리징, 필터 파손 현상 등과 같은 다양한 문제점들로 인하여 고온의 합성가스를 처리하는 데는 아직 기술적 한계들이 산재해 있는 상황이다. 이와 같은 문제점들은 필터에 부착된 분진층의 탈진성능을 향상시키거나, 필터의 열피로를 줄일 수 있도록 필터 재생을 위한 탈진의 횟수를 줄이는 방법을 통하여 해결될 수 있다. 본 연구에서는 파일롯 규모의 IGCC용 세라믹캔들필터 집진장치에서의 가스 유입 및 탈진 조건에 따른 집진장치의 차압 특성 변화를 수치해석과 실험을 통하여 분석함으로써 탈진성능을 향상시킬 수 있는 조건과 탈진 횟수를 최소화시킬 수 있는 방안을 도출하고자 하였다.
석탄 열분해 공정은 석탄의 종류와 산지에 따른 변화가 커서 반응특성을 석탄의 모든 종류에 일반화시키기는 어려우며, 열분해, 가스화 및 연소현상이 동시에 발생하므로 석탄의 종류에 따라 운전조건을 변화시켜 실험장치로부터 최적의 반응 조건을 찾는 것이 중요하다. 본 연구에서는 키데코탄을 대상으로 압력 $2kg_{f}/cm^{2}$ 온도 $735{\sim}831^{\circ}C$의 가압유동층 반응기에서 가스화 반응을 수행하였으며 스팀공급량, 석탄공급량, 공기공급량 등 실험 변수에 따른 가스화 반응의 변화를 관찰하였다. 또한 여러 실험변수들의 변화에 따른 생성가스 성분의 변화를 정량적으로 분석하고, 생성가스 중 $H_{2}$와 CO의 농도를 기준으로 최적의 반응 조건을 결정하였다. 본 실험에서의 최적의 반응 조건은 공기/석탄 비 4.45, 스팀/석탄 비 0.21이었다. 가스화 반응보다 연소반응이 활발하게 일어나면 반응온도가 급격히 증가하므로 안정적인 가스화를 위하여 석탄과 스팀의 주입속도 조절이 매우 중요하였다. 연속운전을 위한 안정적인 운전조건에서 생산되는 발생가스의 CO의 농도는 약 18%, $H_{2}$의 농도는 약 17%였다.
0.5 T/D 용량의 슬러리를 이용한 분류층가스화기에서의 인도네시아 탄인 Roto탄을 이용한 가스화 실험을 통하여 개발된 가스화기의 성능과 석탄가스화 특성을 파악하였다. 200 mesh 이하로 분쇄된 미분탄을 62.5%(H2O/coal=0.6)로 물과 혼합된 슬러리를 0.5%의 유도화제와 화재의 20%의 CaO를 화재의 융점강하를 위하여 첨가시켰다. 화재의 융점이 1511$^{\circ}C$에서 130$0^{\circ}C$까지 떨어진 것이 관측되었다. 생성된 슬래그는 Quenching 부위에서 물에 의한 급랭으로 인한 열 충격으로 1~2 cm의 크기로 분쇄되었다. 실험결과 생성된 가스는 CO는 O2/coal의 비가 증가할수록 감소하였고, H2 및 CO2는 증가하는 것으로 관찰되었다. 생성된 가스의 발열량은 천연가스의(10,000 Kcal/Nm3)/약 1/8인 1700~1300 Kcal/Nm3로 측정되었다.
석탄가스화로부터 얻어진 합성가스는 CO, $H_2$가 주성분으로, 그 자체를 연료로 사용하여 발전을 하거나 또는 적절한 정제, 분리 및 합성을 통해 다양한 원료물질을 생산할 수 있다. 이러한 석탄의 청정 사용 기술은 최근의 에너지 분야에서 많은 관심을 불러일으키고 있는 고유가 현상 및 석유자원 고갈에 대비할 수 있는 현실적인 방법의 하나로 여겨지고 있다. 석유를 대체할 에너지원으로서 석탄을 이용하는 다양한 응용 방법 중의 하나로 가스화 반응을 통해 발생하는 합성가스를 이용한 SNG 제조 공정을 들 수 있는데, 이는 석탄 등의 고체 시료를 이용하여 메탄이 주성분인 연료가스를 생산하는 것이다. SNG(Synthesis Natural Gas 또는Substitute Natural Gas)는 합성천연가스 또는 대체천연가스로 불리어지는데 주로 석탄의 가스화를 통해 얻어진 합성가스(syngas 또는 synthesis gas)인 CO, $H_2$를 촉매에 의한 합성반응을 통해 얻을 수 있다. SNG 합성 반응(메탄화 반응)은 보통 수성가스 전환 공정과 가스 정제 공정을 거친 합성가스를 $CH_4$로 전환하는 것으로 석탄을 이용한 SNG 제조 공정에서 가장 핵심 공정인 메탄화 반응은 높은 발열반응으로 주로 니켈 촉매를 사용하며 $250{\sim}400^{\circ}C$에서 반응이 이루어진다. SNG 합성 반응은 공급되는 합성가스의 조성($H_2$/CO 비), 공급되는 합성가스의 유량과 반응기에 충진된 촉매의 부피와의 관계를 나타낸 공간속도, 반응온도 등의 조건에 따라 반응 특성이 달라질 수 있다. 가스화 반응을 통해 생성되는 합성가스를 이용한 SNG 합성반응(메탄화 반응)의 특성을 파악하기 위하여 Lab-scale 규모의 고정층 반응기를 이용하여 Ni 함량이 다른 2종류의 촉매를 대상으로 반응온도 및 압력에 따른 CO 전환율, $CH_4$ 선택도, $CH_4$ 생산성 변화를 파악하였다. 실험 결과 반응기의 온도가 350도 이상의 조건에서 CO 전환율은 99.8%이상, $CH_4$ 선택도는 90.7%이상으로 나타났으며, 공간속도가 2,000 1/h 이상의 조건에서는 $CH_4$ 생산성이 500 ml/g-cat, h을 만족하였다.
내경 0.1 m, 높이 0.9 m 의 draft tube 를 갖는 직경 0.3 m, 높이 2.7 m 인 내부순환유동층가스화 반응기에서 생성가스분리대를 설치하여 가스화구역에서 생성된 생성가스를 분리하여 중열량가스를 얻었다. 석탄공급량 4.3 - 8.6 kg/hr, $O_2$/C 의 비 0.25 - 0.35, $H_2O$/C 의 비 0.75 - 1.35 의 조업변수 변화조건에서 생성가스의 조성과 발열량이 측정되었다. 반응 온도가 증가함에따라 H$_2$ 와 CO가 증가하고 $CO_2$ 와 $N_2$는 감소하여 생성가스 발열량이 10 - 11.5 MJ/㎥ 으로 증가하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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