부탄테트라카르복실 산을 이용한 면직물의 DP 가공에서 가장 효과적인 촉매로 알려진 sodium hypophosphite(SHP)를 대체하기 위하여 carbodiimide 촉매의 효과를 알아보았다. Carbo야-imide 촉매로는 cyanamide(CY), dicyandiamide(DCY)와 disodium cyanamide(DSC)를 사용하였다. DCY와 DSC가 일반적으로 CY보다 좋은 방추도와 방축도 등을 보였고 또한 독성이 낮고 저장시 안정도 등이 우수하므로 산업적인 응용이 가능하다. 필요한 방추도와 물리적성질의 균형을 위해서 가공욕의 pH 조절이 가장 중요한 인자로 나타났다. 촉매존재시에 면과 부탄테트라카르복실산의 에스터화 가교 반응 메커니즘을 제아하였다. 또한 황화 염료로 염색된 염색포에 대한 가공 효과 분석시 carbodiimide 촉매가 SHP 보다 대체로 작은 색상 변화를 유발시켰다. 이러한 연구 결과는 부양화와 여러 염료의 색상 변화를 유발시키는 SHP를 사용하지 않고 부탄테트라카르복실 산과 carbodiimide 촉매를 이용한 무포름알데히드, 무인 가공제의 면직물 DP 가공의 가능성을 보여 주고 있다.
Phenol / /;H^2O$를 유기용매로 사용하여 이태리 포플라(Populus euramericana)를 무촉매와 산촉매(HCI)하에서 170, 180, 190, 20$0^{\circ}C$에서 각각 30, 60, 90분간 전처리 하였다. 각 조건에서의 목분수율, 리그닌 제거율, 그리고 효소 가수분해에 의한 당화율을 비교 검토하였다. 무촉매하에서의 전처리 결과, 전체 목분수율은 71.5(17$0^{\circ}C$, 30분)에서 41.8%(20$0^{\circ}C$, 90분)의 분포를 보였고, 19$0^{\circ}C$, 60분 조건에서 가장 높은 전처리 효과를 나타내였는 바 이 때의 리그닌 제거율은 98.2%로서 거의 대부분이 추출되었으며 72시간 효소 가수분해 결과 생성된 전체 환원당 농도는 43.9g/1였고 전화율(당화율)은 83.4%였다. 이때 전체 환원당중 glicose의 농도는 36.2g/l로 82.5%를 차지하였다. 산촉매(HCL)를 사용하였을때는 무촉매에 비해 13.1$\pm$3.45%의 낮은 목분수율을 보였고 16.53$\pm$13.15%의 높은 리그닌 제거율을 나타내었다. 가장 높은 당화율은 17$0^{\circ}C$, 60분에서 전처리한 것으로 59.1%였다. 따라서 산촉매하에서의 당화율이 무촉매의 경우보다 훨씬 낮아 산촉매가 부적합함을 보였다.
연소시설에서 배연가스중의 NOx 배출을 저감하기 위하여 선택적 촉매 환원법(SCR)과 선택적 무촉매 환원법(SNCR)이 널리 이용되고 있다. 이러한 촉매처리는 Pt와 같은 귀금속이 포함된 촉매 하에서 암모니아를 환원제로 사용하였으나, R와 같은 귀금속의 경우 배연가스내에 함유된 중금속이나 비소(Arsenic), SOx, 비산재(fly ash)등에 의해 쉽게 비활성화(deactivation)되는 단점이 있다(Sumitra R et al., 1995). (중략)
아세틴 촉매상에서 글리세롤(바이오디젤 제조과정의 부산물)과 염화수소 가스로부터 무용매 상태로 디클로로프로판올(DCP)을 직접 제조하는 반응을 기상-액상 회분식 반응기에서 수행하였다. 이를 위해 균일계 아세틴 촉매로 아세틴 혼합물(acetin mixture)과 트리아세틴을 사용하였다. 아세틴 촉매의 활성을 동일한 반응조건($110^{\circ}C$, 3 bar, 3시간)에서 수행된 무촉매 상태에서의 반응성과 비교하였다. 무촉매 반응에 비해 아세틴촉매를 사용한 반응에서 글리세롤의 전환율은 3%정도 증가하였으며 디클로로프로판올의 선택도는 50%가량 증가하였다. 또한 아세틴 혼합물보다는 트리아세틴의 촉매활성이 2% 정도 우수한 것으로 나타났다.
본 논문에서는 adipic acid(AA)와 1,4-butane diol(BD)을 반응 기질로 이용한 에스테르화 반응에 의하여 bis(4-hydroxy butyl) adipate(BHBA)를 생산하고자 하였으며, 이때 AA와 BD의 몰비율, 촉매(TBT)농도 및 반응온도 등이 에스테르화 반응에 미치는 영향을 검토함으로써 BHBA를 효율적으로 생산하기 위한 기초 최적화 조건을 제시하고자 하였다. AA와 BD 사이의 직접적 에스테르화 반응시 몰비율이 2.0 이상일 때, 반응속도를 살펴본 결과 몰비율([AA]/[BD])이 증가함에 따라 반응속도는 감소함을 확인하였으며, 촉매농도에 따른 반응속도를 살펴보았을 때 촉매농도가 증가할수록 반응속도상수가 증가함을 알 수 있었다. 또한, 반응온도가 증가함에 따라 반응속도상수는 무촉매와 촉매사용시 모두 증가하였으며, 무촉매 반응 및 촉매사용 반응시의 활성화에너지는 각각 198.5 kJ/mol 및 94.8 kJ/mol로서 TBT 촉매사용시 반응이 약 2배 정도 수월해짐을 알 수 있었다.
탄소가 다량 포함된 석탄을 직접탄소연료전지(direct carbon fuel cell, DCFC) 연료로 사용 시 무기물인 회분은 반응 후 남아 접촉계면을 물리적으로 덮어 연료전지 성능을 저하시킨다. 본 연구에서는 회분이 제거된 무회분탄(ash-free coal, AFC)을 제조하고 이를 증기 가스화 촉매와 함께 도입한 후 DCFC 연료로써의 특성을 알아보았다. 고체산화물 연료전지(solid oxide fuel cell, SOFC) 기반의 DCFC에 무회분탄과 가스화 촉매인 탄산칼륨을 연료로 도입한 경우와 무회분탄만을 도입한 경우를 비교하였다. 열분해 반응 조건에서는 두 경우의 전력밀도 차이가 크지 않으나, 증기 가스화 조건에서는 촉매가 도입된 무회분탄이 상대적으로 높은 전력밀도 상승을 나타냈다. 이것은 증기 가스화 반응이 촉매에 의해 활성화되어 더 많은 양의 수소가 생산되었기 때문이다. 촉매 유무에 따른 수소 생성양의 차이를 가스크로마토그래피(gas chromatography, GC)로 정량 분석한 결과, 탄산칼륨첨가는 수소 생산 속도를 증가시킴을 확인하였다. 시간 경과에 따른 전력밀도의 감소는 촉매가 첨가된 연료에서 더 빠르게 나타났는데, 이는 촉매의 칼륨성분이 전해질과 반응하여 이성질 화합물을 형성하기 때문으로 생각된다. 얇은 두께의 전해질(30 ${\mu}m$) 도입에 의해 전력밀도가 향상되었다.
본 연구는 폴리스타렌(PS) 수지의 유화공정 효율성 향상을 위해 저온열분해 회분식 반응기를 이용하여, 단일 PS 수지와 Co 및 Mo 촉매를 각각 첨가한 PS 수지를 반응온도(425, 450, $475^{\circ}C$), 반응시간(20~80분, 15분 간격), 촉매 농도변화에 따른 PS수지의 액화생성물 전환율을 측정하였다. 최적의 열분해 조건은 반응온도 $450^{\circ}C$, 반응시간 35분으로 판단되며, 전환된 액화생성물의 주요 성분은 GC/MS 분석결과 스타이렌 및 벤젠유도체가 대부분으로 나타났다. 생성물은 산업통상자원부에서 고시한 증류성상 온도에 따라 가스, 가솔린, 등유, 경유, 중유로 분류하여 그 수율을 측정하였다. 그리고 $450^{\circ}C$ 반응온도에서 촉매 사용에 따른 전환율은 Co 촉매 > Mo 촉매 > 무촉매 순이었으며, 생성물 중 가스, 등유, 경유수율은 Mo 촉매, 가솔린은 무촉매, 중유는 Co 촉매에서 우수한 것으로 나타났다. Co 및 Mo 촉매 혼합 농도별 전환율 및 열분해 생성물 수율은 Co 촉매 100% 사용 시 가장 우수한 것으로 판단된다.
석탄의 가스화는 촉매 도입 시 온순 조건에서 가능하나, 석탄 내 회분에 의한 비활성화에 의해 반복적인 촉매 활용이 힘들다. 이에 본 연구에서는 삼화 원탄에서 회분을 제거하여 삼화 무회분탄(ash-free coal, AFC)을 제조한 후 가스화 반응성을 원탄과 비교하여 알아보았다. 우선 원탄을 대상으로 고정층 반응기에서 수증기 공급량, 공간 속도(space velocity), 온도 및 촉매를 변수로서 가스화 조건을 결정하였다. 고체상 혼합법으로 다양한 촉매 도입 시, 유동성을 갖는 $K_2CO_3$가 가장 높은 활성을 보였다. 무회분탄은 원탄보다 낮은 반응성을 보였으며, 이는 용매(1-methylnaphthalene, 1-MN)를 이용한 고온 추출 및 건조 공정 중에 소모된 산소 기능기 함량과 증가된 탄화도(carbonization)에 기인한다. $K_2CO_3$ 가 혼합된 무회분탄의 반응성은 급격히 증가하여 낮은 온도 ($700^{\circ}C$)에서도 높은 전환율을 보였다. 이때 $H_2/CO$와 $CO_2/CO$ 비율도 증가하는데, 이는 촉매에 의해 수성가스전환(water-gas shift) 반응이 활성화됨에 기인한다. 본 연구에서는 무회분탄의 저온 촉매 가스화 반응을 통해 석탄 가스화 공정의 경제성이 개선될 수 있음을 확인하였다.
바이오매스의 탄화 반응에서 촉매의 영향을 살펴보기 위하여 열중량분석기에서 탄화 반응 실험을 하였다. 사용된 바이오매스는 대나무와 소나무이었고, 사용 촉매는 K, Zn 금속화합물이었다. 질소 분위기에서 상온에서 $850^{\circ}C$까지 승온속도 $1{\sim}10^{\circ}C/min$에서 탄화 실험이 행하여졌다. 또한 석탄과의 혼소를 위한 바이오매스 반탄화 공정에서의 촉매의 영향 실험이 가열속도 $5^{\circ}C/min$, 반탄화 온도 220, 250, $280^{\circ}C$에서 30분간 등온 조건을 유지하면서 행하여졌다. 반탄화 시료에 대한 비등온 연소반응 특성 실험이 $200{\sim}850^{\circ}C$ 구간에서 행하여졌다. 바이오매스가 탄화 되기 시작하는 탄화 개시 온도($T_i$)와 최대탄화속도가 나타나는 온도($T_{max}$)는 촉매량이 증가할수록 낮아졌다. $400^{\circ}C$까지 열분해 되지 않고 남은 잔여 촤 성분은 촉매량이 증가할수록 증가되는 경향성을 보였다. 따라서 촉매 첨가 시 탄화에너지를 감소시키고 생성 촤의 발열량을 개선할 수 있다. 반탄화 조건에서 K촉매가 담지 된 경우 무촉매 바이오매스의 최적조건인 $250^{\circ}C$ 보다 낮은 $220^{\circ}C$까지 반탄화 조건을 완화시킬 수 있었다. K촉매 함유 반탄화 바이오매스의 연소반응에서 활성화에너지는 25.1~27.0 kJ/mol 범위로 무촉매 바이오매스 46.5~58.7 kJ/mol보다 낮게 나타났다.
연소공정 내에서 질소산화물 배출을 저감하는 선택적 무촉매 환원장치 내부의 화학반응 및 저감효율에 대한 수치해석이 실행되었다. 선택적 무촉매 환원장치에서 저감된 질소산화물은 질소뿐만 아니라 아산화질소로도 전환된다. 아산화질소는 온실가스로써 지구온난화에 영향을 끼치기 때문에 선택적 무촉매 환원장치 내의 질소산화물 제어와 동시에 아산화질소 생성제어가 요구되어진다. 본 연구에서는 선행연구에서 실행된 실험과 온도조건과 가성소다의 첨가량이 동일한 선택적 무촉매 환원장치 내의 전산해석을 실시하고 비교하여 전산해석의 신뢰성을 확인하고, 가성소다 첨가량을 추가적으로 조절하여 질소산화물의 저감 효율과 아산화질소 생성량을 예측하였다. 전산해석은 후단의 측정점을 설정하여 각 물질의 질량분율을 확인하였다. 세부적으로는 측정점에서 유동방향에 수직한 면을 설정하여 온도 조건과 가성소다 첨가량에 따른 각 물질의 평균 질량분율을 비교하였다. 실험값과 전산해석에 의한 모사값은 최대 18.9%의 오차를 보이며 대체적으로 잘 예측됨을 확인하였으며 가성소다 첨가량을 증가시켰을 땐 70% 이상의 제거율의 온도 범위가 넓어지는 것을 확인하였다. 따라서 반응온도의 낙차가 크고 잦은 폐기물 소각시설 등에서 효과적일 것으로 예상된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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