버섯 폐배지는 버섯의 수확 후 발생하는 폐기물계 바이오매스로서 적정처리 방법의 부재와 위탁처리 비용의 상승으로 버섯재배 농가의 처리 부담을 증가시키고 있다. 본 연구에서는 버섯 폐배지의 적정처리를 위한 방법으로 혐기소화를 통한 바이오에너지화 방안을 검토하기 위하여 버섯재배 사용 전 배지(Mushroom medium; MM)와 사용 후 폐배지(Mushroom waste medium; MWM)의 메탄퍼텐셜을 분석하고 혐기소화 과정에서의 유기물의 분해특성을 파악하고자 하였다. 버섯재배 전과 후, MM과 MWM의 이론적 메탄퍼텐셜(Bth)은 0.481, 0.451 Nm3-CH4/kg-VSadded으로 MWM에서 6.2% 낮았으나, 생화학적 메탄퍼셜은 0.155, 0.183 Nm3-CH4/kg-VSadded으로 MWM에서 18% 증가하였다. Modified Gompertz model에 의한 반응속도 분석에서 MM과 MWM의 최대메탄생산량(Rm)은 각각 4.59, 7.21 mL/day이었으며, 지체성장기시간(λ)는 각각 2.78, 1.96 day으로 MWM에서 혐기소화 속도가 증가하였다. Parallel first order kinetics model에 의한 반응속도 분석에서 MM과 비교하여 MWM에서 이분해성 유기물(VSe) 함량이 5.89%, 분해저항성 유기물(VSp) 함량이 2.03% 높았으며, 난분해성 유기물(VSNB) 함량은 7.85%가 낮았다. 따라서, 버섯재배 사용 전 배지보다 폐배지의 혐기소화 특성이 더 우수하였다.
본 연구에서는 초본계 바이오매스인 잔디 예지물의 혐기소화 원료 가치를 평가하기 위하여 잔디 3종 (Poa pratensis, PP; Zoysia japonica, ZJ; Agrostis stolonifera, AS)의 생화학적 메탄퍼텐셜을 측정하였으며, 사일리지 저장기간 (0, 30, 60, 90, 120, 180일)에 따른 잔디 예지물 (PP)의 생화학적 메탄퍼텐셜 변화를 분석하여 사일리지 저장기간이 잔디 예지물의 혐기소화에 미치는 영향을 평가하고자 하였다. Parallel first-order kinetics model에 의한 생화학적 메탄퍼텐셜 (Bu-P)은 PP, ZJ, AS에서 각각 0.330, 0.297, 0.261 Nm3/kg-VSadded이었으며, PP의 잔디 예지물이 메탄생산을 위한 혐기소화 원료로서 가장 적합하였다. PP의 잔디 예지물 사일리지의 Bu-P는 저장기간 0일 0.269 Nm3/kg-VSadded에서 저장기간 180일 0.217 Nm3/kg-VSadded로 약 19% 감소하였다. 또한, 잔디 예지물 사일리지 저장기간 0일에 NDF, ADF, BP 함량은 각각 67.59, 39.68, 3.02%인 반면, 180일에는 각각 77.12, 54.65, 6.24%로 나타나 저장기간 180일에 잔디 예지물 사일리지에서 세포벽 구성 물질의 함량이 크게 증가하였다. 잔디 예지물을 효율적으로 혐기소화 하기 위해서는 사일리지 저장 방식 외에도 사일리지 제조과정에서 초기 수분함량, 효소 또는 알칼리 처리와 같은 전처리 방법, 잔류 농약에 의한 혐기소화 저해 영향 등에 관한 추가적인 연구가 요구된다.
본 연구는 하수슬러지의 혐기소화 효율 향상을 위하여 유기물 가용화를 위한 수열탄화 최적 온도조건을 규명하고자 170, 180, 190, 200, 210, $220^{\circ}C$의 수열탄화 반응에서 생성된 수열탄화액의 메탄퍼텐셜을 분석하였으며, 병열 1차 반응식(Parallel first order kinetics model)을 적용하여 수열탄화액의 유기물을 이분해성, 분해저항성, 난분해성 유기물로 분획하여 유기물의 구성 특성을 추정하였다. 하수슬러지의 누적 메탄생산곡선은 회분식 혐기반응기 운전 후기까지 지속적으로 증가하는 양상을 보였으며 병열 1차 반응식을 적용하여 합리적인 최종메탄퍼텐셜($B_u$)의 분석이 가능하였다. 하수슬러지 수열탄화액의 최종 메탄퍼텐셜은 수열탄화온도가 170, 180, 190, 200, 210, $220^{\circ}C$로 증가함에 따라 각각 0.39, 0.39, 0.40, 0.44, 0.45, $0.46Nm^3/kg-VS_{added}$로 증가하였으며, 수열탄화 반응온도의 상승은 하수슬러지의 유기물을 가용화 시켜 생분해성 유기물($VS_B$)의 함량을 증가시키는 것으로 나타났다. 이분해성 유기물($VS_e$) 함량은 수열탄화 반응온도 $200{\sim}210^{\circ}C$에서 가장 높게 나타나 하수슬러지의 유기물 가용화를 위한 최적 수열탄화 반응온도는 $200{\sim}210^{\circ}C$의 범위로 나타났다. 또한 수열탄화 반응으로 얻어지는 하수슬러지 수열탄화액에서 생분해성 유기물($VS_B$)과 이분해성 유기물($VS_e$)의 양은 수열탄화 반응온도 $200^{\circ}C$에서 가장 높게 나타나 $200^{\circ}C$의 수열탄화 반응온도가 하수슬러지의 가용화에 최적 온도조건으로 판단되었다.
일체형 2상 혐기성소화 방식은 기존 분리형 2상 혐기성소화의 단점을 보완할 수 있는 기술로 산발효조와 메탄발효조가 병합된 형태의 일체형으로 구성되어 유기물 부하변동 대처 용이, 설치부지면적 감소 등의 이점이 있다. 본 연구는 음폐수를 기질로 일체형 2상 혐기성소화의 유기물 분해효율 및 바이오가스 생산량 등에 대한 실험을 실시하여 기존 분리형 2상 혐기성소화와의 효율 비교를 통해 대규모 플랜트 설치의 타당성 여부를 검토하였다. 5ton/일 규모의 Pilot Plant를 구성하여 약 130일 간 소화조 내 유기물 변화, 바이오가스 생산량 및 메탄함량 등의 실험을 실시하였다. 실험 결과, 평균 음폐수 투입량은 $4.1m^3$/일이었으며, 이때 VS 제거효율은 약 77%로 나타났다. 바이오가스는 평균적으로 투입 음폐수 ton당 약 $63.0m^3$($0.724m^3/kg-VS_{added}$)가 발생되었으며, 메탄함량은 약 61.3%로 분석되었다. 일체형 2상 혐기성소화는 기존 산발효조와 메탄발효조가 분리된 소화방식과 유기물 제거 측면에서 다소 높게 나타났다. 결과적으로 일체형 2상 혐기성소화 방식은 충분히 고농도 유기성 폐수인 음폐수 처리에 있어서 상용화가 가능하다는 결론을 내릴 수 있었다.
음식물쓰레기와 종이류로 구성된 유기성고형폐기물(고형물 함량 30% TS)을 대상으로 중온 건식혐기성소화를 시도하였고, 연속 운전 중 수리학적 체류 시간(HRT)을 150일, 100일, 60일, 40일로 감소시켰다. 기질의 고형물 농도를 30% TS (Total Solids)로 고정하였기 때문에 각각의 HRT에 해당하는 고형물 부하는 2.0, 3.0, 5.0, 7.5 kg TS/$m^3$/d였다. HRT를 줄임에 따라 단위용적 당 바이오가스 생산 속도는 증가하였고, HRT 40일에서 3.49${\pm}$0.31 $m^3/m^3/d$로 가장 높은 성능을 보였다. 이 때, 76%의 휘발성 고형물(VS) 분해율이 유지되었고, 0.25 $m^3$/kg $TS_{added}$의 메탄 생산 전환율을 보였으며, 이는 기질의 67.4%에 해당하는 에너지가 메탄 가스로 전환된 것을 의미한다. HRT 100일에서 0.52 $m^3$/kg $TS_{added}$로 가장 높은 바이오가스 전환율을 보였지만, 모든 HRT에서 0.45${\sim}$0.52 $m^3$/kg $TS_{added}$로 큰 차이가 나지 않았다. 고형물 함량이 높은 기질의 원활한 주입을 위해 소화조 발효액의 일부를 기질 투입구로 반송하여 기질과 혼합 후 주입하였다. 주입하고자 하는 기질의 5배에 해당하는 양의 소화조 발효액을 반송하여 혼합하였을 때, 가장 효과적인 기질 주입이 이루어졌다. 중온 건식 조건에서 서식하는 메탄 소화균의 활성도를 측정한 결과, 아세트산, 뷰틸산, 프로피온산을 이용할 경우 각각 2.66, 1.94, 1.20 mL $CH_4/g$ VS/d였다.
본 논문은 수산물가공 폐수내 염분농도가 고율 혐기성 소화공정에 미치는 영향을 파악하고자 수행되었다. HRT 6 hr 이상에서 TCODcr의 제거효율은 81.1~90.7%로 조사되어, 수산물 가공폐수 처리를 위한 최적 HRT는 6 hr 이상으로 조사되었다. 유기물 부하 7.83~17.37 $kgTCODcr/m^3$/day$에서 TCODcr 제거당 메탄 발생량은 0.23~0.38 $m^3CH_4/kgCODrem.$으로 STP 상태의 이론적 메탄가스 발생량 $0.35m^3CH_4/kgTCODrem$.과 유사하게 조사되었다. 운전기간 동안 biogas내 메탄 함량은 70.1~76.8%로 유입부하 변동에 거의 영향을 받지 않았다. 염분농도에 따른 혐기성 소화효율 검토결과, $4,000mgCl^-/L$ 이하에서 TCODcr의 제거효율은 83.4~89.2%로, $5,000mgCl^-/L$에서는 70% 중반의 제거효율을 나타내, 안정적인 처리효율을 위해서는 $4,000mgCl^-/L$ 이하로 유지하여야 한다. biogas내 메탄함량은 $3,000mgCl^-/L$ 이하에서는 64.7~73.3%로 조사되었으나 $4,000mgCl^-/L$ 이상에서는 50.1~56.9%로 염분농도가 증가할수록 감소하였다.
본 연구에서는 제조된 Ni/CexZr1-xO2 촉매를 허니컴 구조의 금속 모노리스 구조체 표면에 코팅하여 수증기 메탄 개질 반응에 대한 활성을 연구하였다. Ce/Zr의 비율을 달리한 지지체를 합성하여 수증기 메탄 개질 반응에서의 거동을 확인하였으며, Ni 함량이 촉매 활성에 미치는 영향을 분석하기 위해 다양한 Ni 함량의 촉매를 제조하였다. 촉매의 특성은 XRD, BET, TPR 및 SEM으로 분석하였으며 TPR 분석에서 활성 금속 Ni이 CeO2-ZrO2 혼합물 지지체와 강한 상호작용으로 Ni-Ce-Zr 산화물을 형성하였음을 나타내었다. 15 wt% Ni/Ce0.80Zr0.20O2 촉매는 수증기 메탄 개질 반응에서 가장 높은 활성 및 안정성을 보였다. 우수한 산소저장 및 공여 특성의 CeO2와 열적 특성의 ZrO2를 복합소재로 제조하여 활성과 안정성이 향상된 촉매를 합성하였다.
본 연구는 당화 후 잔류하는 폐지 슬러지를 이용하여 메탄으로 전환시킬 수 있는 가능성에 대하여 연구하였다. 회분식 반응에서 초기 건조중량 15g의 신문지와 종이박스 폐지를 주입하였을 때 24일후 tCOD 제거율은 각각 60.9와 62.4%를 나타내었고 생산된 바이오 가스양은 각각 6.95와 6.43L 이었다. 총 고형물(TS)의 변화는 신문지와 종이박스가 각각 34.8와 33.4% 정도 감소함을 알 수 있었고, 휘발성 고형물(VS)의 변화는 신문지와 종이박스가 각각 40와 39.2% 정도 감소함을 알 수 있었다. pH는 20일 이후부터 7.5로 일정하게 유지되어 메탄발효가 적절히 진행되는 것으로 확인되었다. 반 연속식 실험의 경우 산 발효조에서 2일, 메탄발효조에서 12일간 체류하면서 신문지와 종이박스의 tCOD 제거 효율은 각각 64.7과 65.0%를 나타냈다. 각각의 일일 바이오가스 생산량은 g당 0.31과 0.30L로 나타났으며 바이오가스 중 메탄함량은 57.3과 56.2%로 나타났다. 공정의 안정화가 이루어졌다고 판단되는 25일 이후의 pH는 혐기성 산발효조와 메탄 발효조에서 각각 5.0과 7.5로 일정하게 나타났다.
최근 들어서 국내에서도 가축분뇨를 이용한 바이오가스화 시설이 늘어나고 있다. 국내에서 운용 중인 가축분뇨 혐기소화 시설이 모두 다 혐기소화 원료로서 돼지분뇨 슬러리를 이용하고 있다. 일반적으로 돼지분뇨 슬러리는 97%내외의 물과 3% 정도의 고형물로 구성된다. 돼지분뇨 슬러리에는 옥수수 입자등과 같이 돼지가 섭취한 사료 중에서 미처 소화되지 못하고 배설되는 고형성 물질이 함유되어 있다. 입자성 물질은 혐기소화 과정에서 바이오가스 생성효과를 낮추는 요인이 된다. 따라서 본 연구에서는 기계적 분쇄 처리에 의해 고형물의 입자 크기를 감소시킴에 따른 메탄 생성효과의 변화정도를 분석하였다. 또 한편으로는 돼지분뇨 슬러리중의 고형물 농도 수준이 메탄 생성량에 미치는 영향을 분석하였다. 그리고 각각의 실험조건에서 발생된 바이오가스 중에 포함된 메탄의 농도를 분석하였다. 실험결과, 입자성 고형물을 분쇄 처리함에 따라 돼지분뇨 슬러리중의 미세 입자 농도가 증가하였다. 또한 고형물을 분쇄 처리한 경우가 분쇄하지 않은 원 슬러리를 사용하는 경우보다도 메탄 생성량과 메탄 함량이 높게 나타났다.
하폐수 처리과정에서 발생되는 슬러지는 주로 혐기소화에 의해 처리되며 슬러지를 감량하고 메탄을 생산할 수 있어 많이 이용되고 있다. 슬러지의 전처리는 혐기소화의 율속단계인 가수분해를 높여 처리속도를 향상시키므로 많은 연구가 진행 중이다. 본 연구에서는 열, 초음파, 열-알칼리의 전처리 기술에 따른 슬러지의 가수분해(가용화) 효과와 전처리한 슬러지를 혐기소화하여 메탄 생산량과 슬러지의 감량 효과를 비교하였다. 하수와 폐수 슬러지 가용화율은 열-알칼리 동시 처리한 경우에는 67과 70%로 가장 높았고 다음으로 초음파 처리와 열처리가 40% 이상의 비슷한 가용화율을 보였다. 혐기소화 가스의 메탄 함량은 45~70% 범위로 유지되었고 전처리한 슬러지가 control에 비해 높게 나타났다. 메탄 생산량은 열처리, 초음파 처리, 열-알칼리를 같이 처리한 경우가 control에 비해 각각 하수슬러지는 2.6, 2.7, 3.5배, 폐수 슬러지는 3.5, 4.1, 4.2배 증가하였다. 혐기소화 슬러지의 감량효과는 전처리한 슬러지가 control에 비해 5~19% 포인트 높게 나타났으며 열-알칼리 처리한 경우가 초음파와 열처리에 비해 우수한 감량 효과를 보였다. 위의 결과로부터 전처리가 메탄 생산량에서 뿐만 아니라 슬러지 처리처분 비용 절감에 있어서도 중요한 역할을 함을 확인할 수 있었고 열-알칼리 동시 처리가 가장 우수한 성능을 보였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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