망간은 다양한 산화수로 존재하며 Mn(II)은 망간 중 가장 이동성이 높은 종으로 식물에 독성을 미치며 성장을 제한한다. 따라서, 본 연구의 목적은 다양한 흡착제를 이용하여 망간을 안정화함으로써 망간의 독성을 저감시키는 것이다. Ferrihydrite, schwertmannite, goethite를 합성하여 XRD로 확인하였고 망간 흡착에 사용하였다. Hematite는 구매하여 망간 흡착제로 사용하였다. CaNO3, CaSO4, CaCO3와 같은 칼슘 화합물은 pH를 높이고 망간을 산화시키기 위해 사용하였다. 망간의 흡착을 위해 다양한 농도의 Mn(II) 용액을 4가지 철산화물, CaNO3, CaSO4, CaCO3와 24시간 반응시킨 후 여과하여 용액에 남아있는 망간 농도를 ICP-OES로 분석하고 망간의 흡착율과 흡착등온식을 계산하였다. 그 결과, 철 산화물 중에서는 hematite에 의한 망간 흡착율이 가장 높았으며 ferrihydrite가 다음으로 흡착율이 높았다. 칼슘 화합물의 경우 CaCO3>CaNO3>CaSO4 순으로 흡착율이 높았다. CaCO3은 hematite보다 높은 흡착율을 보였고 CaCO3를 처리하면 pH를 증가시켜 망간의 독성을 감소하는 데 가장 효과적일 것으로 판단된다.
동해 울릉분지에서 망간산화물과 철산화물의 유기물 분해 기여율을 정량화하기 위하여 6개의 박스형 시추퇴적물을 채집하였다. 수심이 2,000 m 이상인 울릉분지 표층퇴적물에서 유기탄소 함량은 2.6% 가량으로 육상기원 유기물 유입이 많은 흑해와 용승 해역인 칠레 주변해역들과 비슷했다. 울릉분지에 위치한 정점들에서 망간산화물 함량은 퇴적물 최상부에서 2% 이상으로 매우 높았고, 철산화물 함량은 울릉분지 표층 $1{\sim}4cm$ 내외에서 2% 가량의 최고값을 나타냈다. 그러나 대륙사면 정점들에서 망간산화물과 철산화물 함량은 분지처럼 높은 값을 보이지 않았다. 동해 울릉분지에서 2% 이상으로 높은 망간산화물 함량은 높은 유기탄소 함량과 사면보다 비교적 느린 퇴적속도 때문이거나 망간 이온이 저탁류를 통해 사면에서 분지로 이동한 것으로 예상된다. 망간산화물 환원율은 $0.3{\sim}0.57\;mmol\;m^{-2}\;day^{-1}$의 범위를 보였고, 철산화물 환원율은 $0.10{\sim}0.24\;mmol\;m^{-2}\;day^{-1}$의 범위를 나타냈다. 울릉분지에서 금속산화물은 유기물 분해에 $13{\sim}26%$ 정도를 차지하였으며, 이는 칠레 용승 해역과 유사하고, 덴마크 연안보다 낮은 값이다.
철산화물 피복 모래를 이용한 투수성 반응 벽체는 As(V)로 오염된 지하수의 처리에 매우 효과적인 것으로 알려져 있다 그러나 이 방법은 As(III)에 있어서는 그 제거효과가 제한적인 실정이다. 본 연구에서는 위 방법에 의한 3가 비소제거의 한계를 극복하기 위해서 As(III)를 As(V)로 산화시킬 수 있는 능력을 가진 망간산화물 피복 물질을 비소저감 촉진제로서, 철산화물 피복 물질을 이용한 처리 기법에 함께 적용하였다. 철산화물 피복 모래와 망간산화물 피복 모래를 함께 이용한 비소제거 방법으로서, 순차 제거법과 동시 제거법이 연구되었다. 두 가지 처리 방법 모두 6시간동안 $85\%$ 이상의 높은 비소제거 효율을 보였으며, 처리과정 동안 흡착제 표면의 철이나 망간의 용해에 의한 2차적인 오염도 일어나지 않았다. 그러나, 동시 제거법은 비소 저감 후 처리수의 산성도를 pH 6.0의 중성상태로 유지하는 반면, 순차 제거법은 처리수를 pH 4.5의 산성상태로 변화시키는 작용을 일으켜, 음용수로서의 이용을 위한 오염 지하수의 비소 저감법으로는 동시 제거법이 적합한 것으로 판정되었다. 보다 높은 As(III) 제거 효과를 위해, 망간 및 철산화물을 폴리프로필렌 섬유에 피복시켜 비소제거에 적용하였다. 폴리프로필렌 섬유는 높은 표면적과 낮은 비중의 특성을 가진, 신축성 있는 스폰지와 같은 저렴한 중합체의 일종이다. 이를 이용한 비소 제거법은 피복모래를 이용한 방법보다 월등히 뛰어난 $99\%$ 이상의 높은 비소제거 효율을 나타내었다. 또한, 피복 폴리프로필렌 섬유를 이용한 방법은 비소에 오염된 물의 음용수로의 이용을 위한 간편한 처리기법으로서 적용하기에 좋은 많은 실용적인 장점들을 가지고 있다.
낙동강 주변에 위치한 일부 충적층에서의 철과 망간은 음용수 기준치(각각 0.3 mg/L)를 초과하고 있으며, 강변여과 취수개발 및 이용을 제한하는 요인으로 나타나고 있다. 본 연구에서 사용된 서적블록 및 에어서징 기술은 자갈층에 충진된 슬라임을 제거함으로서 관정 주변의 투수성을 높일 뿐 만 아니라 대수층을 산화 환경으로 만들 수 있고, 대수층에서 생성된 철과 망간의 산화물들을 관정내로 빼낼 수 있는 방법이다. 이와 같이 서징에 따른 철과 망간의 제거효율을 검토한 결과, $Fe_{(total)}$ 및 $Fe^{2+}$이온 농도는 서징 전과 비교하여 $5{\sim}8$배 및 $5{\sim}9$배 정도 줄어들었고, $Mn^{2+}$이온농도는 약 10배의 저감 효과가 나타났으며, 철산화물($Fe_2O_3$)은 약 1.2배, 망간산화물(MnO)은 약 $1{\sim}1.2$배 증가하였다. 이와 같이 대수층내 공기 주입을 통한 철과 망간 이온농도의 저감은 효과가 있는 것으로 나타나 향후 국내에서도 강변여과수의 철 망간 제거를 위하여 대수층내 직접 처리 기술의 도입이 필요한 것으로 평가되었다.
Polyol법을 이용하여 $MnFe_2O_4$ 나노입자를 제조하고, X-선 회절기(XRD)와 진동시료형 자화율 측정기(VSM)를 이용하여 결정학적 및 거시적인 자기적 특성을 분석하였고, 뫼스바우어($M\"{o}ssbauer$) 분광실험을 통하여 $MnFe_2O_4$ 물질의 초미세 상호작용에 대한 연구를 수행하였다. 고분해능 투과형 전자 현미경(High Resolution Transmission Electron Microscope; HRTEM)을 이용하여 입자의 크기를 분석한 결과, 대부분의 입자크기가 $6{\sim}8$ nm 정도의 분포를 가지는 매우 균일한 입자로 형성되었음을 확인할 수 있었다. X-선 회절실험의 분석 결과, $a_0=8.418{\pm}0.001{\AA}$의 격자상수를 가지는 입방정형의 스피넬 구조로써 그 공간군이 Fd3m 임을 확인하였다. 상온에서의 VSM 측정결과 강한 초상자성 거동을 보였고, 뫼스바우어 분석결과로 상온에서 초상자성 영향에 따른 요동현상이 나타남을 관측할 수 있었다. 4.2K에서는 6개의 공명흡수선이 2 set으로 존재하고 초미세 자기장 값($H_{hf}$)이 A-site의 경우 498 kOe, B-site의 경우 521 kOe 로 분석되었다.
본 연구에서는 여러 몰비의 망간과 철을 함유한 용액을 사용하여 담체인 모래 표면에 이들 산화물들이 동시에 코팅된 산화철 및 산화망간 코팅사(IMCS)를 제조하였으며, X-선 회절분석을 통하여 제조한 IMCS 표면의 광물종 규명과 이들에 의한 As(III) 산화 및 As(V) 흡착능을 평가하였다. 망간과 철을 동시에 코팅한 IMCS들에서의 철 및 망간의 총량은 단일금속용액으로 코팅시킨 담체(ICS 혹은 MCS)에 비하여 감소하였지만 코팅된 철산화물은 goethite와 magnetite의 혼합물 그리고 망간 산화물은 ${\gamma}-MnO_2$로서 매우 유사하였다. IMCS에 의한 As(V) 흡착량은 코팅된 망간보다는 철 함량에 의해 크게 영향을 받았다. 그리고 IMCS에 의한 As(V) 흡착량은 1가 및 2가 이온들로 이루어진 이온세기 화학종으로 이온세기를 고정하였을 때에는 큰 영향을 받지 않았으나 $PO_4\;^{3-}$와 같은 3가 화학종을 사용한 경우에는 크게 억제되었다. 망간만 코팅시켜 얻은 MCS의 경우, NaCl 및 $NaNO_3$와 같은 1가 이온세기 화학종이 존재하는 경우는 $PO_4\;^{3-}$와 같은 3가 이온세기 화학종이 존재하는 경우에서 보다 2배 이상의 산화효율을 나타내었다. 이에 반해 망간과 철이 함께 코팅된 7:3, 5:5, 3:7 몰비의 경우에는 $PO_4\;^{3-}$를 이온세기 화학종으로 사용한 경우가 다른 이온세기 화학종이 존재하는 경우에서 보다 오히려 As(III) 산화력이 높게 나타났는데 이것은 $PO_4\;^{3-}$가 As(V)와 IMCS 표면에 대한 경쟁흡착을 함에 따른 결과로 나타났다.
망간각의 조직 및 지화학적 특성과 코발트 연대측정법(Co-chronometry)을 이용하여, 망간각 형성 이후의 서태평양 지역 고해양환경 변화를 파악하기 위하여 마샬제도 배타적 경제수역 내 Lomilik과 Litakpooki 해저산에서 채취된 6개의 망간각을 분석하였다. 망간각은 조직과 지화학적 성분 차이에 의해, 치밀한 조직(층 1), 퇴적물이나 철산화물이 충진되어 있는 다공성 조직(층 2),그리고 탄산염불화 인회석(Carbonate Fluoapatite)이 충진 또는 치환하고 있는 흑색의 균질한 조직(층 3)의 3개 층으로 구분된다. 층 1은 층 2에 비해 Mn, Co, Ni, Mg의 함량이 높고, 층 2는 Fe, Al, Ti, Ba, Cu, Zn의 함량이 높다. 층 3은 Ca, p의 함량이 층 1과 층 2에 비해 현저히 높으며, Mn, Fe, Co, Ni등의 함량은 층 1과 층 2에 비해 낮다. 코발트 연대측정법 결과에 근거할 때, 연구지역의 망간각은 최소 56~31 Ma(초기 에오세${\sim}$올리고세)전에 형성되기 시작한 것으로 추정된다. 층 1과 층 2, 층 2와 층 3의 경계면은 7${\sim}$3 Ma, 26${\sim}$14 Ma정도이다. 층 3은 층 2가 형성되기 이전의 인산화 작용으로 Ca와 P의 함량이 높으며, 미세조직들이 잘 보존되어 있는 것으로 보아 층 3의 철${\cdot}$망간산화물들이 아산화(suboxic)환경에서 재결정되었다고 보기는 힘들다. 또한 층 3에서 Mn에 비해 상대적으로 더 낮은 Co 함량 등을 고려할 때 과거 지질시대동안 Co 공급량이 일정치 않았을 가능성도 있다. 다공성 조직의 층 2는 약 26${\sim}$9 Ma 동안 형성되었다. 공극사이에 유공충을 포함한 생물기원퇴적물이 포함되어 있으며, Ba, Cu, Zn 등 수층 생물과 관련된 원소의 함량이 높은 것으로 보아 층 2는 고에너지환경에서 형성되었음을 시사한다. 또한 층 2에서 Al의 증가는 쇄설기원 물질의 유입에 의한 것으로 추정된다. 플라이오세 이후에 형성된 층 1은 치밀한 조직을 보이며, 형성 이후 속성작용을 받지 않았다.
본 논문에서는 2017년 경주시 내남면 용장리 트렌치 단면에서 퇴적층을 관찰할 때 고려해야하는 토양화 과정과 지하수의 유동에 기인하여 나타나는 특성을 기술하였다. 지표로부터 굴착된 트렌치 단면은 토양화 과정과 지하수 유동에 의한 흔적을 포함하고 있어 퇴적학자들의 관찰에 영향을 줄 수 있다. 이 사이트 토양은 비교적 초기단계의 토양화 과정에 있어서 퇴적층의 특징을 관찰하는데 크게 어려움을 주지 않으나, 퇴적층리 관찰을 가장 어렵게 하는 요인은 지하수의 이동에 따른 망간산화물과 철산화물의 침전이었다. 지하수면을 따라 형성된 이 침전물은 퇴적층의 경계면에 형성되어 있기도 하고, 지하수면의 위치 또한 접하고 있는 퇴적층의 입자 크기에 따라 달라지므로 여러 위치에서 침전물이 관찰되었다. 또 이들 지하수면 상하부에서는 각기 철의 산화환원 상태에 따라 색변화가 관찰되므로 퇴적층 기술에 주의가 요구된다. 미세기공을 통해 모세관 현상으로 상부로 이동하는 지하수에 의해 일부 세립질 퇴적층이 지하수면 수 미터 상부까지 환원상태를 유지하면서 환원철 상태를 지시하는 색을 띠기도 하였다.
복합 오염물질 처리를 위해 제조한 다기능성 흡착제인 철과 망간이 동시에 코팅된 모래(Iron and Manganese Coated Sand, IMCS)를 이용하여 용존 Mn(II) 처리 특성을 평가하였다. 실험에 사용된 IMCS는 0.05 M의 Mn(II)과 Fe(III) 용액을 pH 7에서 혼합하여 담체로 쓰인 모래에 코팅하여 제조하였다. IMCS는 ${\gamma}-MnO_2$ 형태의 Mn 산화물과 goethite 및 magnetite($F_{e3}O_4$) 형태의 철산화물이 동시에 존재하는 것으로 나타났다. Mn과 Fe의 함유량은 각각 826 및 1676 mg/kg으로 분석되었으며 $pH_{pzc}$는 6.40으로 측정되었다. IMCS와 산화제로서 NaOCl과 $KMnO_4$를 이용하여 Mn(II)의 제거에 관한 회분식 실험을 pH, 시간, 주입 농도를 변수로 하여 수행하였다. IMCS를 이용하여 Mn(II)을 처리하였을 때, pH 7.4에서 약 34%의 제거율을 나타내었고, 산화제인 NaOCl(13.6 mg/L)을 주입 후 IMCS와 반응시킨 결과 pH 7.0에서 96%의 제거율을 나타냈고, $KMnO_4$(4.8 mg/L)을 이용한 경우 pH 7.6에서 89%의 제거율을 나타내었다. IMCS와 산화제를 이용하여 Mn(II)을 제거할 경우, 용액의 pH가 증가함에 따라 제거율이 증가하는 양이온 형태의 제거 경향을 따랐으며, 반응 시간 6시간이 경과 후 거의 일정한 상태에 도달하는 것으로 나타났다. IMCS만을 이용하여 Mn(II)을 제거한 경우 833.3 mg/kg의 최대제거량을 나타냈고, 산화제로 NaOCl(13.6 mg/L), $KMnO_4$(4.8 mg/L)를 주입 후 IMCS와 반응시킨 경우 최대제거량은 각각 1428.6 및 1666.7 mg/kg으로 나타났다. IMCS에 의한 Mn(II)의 제거는 2차 반응속도식 및 Langmuir 식으로 잘 표현되었다.
프러시안 블루 유사체(Prussian Blue Analogue : PBA)는 3차원 구조와 기공을 갖는 금속-유기골격체이며, 유기 리간드의 종류에 따라 다양한 구조를 갖는다. PBA는 바이오센서, 광학, 촉매, 수소 저장 장치 등의 분야에서 주목 받고 있으며 화학적 안정성을 가진 환경 친화적인 물질이다. 또한 다양한 크기의 미세기공을 조정할 수 있어 흡착분야에서 많이 활용되고 있다. 본 연구는 수열합성법을 이용하여 금속유기골격체인 $Mn_3[Fe(CN)_6]_2$를 합성하였다. 전구체로 $K_4[Fe(CN)_6]$와 $MnCl_2$를 사용하였고, 합성된 물질은 소성하여 망간철산화물을 생성하였다. 실험 변수로 전구용액의 pH, 전구체의 몰농도, 반응시간을 조절하여 입자의 크기와 형태에 대한 영향을 확인하였다. 합성된 다공체는 XRD, SEM, FT-IR, UV-Vis, TG/DTA에 의해 분석하였고, 여러 염료에 대한 흡착 특성을 평가하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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