방해석 결정 성장시 나타나는 미량금속 양이온의 분배현상을 표면침전 및 연속 결정 성장과정을 통하여 관찰하였다. A, B, C 유형의 순수한 방해석이 각각 3가지 다른 초기 농도 즉 0.02, 0.2, 0.4M의 $CaCl_2$.$2H_2$O로부터 형성되었으며 이들의 표면 형태는 합성용액의 조성과 성장 속도에 의해 조절됨을 알 수 있었다. B 유형이 표면형태가 좀더 복잡하지만 A, B 유형은 대체로 단순한{1014}면을 가진 방해석과 유사한 표면형태를 보여준다. 이에 반해 C 유형에서는 {0112}면이 주로관찰되었다. 순수한 방해석 위에 $(Ca, Me)CO_3$층의 대해 {1014}면 3 방향에 대한 전자현미분석 결과 금속이온의 특징적인 분배현상을 알수 있었다. $Mn^{2+}$ /과 $Co^{2+}$ 는 {0112} 에 수직으로 반면 $Sr^{2+ }$ /는 {1014}에 수직 또는 평행한 방향으로 선택적으로 분배되는 현상이 관찰되었다. 합성 방해석 표면 형태에 따른 금속 이온들의 분배 친화도를 Mn$^{2+}$ 이 C 유형>B 유형 >A 유형 그리고 $Co^{2+}$ 은 B 유형 >A 유형 >C 유형이다. 이들중 $Sr^{2+}$는 특히 {1014}면이 잘발달된 A유형에 더 많은 친화도를 갖는 것으로 나타났다.
중원지역 지열수의 CO2 가스의 용축과 수반된 탄산염 침전물의 광물학적 특성을 밝히기 위하여 탄산염 침전물에 대해 광물학적 및 지구화학적 분석방법을 적용하여 보았다. 이들은 매년 수 mm의 두께로 저수조내에 침전되며 미세한 층상으로 결정화되어 있고, 검은 갈색의 얇은 층들이 반복적으로 존재하고 있다. 침전물은 비교적 순수한 방해석으로 되어 있으며 1M HCl로 처리하여 잔류물을 XRD 분석한 결과는 카올린 광물 및 일라이트질 광물이 확인되었다. 전자현미분석에 의하면 검은 갈색층은 주로 방해석과 Fe나 Mn 산화광물의 집합체이며 소량의 점토광물도 함께 섞여 있는 것으로 추정된다. Fe의 경우에는 주로 방해석내 Ca자리를 치환하여 존재하며 일부 산화광물로 함께 침전된 것으로 보인다. 반면에 Mn의 경우는 일부는 Fe처럼 방해석결정구조 내에서 Ca를 치환하면서 존재하기도 하지만 주로 산화물의 형태로 존재하는 것으로 보인다. 후방산란전자상(BSEI) 관찰에 의하면 Fe와 Mn 모두 매우 미세한 입자의 산화광물들로 밀집해 있는 부분이 관찰되기도 한다. 중원지역 탄산수로부터 방해석이 침전되는 과정은 CO2 가스가 방출되면서 pH가 증가하면서 방해석 및 Fe, Mn 산화물이 과포화상태가 되어 침전되는 것으로서 해석할 수 있다. 또한 지하 심부를 순환하면서 활발한 물-암석반응의 결과로 Si나 Al 및 기타 이온들의 함량이 상대적으로 높았던 탄산수가 pH가 높아지면서 카올린 광물이나 일라이트질 광물, 석영등의 규산염 광물들이 함께 침전하였을 것이다. 그러나 방해석의 침전과정이 이루어지는 과정 동안에, 온천공으로부터 채수되는 탄산수의 양이 수요에 따라 매우 불규칙해서 탄산수의 수요가 많은 경우 탄산수가 지속적으로 과잉 채수되면 주변 천층지하수가 탄산수에 혼합되어 Fe, Mn 등의 농도를 상대적으로 낮추게 되어 산화물형태로 침전되기가 어려워져서 거의 순수한 방해석만이 침전하게 된다. 결과적으로 거의 순수한 방해석 층에 검붉은 층이 불규칙하게 반복되고 있는 중원지역 탄산염침전물은 침전작용이 일어나는 대부분의 기간 동안 지속적으로 주변 전층지하수의 유입이 일어났음을 지시하고 있다. 또한 Fe, Mn 등의 함량이 높은 탄산수로부터의 침전은 매우 짧은 기간동안 단속적으로 일어났음을 지시한다.
대전광역시 유성구 덕진동 한국원자력연구소에 위치한 지하처분연구시설은 2003년 부지조사를 시작으로 최근에 완공하였다. 이 곳의 지질은 약한 변성작용을 받은 지역으로 소규모 단열이 잘 발달되어 있는 곳이다. 단열을 따라서 많은 종류의 이차충전광물들이 존재하지만, 그 중에서 광범위하게 분포하고 지하 핵종 이동에 상당한 영향을 끼치는 방해석의 광물학적 특징을 살펴보았다. 지하처분연구시설 암석 단열에 분포하는 방해석은 다른 이차광물들과 유사하게 단열대를 따라 분포하며, 부분적으로 두꺼운 층을 형성하기도 한다. 방해석으로 충전되어 있는 대부분의 단열대에는 석영, 철 산화물 및 돌로마이트 등이 소량 부성분 광물로 존재하고 있다. 방해석 결정은 일정한 방향성을 가지고 성장한 모습을 보여주고 있으며, 피복 물질로 산화철 광물인 침철석이 방해석 표면으로부터 성장하는데, 주로 방해석 결정의 가장자리 부근과 상부 표면의 용식된 부분에서 과밀하게 성장하고 있다. 터널 벽체의 숏크리트에서 녹아 나온 성분들이 침전되어 새로운 방해석 결정들이 형성되었는데, 지하수의 성분 및 흐름에 의해 형태 변화가 있었다. 단열충전광물 중 방해석은 지하수 화학특성을 변화시키고 핵종의 흡착 거동에 큰 영향을 끼치는 광물로, 본 연구에서 관찰된 방해석의 결정학적 구조 및 표면 특성은 추후 핵종 이동 실험시 중요한 기초 자료로 활용될 것이다.
본 연구에서는 지구화학모델 프로그램인 GEM-PSI를 이용하여 방해석과 석고의 첨가에 의한 시멘트 수화생성물에 대한 영향을 조사하였다. 방해석과 석고는 시멘트 수화과정의 주요 생성광물인 C-S-H 및 포틀란다이트(portlandite)의 생성에 큰 영향을 주지 않는 것으로 예측되었다. 하지만 방해석을 시멘트 구성성분의 최대 5%까지 첨가하는 경우 시멘트 수화생성물인 칼슘 모노카보네이트(monocarbonate) 광물의 생성을 촉진시키는 것으로 본 모델링 결과는 예측하였다. 하지만 칼슘의 첨가가 시멘트 수화과정의 생성물인 AFm 광물 및 헤미카보네이트(hemicarbonate) 광물의 생성은 억제하는 것으로 예측되었다. 석고를 시멘트 구성성분의 최대 5%까지 첨가하는 경우 시멘트 수화과정에 의하여 에트린자이트 광물의 생성이 촉진되는 것으로 모델링 결과가 예측하였다. 방해석과 석고 첨가에 의한 시멘트 수화생성물의 공극률은 방해석 및 석고의 첨가량이 증가함에 따라 일반적으로 감소하는 것으로 계산되었다. 하지만 방해석을 첨가하는 경우 첨가량이 시멘트 구성성분의 3% 미만일 때 수화생성물의 공극률이 같은 양의 석고를 첨가했을 경우보다 낮게 예측되었다. 반면에 방해석이 3% 보다 많은 양이 첨가될 경우 같은 양의 석고를 첨가시킨 경우보다 시멘트 수화생성물의 공극률이 높을 것으로 예측된다. 이러한 현상은 첨가된 방해석이 적정량을 넘게 되면 모든 방해석이 시멘트 수화과정에 의하여 소모되지 않고 다시 시멘트 수화생성물로 나타남으로써 시멘트 수화과정에 따른 다른 광물로의 변이가 제한됨을 알 수 있다. 반면에 석고가 첨가된 경우 시멘트 수화과정에 의하여 석고가 계속적으로 소모되어 다른 시멘트 수화생성물 특히 에트린자이트로 변환된다.
이 연구는 미생물의 생체광물형성작용 중 미생물의 방해석 석출 작용(micro-biologically induced calcite precipitation, MICP)을 이용하여 환경적인 문제를 배려한 차세대 스마트 콘크리트의 개발이 목적이다. 현재 콘크리트의 개질(改質) 및 성능향상을 목적으로 미생물의 방해석 석출 작용을 이용한 기술은 대표적 미생물인 Sporosarcina pasteurii에 의해 그 가능성이 제안되어 왔다. 이 연구에서는 이러한 미생물의 방해석 석출작용을 이용하는 것으로서 선행 연구의 Sporosarcina pasteurii외에 콘크리트 구조물에서 탐색하여 16S rDNA 염기서열 분석법에 의해 동정된 4종의 신규 유용미생물자원들을 추가적으로 이용하였으며, 이렇게 확보된 방해석을 석출하는 유용미생물자원들에 대한 소개와 미생물의 방해석 석출 작용에 따른 시멘트 결정성을 평가하였다. 또한 콘크리트의 개질 및 성능 향상을 목적으로 이러한 유용미생물자원들을 우선적으로 모르타르 환경에 적용하여 양생조건별 압축강도의 특성을 평가하고, 모르타르에 인위적 균열을 만들어 미생물의 방해석 석출 작용에 따른 균열의 충전 가능성을 검토하였다. 이러한 유용미생물들의 적용에 따른 효과는 보수 기능뿐만 아니라 환경 문제를 배려한 새로운 재료로서의 개발로 이어져 향후 더욱 더 중요한 연구주제의 하나가 될 것으로 기대된다. 또한 이 연구의 큰 의미는 실제 콘크리트 구조물에 상생하고, 자연환경에서 방해석을 석출하는 미생물을 이용한다는 것이며, 긴 시간동안 자연환경에서 살아남은 이 미생물들은 환경적으로 안전할 뿐만 아니라 새로운 환경 저부하성 기능재료로서의 이용이 가능할 것으로 판단된다.
충주부근 활석 광상주변에는 옥천대의 변성퇴적암류에 속하는 계명산층, 문주리층, 대향산 규암층, 향산리 돌로마이트층과 염기성암 기원 변성암류 등이 분포한다. 활석 광상은 향산리 돌로마이트층내에 대향상 규암층 인접부에서 산출된다. 향산리돌로마이트층의 변성광물군은 \circled1방해석-투각섬석-활석-석영, \circled2방해석-활석-석영, \circled3투각섬석-방해석-백운석 \circled4방해석-백운석-금운모-녹니석 등이다. 활석의 $X_{Mg}$(=Mg/(Fe+Mg))는 0.98이며 이상적인 활석의 화학성분에 가깝다. 활석의 형성은 규질 돌로마이트가 중압형 광역변성작용을 받아 형성된 것으로 인지되며, 접촉변성작용 또는 열수 작용의 흔적은 찾아볼 수 없다. 향산리 돌로마이트층엥 인접해 있는 이질암 또는 염기성 변성암의 공생광물군이 \circled1각섬석-흑운모-백운모-녹염석-석영 \circled2흑운모-녹니석-석영 \circled3각섬석-양기석-녹염석-사장석-석영인 것으로 보아 녹염석-앰피볼라이트상 내지 녹색편암상에 해당함을 보여 준다. 활석 생성은 다음의 화학반응과 깊은 관련성이 있다; (I) 3백운석+4석영+$H_2O$=활석+3방해석+3$CO_2$; (II) 3투각섬석+2$H_2O$+6$CO_2$=5활석+6방해석+4 석영, 활석, 투각섬석, 석영과 공생하는 방해석에 대한 지질온도계에서 약 $434^{\circ}C$의 최저 평형 온도를 구할 수 있으며, $X_{$CO_2$}$는 연구지역의 변성압력을 3 kbar로 가정할 때 약 0.1로 산정된다.
당두광상에서 산출되는 스카른 광물 및 섬아연석에 대한 분광분석을 실시하고 XRD 분석 및 편광현미경 관찰을 통해 휴대용 분광계를 이용한 스카른 광상 광물자원탐사에 있어서 효율성에 대해 고찰하였다. 그 결과, 단사휘석(회철휘석, 투휘석, 보통휘석), 석류석(회철석류석, 회반석류석), 녹렴석, 방해석, 녹니석 및 섬아연석이 산출됨을 확인하였으며, 단사휘석, 석류석, 녹렴석, 섬아연석의 경우 해당 광물의 단일표준분광정보와 매우 일치하는 반면, 녹니석은 방해석 및 단사휘석과 혼합된 형태의 분광특성이 나타난다. 분광특성분석과 XRD 분석 및 현미경관찰을 통한 교차검증 결과, 단사휘석, 석류석, 녹렴석의 경우 80% 이상의 일치성을 보인 반면, 섬아연석, 녹니석, 방해석의 경우 50% 이하의 일치성을 보인다. 따라서 휴대용 분광계를 이용한 스카른 광상 탐사 시 단사휘석, 석류석, 녹렴석의 정보제공에 효과적인 반면, 섬아연석, 녹니석, 방해석의 경우 부수적인 자료로 활용하는 것이 적절할 것으로 생각된다. 녹니석이나 방해석의 경우 효과적인 탐지를 위해서는 충분한 함량이 뒷받침되어야 할 것이다.
다덕 광산 폐석내 섬아연석과 함망간탄산염 광물의 풍화현상과 그에 따른 중금속의 거동을 조사 하였다. 섬아연석은 풍화초기에 극미립 산화철의 망상구조 집합체로 교대되었으며, 후기에는 자연황이 용해중인 섬아연석과 산화철 집합체 사이에 침전되었다. 산화철 집합체에는 As가 다량 함유되어 있다. 능망간석와 함망간 방해석은 함아연산화망간의 망상구조 집합체로 교대되었으며, 함망간방해서과 함아연산화망간 사이에는 스미소나이트가 침전되었다. 선택적 용해외 X선회절분석을 이용하여 감정한 결과, 함아연산화망간은 헤테롤라이트/하이드로헤테롤라이트인 것으로 판명되었다. Zn의 일부는 규산과 결합하여 입간 공극에 월레마이트로 침전되었다. 풍화 초기에 형성되는 극미립 산화철 및 함아연산화망간의 치밀한 망상 집합체는 풍화용액의 순환을 차단하여, 모광물의 풍화 반응을 지체시키는 지화학적 장벽 역할을 하였다. 이에 따라 망상구조 내에 조성된 국지적 미환경하에서 풍화중간산물들이 침전되었다. 이상의 연구 결과로 다음과 같은 사항을 추론할 수 있다. 섬아연석의 Fe와 함망간탄산염의 Mn은 각각 산화철과 산화망간으로 침전되어 산성화에 기여하였다. 폐광석 더미내 As의 활동도는 저결정질 산화철에의 흡착에 의해 조절되며, Zn의 활동도는 미소환경조건에 따라 하이드로헤테롤라이트/헤테롤라이트, 스미소나이트, 월레마이트 등의 다양한 이차광물의 용해도에 의하여 조절된다.
옥천변성대 서남쪽 화원반도에 위치한 해남광상은 옥천층군의 석회암을 모암으로 이를 포획한 형태로 관입한 백악기 석영반암과의 접촉부를 따라 발달한 연-아연 스카른광상이다. 광석시료의 암석기재학적 특징, 스카른 및 광석광물의 조성, 그리고 관계화성암의 지화학적 연구를 통해 스카른광화작용의 특성을 파악하였다. 스카른은 석류석${\pm}$휘석${\pm}$방해석${\pm}$석영대, 휘석+석류석+석영${\pm}$방해석대, 방해석+휘석${\pm}$석류석대, 석영+방해석${\pm}$휘석대 그리고 방해석${\pm}$녹니석대 등으로 구분된다. 석류석은 안드라다이트가 주를 이루며 그로슐라와 더불어 누대구조가 발달하기도 하고, 휘석은 관계화성암에서 멀어지면서 Mn-헤덴버자이트에서 투휘석으로 순차적으로 조성이 변한다. 광석광물은 화성암체 가까이에서 황동석이 주를 이루며, 원거리로 갈수록 섬아연석과 방연석이 증가하는 경향을 보인다. 전자현미분석결과 섬아연석은 석류석${\pm}$휘석${\pm}$방해석${\pm}$석영대에서 멀어질수록 FeS가 평균 5.17 mole %, 2.93 mole %, 그리고 0.40 mole %로 점차 감소하는 경향을 보이고, 방연석의 Ag와 Bi의 함량도 석류석${\pm}$휘석${\pm}$방해석${\pm}$석영대에서 평균 0.72 wt.%, 1.62 wt.% 이던 것이 방해석+휘석${\pm}$석류석대에서는 <0.01 wt.%, 0.11 wt.%로서 감소한다. 이와 같이 해남광상은 스카른 대상분포와 더불어 광석광물의 종류 및 조성변화가 체계적으로 발달하는 특징을 나타낸다. 관계화성암인 석영반암은 Meinert(1995)가 제시한 Zn-스카른 광상보다 다소 분화된 특성을 보이는데, $SiO_2$ 함량은 72.76~75.38 wt.%로서 높은 편에 속하며, 칼크-알칼리 계열로서 과알루미나형에 해당하고, 화산호 환경의 지화학적 특징을 나타낸다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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