Polyvinylalcohol (PVA)을 전해질 막으로 이용하여 위하여 가교제로서 sulfosuccinic acid (SSA)와 무기물 첨가제로 phosphotungstic acid (PWA), silicotungstic acid (SiWA) 등의 HPA (heteropolyacid)를 사용하여 PVA/SSA/HPA 복합막을 제조하였다. PVA/SSA/HPA 복합막은 HPA의 농도가 증가함에 따라 함수율은 감소하였으나 IEC값은 증가하는 경향을 나타내었다. PVA/SSA/HPA 복합막의 XRD 분석 결과 HPA의 농도가 증가함에 따라 HPA가 복합막 속으로 잘 분산되는 것을 확인할 수 있었으며 HPA로서 PWA보다 SiWA의 분산성이 우수하였다. TGA 분석결과 PVA/SSA 복합막은 가교 결합으로 인하여 PVA 보다 열안정성이 우수하였으며 복합막의 HPA의 농도가 증가할수록 열안정성이 더욱 증대되는 것을 알 수 있었다. PVA/SSA/HPA 복합막의 메탄올 투과저항은 Nafion보다 현저히 우수하였으며 HPA의 농도가 증가할수록 메탄올의 투과도는 감소하였다.
양이온 교환막 연료전지 운전 중에 발생하는 하이드록시 라디칼에 의한 전해질 막의 산화분해를 효과적으로 방지하기 위해 유기물 라디칼냐��쳐를 도입하였다. 술폰화 폴리아릴렌에테르술폰 고분자를 이용하여 폴리페놀 화합물의 일종인 루틴을 도입하여 복합막을 제조하였고, 제조된 고분자 전해질 복합막은 함수율 및 이온전도도의 측정을 통하여 루틴이 전해질 막의 물리화학적 성질에 미치는 영향에 대해서 조사하였다. 실제 연료전지 운전과 유사한 조건을 구현할 수 있는 과산화수소 폭로 가속화 평가장치를 이용하여 전해질 복합막의 산화안정성을 평가하였다. 루틴을 함유한 고분자 전해질 복합막은 이온전도도가 유지되면서 산화안정성이 향상된 결과를 보여주었다.
막 생물 반응기(MBR)에서, 활성화 된 슬러지는 생물학적 성분을 분해하고 막 공정은 이 부유 물질인 박테리아를 분리시킨다. 그러나 MBR에서의 주요 문제는 '막 오염'이다. 이 리뷰에서는 '막 오염'을 극복하기 위하여 제시된 '복합막'을 논의하고 있다. '복합막'은 탄소 또는 비탄소 재료 포함하는 막으로 분류할 수 있다. 이 복합막의 친수성은 그래핀, 산화그래핀(GO) 및 탄소 나노 튜브 또는 그들의 변형 된 부분을 깨끗한 막에 도입시킬 때 향상된다. 이산화규소(SiO2) 또는 이산화티타늄(TiO2)과 같은 무기 물질 또한 막의 물 흐름을 증가시키기 위해 복합막 형성에 통합된다.
분리막을 이용한 분리시술중 투과증발은 고분자막의 선정에 따른 선택성내지 투과효율의 다양서으로 많은 연구가 진행되고 있다. 그러나 고분자막이 막의 기계적강도가 무기막에 비해 약하다는 단점을 가지고 있다. 본 연구에서는 이런 단점을 보완하기 위한 방법의 하나로 유무기 복합막을 제작하였으며 이를 이용한 투과증발실험을 수행하였다.
유리를 원료로 주형법에 의해 세라믹막을 제조하고, sodiumate, $S_3$-Al, $S_3$등의 실리콘 화합물을 침적시켜 세라믹-실리콘 복합막을 제조하여 이에 따른 기체 투과특성에 대해 연구하였다. 제조된 세라믹막과 세라믹-sodiumate 복합막은 다공성 구조임을 알수 있었고, 세라믹-$S_3$-Al과 세라믹-$S_3$ 복합막은 실리콘 화합물의 공극도입에 의한 치밀한 공극구조가 확인되었다. 세라믹막과 세라믹-sodiumate막의 경우 온도가 증가함에 따라 투과속도가 감소하고 압력에 따라 선형적으로 투과속도가 증가하였으며, 세라믹-$S_3$-Al과 세라믹-$S_3$ 복합막은 온도가 증가함에 따라 투과속도가 증가하는 경향을 보였으며, 상대적으로 투과속도에 미치는 압력의 영향이 적었다. 투과속도는 세라믹막이 가장 빠르게 나타났고, 세라믹-sodiumate, 세라믹-$S_3$-Al, 세라믹-$S_3$ 복합막 순서였으며, 선택도는 이와 반대 경향을 보였다. 또한 침적을 통한 투과속도를 구하여 실제 복합막의 투과속도와 비교한 결과, $S_3$가 가장 큰 영향이 있음을 확인하였다. 투과 메카니즘의 변화에서 세라믹막과 세라믹-sodiumate 복합막은 온도에 따라 투과기체의 투과도가 감소하는 Knudsen영역의 투과특성을 보였으나, 세라믹닉-$S_3$-Al과 세라믹-$S_3$ 복합막은 이와 반대로 온도에 따라 투과도가 증가하는 activated 확산 메카니즘을 따르는 특성을 보였다.
Poly(vinyl alcohol) (PVA)이 폴리술폰 한외여과 막, 술폰화된 폴리에테르술폰, 폴리아미드 나노 막 위에 코팅된 나노 복합막을 가압법에 의해서 제조되었다. PVA는 글루터알데하이드 수용액으로 가교되었다. 모든 지지층위에 PVA 희박용액이 성공적으로 코팅되어 나노복합막이 제조되었다. 지지막 위의 친수화도가 높아짐에 따라 수투과 유량이 증가하였다. 특히 음하전을 띠는 폴리아미드 나노 복합막의 제타전위는 PVA로 코팅함으로서 감소되었다. 막 오염 실험은 양이온을 띠는 계면활성제, 휴민산, 휴민산과 칼슘이온 복합체 및 bovine serum albumin을 사용하여 실행하였다. PVA로 코팅되지 않은 폴리아미드 나노복합막은 각각의 오염물질에 의해서 심하게 오염되었다. 휴민산과 단백질에 의한 오염은 오염물질의 등전점에서 가장 심하게 발생하였다. 휴민산에 이가 양이온을 첨가함으로서 오염이 심각하게 일어났다. PVA 수용액으로 폴리아미드 나노 복합막을 코팅함으로서 막 오염이 감소되었다. PVA로 코팅된 폴리아미드 나노 복합막은 산, 염기용액에 대해 저항성을 보였다.
고분자 분리막의 투과성과 선택성을 향상시키기 위하여 IPN막, 고분자/액정 복합막을 다양한 기능을 가진 재료가 개발되고 있다. 본 연구에서는 알칼리메탈이온을 분리하기 위하여 고분자 지지체에 운반체로써 crown ether(macro-cyclic polyether)류를 분산시킨 고분자/운반체 복합박막을 제조하였다. 고분자/운반체 복합박막은 고분자와 운반체의 혼합용액을 수면에 전개시켜 제조하였다. 고분자는 PVC(M.W 60000, Aldrich), PS(M.W 280000, Aldrich)와 CA(M.W 30000, Sigma)를 사용하였고, 운반체로는 crown ether 중 $K^+$이온과 선택성을 가지는 18-Crown-6(Sigma)를 사용, 고분자와 18-Crown-6의 증량분을 달리하는 혼합용액을 제조하였다. 이때 용매는 Tetrahydrofuran를 사용하였다. 수면에 생성된 박막을 다공성 지지막에 적층시킨 후 감압 건조시켜 복합막을 제조하였다. 고분자와 운반체가 혼합되어 있는 용액의 점도와 표면장력을 각각 fluid spectrometer와 tensionmeter를 사용, 용액이 수면위에서 완전한 막을 형성하면서 분산될 수 있는지 조사하였으며, 고분자 지지체에 분산 고정된 운반체의 분산형태와 표면농도를 조사하기 위하여 ESCA를 이용하였다.
분리막을 이용한 분리기술은 일반증류법에 의한 분리 또는 정제에 어려운 액체 혼합물을 분리하는데 적용될 수 있고 또한 미래 산업적인 중요성 때문에 최근 유용한 정제법으로 주목을 끌고 있다. 한편, 투과증발법에 의한 액체혼합물의 분리는 공정자체는 매우 간단하면서도 분리막의 투과성능에 따라 분리효율이 달라지기 때문에 이에 적합한 고분자 분리막의 개발은 아직도 많은 연구과제로 남아있는 상태이다. 따라서 본 연구에서는 증류법이나 기타방법에 의하여 회수된 저 농도의 유기수 용액으로부터 물을 보다 효율적으로 분리하여 고농도의 특정순수 유기용제를 얻으려는데 목적을 두고 보다 높은 물 선택성과 투과율을 갖는 새로운 복합막을 개발하기 위해 고흡수성 고분자재료인 CMC와 PVA 그리고 PAA를 소재로 하여 목적하는 분리기능을 갖는 새로운 복합막을 제조하여 실용가능성을 검토하기 위하여 투과증발 분리실험을 하였다.
현재 상업화되어있는 RO membrane으로는 크게 asymmetric membrane과 composite membrane으로 구분될 수 있다. Asymmetric membrane의 소재로는 Cellulose acetate나 Cellulose triacetate와 같은 것들이 사용되며 현재에도 많이 사용되고 있으나, 보다 더 우수한 성능을 갖는 분리막을 제조하기 위해 현재에는 주로 composite membrane 형태로 제조된다. 대부분의 composite membrane은 계면중합에 의해 제조되는데 대표적인 membranem으로는 FT-30이 있다. 이 밖에도 support의 표면을 직접 플라즈마 처리하여 복합막을 제조하는 공정이 있으며 polyactrylonitrile과 같은 membrane이 이에 속한다. 플라즈마 처리된 복합막은 처리 대상에 크게 영향을 받지 않고 support 표면에 crosslinking의 형태로 형성되기 때문에 active layer가 매우 안정하며 따라서 우수한 물리화학적 성질을 기대할 수 있다. 이밖에도 분리막 표면을 친수성 단량체로 플라즈마 처리함으로써 분리막 표면에 친수성을 부여하거나 관능기를 도입함으로써 불활성 표면을 활성화 시킬 수도 있는 등의 여러가지 장점을 가지고 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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