본 연구에서는 이 단계 연속 바이오 수소/메탄 생산공정의 경제성을 조사하였다. 경제적 관점에서 다양한 수소 및 메탄 발효용 생물반응기를 비교 평가하였다. 이를 바탕으로 포도당으로부터 일 단계 수소발효를 위해 고온 trickling biofilter 반응기 (TBR, $100\;m^3$ 규모)를, 일 단계 반응의 부산물로 생성된 유기산과 알콜류의 이 단계 메탄전환을 위해 고온 upflow anaerobic sludge 반응기 (UASB; $700\;m^3$ 규모)를 선정하였다. 본 이 단계 공정의 수소생산 비용은 $$\;0.26/Nm^3$으로 계산되었고, 이는 고온 TBR 반응기만을 이용한 경우보다 약 30 % 낮았다. 이 단계 공정의 낮은 수소생산 비용은 높은 에너지 회수율과 낮은 슬러지 처리비용에 의한 것이었다. 생물학적 수소 생산공정의 경제성은 탄소원의 종류, 생물반응기의 형태 등 여러 인자에 의해 변경될 수 있으나, 본 연구결과는 향후 연구를 위한 유용한 기준으로 고려될 수 있다.
유기성 폐기물을 이용하여 생산된 수소를 환원제로 활용하여 이산화탄소를 유용한 에너지원인 메탄으로 전환시키고자 하였다. 3 개월 동안 혐기성 미생물을 이산화탄소와 수소만을 이용하여 배양하였으며, 그 결과 acetogenotrophs의 영향에 의한 메탄의 생성은 없었고, 이산화탄소를 8 mL/min으로 주입하였을 때 이산화탄소와 수소의 주입비가 1:5에서 메탄의 생성량이 2.2 m$^3$/m$^3$ day로 가장 많았으며, 이때의 이산환탄소 저감률 또한 92%로 가장 우수하였다. 회분형태로 수소 생산과 메탄발효조와의 연계실험을 통하여, 연속적으로 수소를 생산하면서 이산화탄소를 같이 메탄발효조에 주입하여, 이산화탄소의 메탄으로의 전환을 확인하였다.
수소는 자원이 무한하고 청결한 에너지이다. 수소는 무공해 청정 대체연료로 사용될 수 있을 뿐만 아니라 풍부한 자원으로부터 얻을 수 있다. 수소에너지는 물을 분해하여 얻거나 화석연료를 수증기개질 또는 부분산화 시킴으로써 얻을 수가 있다. 수소에너지는 1차 에너지를 변환시켜 얻을 수 있는 2차 에너지로서 환경에 대한 부하가 거의 없어 향후 화석연료를 대체할 수 있는 가장 가능성이 높은 에너지이며, 연료전지의 상용화를 앞두고 있어 중요성이 더욱 증대되고 있다. 수소를 생산하는 방법 중 가장 이상적인 방법으로는 물분해함으로써 수소를 제조하는 방법이 있다. 그러나 물분해에 의한 수소생산은 제조비용이 비싸 경제성이 떨어진다는 점과 수소의 대량생산에 필요한 기술확보가 여의치 않아 어렵다. 그러므로 수소를 저 비용으로 대량 생산할 수 있는 수소 제조 기술의 확보가 선행되어야 할 것이다. 현재 상용화되어 있는 수소제조방법은 거의 석유나 천연가스의 수증기 개질에 의한 수소 제조 방법이다. 그러나 이러한 방법은 유해 환경 물질인 CO나 $CO_2$를 배출하는 단점을 지니고 있다. 이러한 단점을 보완키 위한 수소 제조공정의 대안 중 하나는 탄화수소연료의 수소와 탄소로의 직접분해에 의한 수소생산이다. 이 중 원하는 생성물인 수소 외에 부산물이 카본이 동시에 얻을 수 있는 메탄분해에 의한 수소생산방법은 생산된 수소의 약 15%만 연소시킴으로서 필요한 에너지를 공급할 수 있으며, 동시에 지구온난화의 주범인 CO 또는 $CO_2$가 생성되지 않는 장점이 있다. 하지만 메탄을 분해하기 위해서는 매우 높은 에너지가 필요로 하게 된다. 이에 반해 프로판은 메탄보다 낮은 열원에서 분해할 수 있는 장점을 지니고 있다. 본 연구에서는 메탄보다 분해하기 쉬운 프로판을 직접 분해하여 수소를 생산하고자 하였다. 프로판 직접분해반응는 $500\sim750^{\circ}C$의 온도 범위에서 이루어 졌으며, 촉매로서는 국내에서 생산되는 상용촉매인 카본블랙을 이용하였다.
황산염 환원 반응이 혐기성 조건 하에서 수소에 대하여 경쟁관계에 있는 메탄생성 및 환원성 탈염소화 반응에 미치는 영향을 평가하기 위한 회분식 실험을 수행하였다. 황산염 환원반응은 수소문턱농도가 2 nM로 탈염소화 반응과 유사하여 낮은 수소 농도에서 탈염소화를 저해하였으며 메탄생성균이 cDCE의 탈염소화를 저해시키는 것과는 달리 PCE의 cDCE 변환 과정부터 탈염소화를 억제하였다. 또한 황산염은 메탄생성을 억제하여 메탄생성균이 수소경쟁에서 제외되었는 바, 이는 메탄생성의 수소문턱농도(10 nM)가 상대적으로 높기 때문이다. 황산염이 존재하는 경우 탈염소화 효율은 식종 미생물의 농도에 큰 영향을 받지 않았는 바, 이는 식종 미생물 증가에 의해 탈염소화뿐만 아니라 황산염 환원반응도 동시에 촉진되었기 때문이다.
수소-이산화탄소(5:1) 혼합가스 순환장치를 장착한 반응기를 이용하여 독립영양형 메탄생산세균을 농화하였으며, 생산된 메탄의 농도는 10%미만이었다. 30일 이상 농화배양한 후 16S-rDNA 동질성을 이용하여 반응기에서 생장하고 있는 세균을 분석한 결과 수소를 단일 에너지 원으로 이용하는 Methanobacterium curvum와 Methanobacterium oryzae로 확인되었다. 농화된 세균을 hollow-fiber수소 공급장치를 장착한 반응기에 배양하여 메탄의 농도를 30%까지 향상하였다. 그러나 농화된 세균을 hollow-fiber 수소 공급장치와 미량의 수소를 생산하고 전기화학적 환원성 환경을 유도할 수 있는 장치를 장착한 복합형 반응기에 적용한 결과 메탄의 생산성은 50%가지 향상하였다. 이러한 결과는 독립영양형 메탄생산세균을 농화 또는 대량 배양하기 위해서 hollow-fiber 수소 공급장치와 전기화학적 환원력을 복합적으로 이용하는 것이 유리하다는 것을 보여주는 것이다.
고온의 동축류 공기와 수소가 함유된 메탄 연료제트에서 자발화된 층류 부상화염의 특성을 실험적으로 조사하였다. 그 결과로 순수 메탄 제트에서 자발화되는 경계 온도인 920 K 를 초과하는 초기 온도에서 메탄/수소 혼합기의 자발화된 부상화염은 연료 몰분율에 따라 삼지화염 또는 마일드 연소를 보였고, 제트속도에 따라 부상화염의 높이가 증가하는 전형적인 특성을 보였다. 소량의 수소가 첨가된 부상화염의 높이는 메탄의 경우와 유사하게 단열적 점화지연시간의 2 승에 대한 의존성이 유지되었다. 반면에, 초기 온도가 920 K 미만인 경우에서 화염은 수소의 점화 촉진에 의해서 자발화 되었다. 그리고 제트속도가 증가함에 따라 자발화된 부상화염의 높이는 비선형적으로 감소하는 독특한 특성을 보였으며, 수소의 선호확산이 그 현상에 대해서 중요한 역할을 할 것으로 예상된다.
본 연구에서는 정적연소실을 이용하여 차량용 대체연료로써 메탄 및 수소첨가 메탄의 연소특성을 수소첨가율, 점화위치 및 점화방법에 따라 고찰하였다. 그 결과 연소효율, 최고연소압력 등과 같은 연소특성을 악화시키지 않고 희박 혼합기 조건하에서도 MSCDI 장치 사용에 의해 전 연소시간과 NO 농도를 저감시킬 수 있었다. 또한, 수소를 천연가스의 주 성분인 메탄에 혼합함에 따라 전 연소시간은 순수 메탄만을 사용할 때에 비해 단축되었으며, 이와 동시에 연소촉진율도 순수 메탄만을 사용하였을 때에 비해 상당히 향상되었다.
최근 지구온난화로 인해 국제적으로 이산화탄소 저감에 대한 연구가 진행되고 있으며 특히, 이산화탄소의 분리 및 유용물질 전환 등의 다양한 방법에 대한 연구가 활발히 이루어지고 있다. 이산화탄소를 메탄으로 전환시키는 생물학적 반응은 acetotrophic methanogen, hydrogenotrophic methanogen 등의 미생물이 관여한다. 본 연구에서는 hydrogenotrohpic methanogen을 이용하여 메탄으로 전환하고자 하였다. 이를 위해 이산화탄소와 수소의 체류시간에 대한 연구를 진행하였으며, 선행 연구로 혐기성슬러지의 혼합배양균으로부터 hydrogenotrophic methanogen을 우점종화 하기 위해 고정층 반응기를 이용하여 이산화탄소와 수소 가스를 주입하여 고농도로 배양하였다. 그 결과, 반응기내의 이산화탄소의 메탄전환 균주로써 수소를 환원제로 이용하는 hydrogenotrophic methanogen이 배양되었음을 확인하였다. 이산화탄소와 수소가스의 체류시간에 따른 이산화탄소의 생물학적 메탄 전환 실험 결과, 약 4시간에서 이산화탄소의 저감률이 99%이었으며, 체류시간이 2시간, 1.5시간인 경우 이산화탄소의 저감률은 각각 71%, 68% 이었다.
본 논문에서는 우리나라 2030년 국가 온실가스 감축목표(NDC*, 291백만톤 감축)달성 및 2050년 탄소중립 목표 달성을 위해 필연적으로 수반되는 천연가스 내 수소 혼입에 따른 안전성확보 방안과 수소혼입에 따른 국민 불안감 해소 및 수용성 제고를 위한 대안을 제시하고, 해외 사례를 연구 하였다. 탄소중립은 온실가스(이산화탄소 등)의 배출량을 최대한 줄이고, 남은 온실가스를 흡수, 제거해서 실질적인 배출량이 "0"이 되는 것을 의미하고, 수소혼입은 도시가스의 주성분인 메탄 연소시 발생하는 CO2를 최소화하기 위해 수소(H2)를 도시가스에 일정비율 혼합하는 것을 말한다. 본 연구에서는 수소 혼입 시 우려되는 수소취성 및 배관내구성 문제와 수소 특성인 작은 입자로 인한 누출 위험성, 고층에서 메탄과 수소가 분리되는 현상 등에 따른 문제를 도출하고 이에 대한 안전관리 방안도 함께 제시하였다. 또한, 도시가스 배관에 수소 혼입시 천연가스 대체를 통한 온실가스 감축 및 기존 배관망 사용을 통한 경제성 분석결과와 국가 온실가스 감축에 어느 정도 기영할 수 있는지도 함께 기술하였다.
합성천연가스(SNG: Synthetic Natural Gas)를 얻기 위해, 석탄 가스화로부터 얻은 합성가스는 일반적으로 수소와 일산화탄소의 비가 3.0($H_2$/CO)이 되도록 수성가스전환(WGS)반응을 거친 후 메탄화반응기로 유입되며, 가능하면 낮은 온도에서 메탄 전환율이 높은 메탄화 반응의 특성상 강한 발열반응이 수반되므로 이를 낮추는 것이 중요하다. 또한, 최종생성물내의 메탄 농도를 높이기 위해 WGS 이후 탈황과 동시에 이산화탄소를 제거하기 위한 공정이 요구된다. 본 연구에서는 정제된 합성가스의 WGS와 이산화탄소 제거가 생략된 공정을 개발하기 위해, 상업용 촉매에 대하여 수소의 농도가 낮은 합성가스를 이용하여 스팀과 이산화탄소에 대한 메탄화반응 특성을 평가하였다. 또한, 이산화탄소의 존재여부에 따라 스팀으로 메탄화반응과 WGS가 동시에 일어날 수 있는 최적의 운전조건을 얻고자 하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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