원격플라즈마화학증착(RPCVD)에 의하여 파이렉스 유리 기판 위에 투명전도성 산화 주석막을 제조하였다. RPCVD공정의 주요한 조절변수는 증착시간, 사메틸주석, 산소 및 아 르곤의 유속, 라디오 주파수 출력, 및 기판온도를 포함했다. 양질의 산화주석막을 제조하고 RPCVD공정을 보다 잘 이해하기 위하여 이들 파라미터에 대한 증착속도, 전기적 저항, 광 학적 투과도 및 결정구조의 의존성을 체계적으로 살펴보았다. 산화주석막의 성질에 미치는 이들 파라미터의 영향은 복잡하게 서로 연관되어 있다. 최적화된 증착조건에서 제조된 산화 주석막은 102$\AA$/min의 증착속도, $9.7\times 10^{-3}\Omega$cm의 비저항 및 ~80%의 가시선 투과도를 나 타냈다.
현재 LCD용 기판재료는 ITO/glass를 전극으로 사용하고 있다. 그러나 유리기판은 무겁고 깨지기 쉽기 때문에 사용상 곤란한 점이 많다. 최근 flexible하고 가공성 및 생산성이 우수한 플라스틱한 ITO를 성막하여 EL용, Touch panel, plastic LCD용 사용하려는 시도로, roll-to-roll 연속 스퍼터링에 의한 ITO성막공정에 대한 연구가 최근 활발하게 이루어지고 있다. 폴리머는 유리에 비해 Tg 온도가 낮고, 기판으로부터의 수분 및 여러 종류의 가스방출이 심하기 때문에 유리와는 달리 ITO막의 제조에 있어 큰 차이점이 있다. 따라서, 폴리머에 반응성 스퍼터링을 하기 위해서는 표면처리가 중요한 변수가 되며, roll to roll sputter로 ITO 필름을 얻기 위해서는 폭과 길이 방향으로 균일한 막을 얻는 것이 중요하다. 두께 75$\mu\textrm{m}$, 폭 190mm, 길이 400m로 권취된 광학용 Polyethylene terephthalate(PET:Tg:8$0^{\circ}C$)위에 In-10%Sn의 합금타겟과 Unipolar pulsed DC power supply를 사용하여 반응성 마그네트론 스퍼터링 방법으로 0.2m/min의 속도로 연속 스퍼터링 하였다. PET를 Ar/O2 혼합가스로 플라즈마 전처리를 한 후, AFM, XPS를 이용하여 효과를 분석을 하였고, 성막전에 가스방출을 막기 위해 TiO를 코팅하였다. Pilot 연속 생산공정에서 재현성을 위해 PEM(Plasma Emission Monitor)의 optical emission spectroscopy를 이용, 금속과 산화물의 천이구역에서 sprtter된 I/Sn 이온과 산소 이온의 반응에 의한 최적의 플라즈마의 강도값을 입력하여 플라즈마의 radiation을 검출하고, 스퍼터링 공정중 실질적인 in-situ 정보로 이용하였다. PEM을 통하여 In/Sn의 플라즈마 강도변화를 조사하였다. 초기 In/Sn의 플라즈마 강도(intensity)는 강도를 100하여, 산소를 주입한 결과, plasma intensity가 35 줄어들었고, 이때 우수한 ITO 박막을 얻을 수 있었다. Pulsed DC power를 사용하여 아크 현상을 방지하였다. PET 상에 coating 된 ITO 박막의 표면저항과 광투과도는 4-point prove와 spectrophotometer를 이용하여 분석하였고, AES로 박막의 두께에 따른 성분비를 확인하였다. ITO 박막의 광투과도는 산소의 유량과 sputter 된 In/Sn ion의 plasma emission peak에 따라 72%-92%까지 변화하였으며, 저항은 37$\Omega$/$\square$ 이상을 나타내었다. 박막의 Sn/In atomic ratio는 0.12, O/In의 비율은 In2O3의 화학양론적 비율인 1.5보다 작은 1.3을 나타내었다.
본 논문은 비열평형 플라즈마와 촉매를 이용하여 트리클로로에틸렌의 효과적인 분해방법을 제안하였다. 이를 위하여 이산화망간과 알루미나 펠렛을 플라즈마 리액터 내부에 충진한 리액터를 설계하였다. 이산화망간 충진 리백터를 이용할 경우에는 산소를 포함한 가스중의 방전에 의해 발생된 오존이 촉매 표면에서 분해되는 동안에 발생된 산소원자 라디칼에 의하여 TCE의 분해율이 향상됨을 알 수 있었다. 그리고 알루미나를 충진한 경우에는 TCE DCAC로 산화되었으며, COx 및 $Cl_2$와 같은 저분자상으로 많이 분해되지 않았다. 그러나 알루미나 충진 리액터에 의한 플라즈마 처리된 가스를 리액터 후단에 설치한 이산화망간 촉매를 통과시킴에 의하여 분해율이 매우 향상됨을 알 수 있었다. 따라서, 플라즈마 프로세스에 이산화망간을 응용함에 의하여 오존 분해에 따른 촉매 표면의 산소원자 라디칼에 의하여 TCE 및 분해 생성물(DCAC)를 효율적으로 분해하는 것이 가능하다.
본 연구에서는 산소 함유량이 다른 산화 실리콘 막을 사용하여 실리카 나노 와이어를 형성하고, 실리카 나노 와이어의 미세구조 및 물리적 특성을 Si 웨이퍼를 사용하여 형성된 실리카 나노 와이어와 비교 분석하였다. 산화 실리콘 막은 플라즈마 화학 기상 증착 방법을 사용하여 제조하였으며, 실리카 나노 와이어는 산화 실리콘 막 표면에 촉매 물질로 니켈 막을 진공 증착한 후 열처리를 통해 형성하였다. 산소 함유량이 약 50 at.% 이하의 산화 실리콘 막의 경우 나노 와이어 형성 메커니즘, 미세구조 및 물리적 특성 등에서 실리콘 웨이퍼의 경우와 거의 차이점이 없었으며, 특히 나노 와이어의 굵기의 균일성은 산화 실리콘 막에서 더 우수한 거동을 나타내었다. 이러한 결과는 저가로 양질의 실리카 나노 와이어를 제조하는 대체재로서 산화 실리콘 막의 유용성을 제시한다.
투명전도산화물 박막은 디스플레이, 태양전지, 압전소자 등 다양한 응용분야에 많이 이용되고 있는 소재이다. 그 중에서 현재 산업에서 활용 빈도가 높은 투명전도막의 재료는 ITO를 기반으로 하는 물질이다. 하지만 인듐의 높은 생산단가와 플라즈마 노출시 열화로 인한 문제점 때문에 기존의 ITO를 대체하기 위한 새로운 재료에 관심이 증대되고 있다. 본 연구에서는 대표적인 ITO 대체 물질 중의 하나인 ZnO 박막에 대해서 증착환경변화에 따른 물성변화를 조사하였다. 먼저 대기중에서 안정화된 ZnO 박막을 얻기 위해서 인(P) 2% 첨가된 ZnO 세라믹을 고상반응법으로 제작하고, 펄스레이저 증착법을 이용하여 Al2O3(0001)기판에 산소분압을 30~150 mTorr로 변화를 주어 P-ZnO 박막을 제작하였다. 이 때 증착온도는 $400^{\circ}C$로 고정하였다. X선 회절 결과로부터 산소분압에 상관없이 ZnO (002)방향으로 증착되었다. 하지만 결정립의 크기는 산소분압이 증가하면서 줄어들고, ZnO (002)피크로부터 얻어진 격자상수(c-축)는 벌크 값에 가까워짐을 알 수 있었다. 하지만 P첨가로 인해서 박막의 격자상수는 순수한 ZnO 벌크 값 보다 큰 것으로 알 수 있다. 산소분압 변화에 따른 P-ZnO 박막의 산화 상태는 X-선 광전자 분광기를 이용하여 측정하였다. 그 결과 산소 core-level의 스펙트럼은 자연산화, 산소 vacancy, Zn-O 결합으로 구성되어짐을 알 수 있었다. 산소분압이 증가하면 Zn-O 결합은 증가하지만 산소 vacancy는 감소함을 알 수 있었다. 전기적 특성 결과 P-ZnO 박막은 30 mTorr에서는 n형 반도체 특성, 100 mtorr에서 p형 반도체의 특성이 나타내었고, 산소분압이 증가하면 다시 n형 반도체 특성을 나타냄을 알 수 있었다. 광학적 특성 결과 P-ZnO 박막은 산소분압에 상관없이 가시광선 영역에서 80%이상의 투과율을 나타내었으며, 산소분압이 증가할수록 에너지 갭이 증가하였다.
유기물 기반 태양전지의 낮은 전하수송 효율 문제(전하이동거리 약 ~20nm)를 개선하기 위해서는 생성된 전자-홀 쌍이 빠르게 전극 층으로 이동하도록 태양전지 의 층 구조 및 특성을 제어하는 것이 중요하다. 그 방안으로 무기물 반도체인 산화아연을 나노구조물 형태로 제어하여 전자 이동층(Electron Conductive Layer) 으로 도입, 생성된 전자의 이동 가능한 면적을 넓히고 전자수송효율을 높여 유무기 복합체 태양전지의 Fill Factor를 향상시켰다. 또한 제조된 산화아연 나노구조물의 산소플라즈마 처리와 같은 표면 처리를 통하여 유기물 층과의 흡착성을 높이고 나노구조물 표면에 oxygen을 침투시켜 전자 이동도를 향상시켰다.
본 논문은 단결정 및 다결정 실리콘 기판 상에 아산화질소 플라즈마 처리를 통하여 형성한 초박형 실리콘 옥시나이트라이드 박막의 특성과 이의 어플리케이션에 관한 것이다. 초박형 절연막은 현재 다양한 전자소자의 제작과 특성 향상을 위하여 활용되고 있으나 일반적인 화학 기상 증착 방법으로는 균일도를 확보하기 어려운 문제점을 가지고 있다. 디스플레이의 구동소자로 활용되는 박막 트랜지스터의 특성 향상과 비휘발성 메모리 소자의 터널링 박막에 응용하기 위하여 초박형 실리콘 옥시나이트라이드 박막의 증착과 이의 특성을 분석하였고, 실제 어플리케이션에 적용하였다. 실리콘 산화막과 실리콘 계면상에 존재하는 질소는 터널링 전류와 결함 형성을 감소시키며, 벌크 내에 존재하는 질소는 단일 실리콘 산화막에 비해 더 두꺼운 박막을 커패시턴스의 감소없이 이용할 수 있는 장점이 있다. 아산화질소 플라즈마를 이용하여 활성화된 질소 및 산소 라디칼들이 실리콘 계면을 개질하여 초박형 실리콘 옥시나이트라이드 박막을 형성할 수 있다. 플라즈마 처리 시간과 RF power의 변화에 따라 형성된 실리콘 옥시나이트라이드 박막의 두께 및 광학적, 전기적 특성을 분석하였다. 아산화질소 플라즈마 처리 방법을 사용한 실리콘 옥시나이트라이드 박막을 시간과 박막 두께의 함수로 전환해보면 초기적으로 증착률이 높고 시간이 지남에 따라 두께 증가가 포화상태에 도달함을 확인할 수 있다. 아산화질소 플라즈마 처리 시간의 변화에 따라 형성된 박막의 전기적인 특성의 경우, 플라즈마 처리 시간이 짧은 실리콘 옥시나이트라이드 박막의 경우 전압의 변화에 따라 공핍영역에서의 기울기가 현저히 감소하며 이는 플라즈마에 의한 계면 손상으로 계면결합 전하량이 증가에 기인한 것으로 판단된다. 또한, 전류-전압 곡선을 활용하여 측정한 터널링 메카니즘은 2.3 nm 이하의 두께를 가진 실리콘 옥시나이트라이드 박막은 직접 터널링이 주도하며, 2.7 nm 이상의 두께를 가진 실리콘 옥시나이트라이드 박막은 F-N 터널링이 주도하고 있음을 확인할 수 있다. 결론적으로 실리콘 옥시나이트라이드 박막을 활용하여 전기적으로 안정한 박막트랜지스터를 제작할 수 있었으며, 2.5 nm 두께를 경계로 터널링 메커니즘이 변화하는 특성을 이용하여 전하 주입 및 기억 유지 특성이 효과적인 터널링 박막을 증착하였고, 이를 바탕으로 다결정 실리콘 비휘발성 메모리 소자를 제작하였다.
본 발표에서는 OLED, LCD, E-ink 등에 적용되는 고품질 전도성 투명 산화막의 구조, 전기적 성질, 광학적 성질, 표면 거칠기 등에 미치는 공정 변수의 영향을 유연 기판 적용 사례를 들어서 설명한다. 특히 RF superimposed dc sputtering 방법으로 성장시킨 TCO의 특성이 현재 알려진 어떤 방법보다도 우수한 특성들과 유연 기판에 필수적인 내절성을 갖는 결과를 보여주고 있음에 주목하고 그 원리 및 대형화 가능성에 대해서 언급한다. 증착된 박막의 투습성 평가에서 측정 장비의 한계치 이하를 달성하였고 플라즈마를 이용한 중간 처리 과정의 효과로 PC, PET 등의 필름 기판에서도 우수한 성질을 갖는 박막의 성공적인 증착이 이루어 졌음을 설명한다. 여기에는 적절한 산소 분압의 유지가 관건이며 이미 재료연구소에서는 대형 타겟 시스템에 대해서 안정된 공정을 운영하고 있다. RF superimposed dc power의 특징은 타겟에서 반사되는 고속 중성 입자의 유속을 적절하게 제어할 수 있다는 점으로 판단되며 이는 주로 산소 원자와 산소 음이온의 에너지가 높다는 점에 주목할 필요가 있다. Carcia등의 보고에 따르면 산소 음이온의 경우에는 110 eV가 넘는 운동 에너지를 가지고 성장 중인 박막에 입사하여 결함을 생성한다고 한다. 이들 고속 입자들의 에너지를 낮추고 그 수를 감소시킬 수 있는 방법 중의 하나가 RF superimposed dc라고 판단된다.
플라즈마 회전전극법으로 제조된 Ti-51at%Al 금속간화합물 분말에 함유된 불순물의 함량변화를 분석하였다. 산소와 탄소의 함량은 각각 600 및 200ppm 정도로 분말입도에 따라 변하였으며, 이는 주로 원재료에 포함된 불순물의 영향이었다. AES 분석에 의하면 분말표면 산화물은 주로 Ti 및 Al과 산소 및 탄소의 복합화합물로 구성되었으며, 그 두께는 약 100 및 $200{\mu}m$ 크기의 분말에 대하여 각각 7 및 3.4nm 정도로 측정되었다. 분말의 제조로 산소와 탄소의 함량이 오히려 감소되는것의 구체적인 기구는 아직 확인되지 않았으나 플라즈마 고열에 의한 정련현상에 기인하는 것으로 생각된다.
Ge은 Si에 비하여 높은 이동도를 갖기 때문에 차세대 고속 metal oxide semiconductor field effect transistors (MOSFETs) 소자를 위한 channel 물질로서 각광받고 있다. 그러나 화학적으로 안정한 게이트 산화막의 부재는 MOS 소자에 Ge channel의 사용에 주요한 장애가 되어왔다. 특히, Ge 기판 위에 고품질의 계면 특성을 갖는 게이트 절연막의 제조는 필수 요구사항이다. 본 연구에서, $HfO_xN_y$ 박막은 Ge 기판 위에 플라즈마 원자층 증착법(plasma-enhanced atomic layer deposition, PEALD)을 이용하여 증착되었다. 플라즈마 원자층 증착공정 동안에 질소는 질소, 산소 혼합 플라즈마를 이용한 in situ 질화법에 의하여 첨가되었다. 산소 플라즈마에 대한 질소 플라즈마의 첨가로 성분비를 조절함으로써 전기적 특성과 계면 성질을 향상시키는데 초점을 맞추어서 연구를 진행하였다. 질소 산소의 비가 1:1이었을 때, EOT의 값의 10% 감소를 갖는 고품질의 소자특성을 보여주었다. X-ray photoemission spectroscopy (XPS)와 high resolution transmission electron microscopy (HR-TEM)를 사용하여 박막의 화학적 결합 구조와 미세구조를 분석하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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