황산용액에 함유된 망간(II)의 농도가 Pb-Ag양극의 산화거동에 미치는 영향을 1.8에서 2.0 V의 범위에서 정전위법으로 조사하였다. 산화전위가 높고 망간의 초기 농도가 낮은 조건에서는 망간(III)의 농도가 높았으며, 산화반응 후 용액을 분광학적으로 분석하여 이를 확인하였다. 1.8과 1.9 V에서는 $MnO_2$가 망간(II)의 산화에 의해 생성되나, 2.0 V에서는 망간(III)의 불균등화반응에 의해 형성되었다. 1.8 V에서 용액에 망간(II)이 존재하면 정전위조건에서 산화시킬 때 납이 $PbO_2$로 산화되지 않았다. 그러나 1.9와 2.0 V에서는 망간(II)농도가 증가함에 따라 $PbO_2$가 망간(II)에 의해 화학적으로 환원되어 $PbO_2$의 양이 감소하였다.
염산 용액에서 코발트(II)와 망간(II)의 이온평형을 해석하여 염산농도에 따른 착물의 농도분포를 구했다. 염산농도 4에서 10 M 사이의 범위에서 코발트의 대부분은 $CoCl_2$로, 망간은 $MnCl_{3}^-$와 $MnCl_2$로 존재한다. Alamine336에 의한 코발트와 망간 추출반응의 평형상수를 이용하여 두 금속의 등온추출곡선을 구했다. 망간 추출반응의 평형상수가 코발트의 평형상수보다 크나, 등온추출곡선을 비교하면 동일한 추출조건에서 코발트가 망간보다 Aalmine336에 효율적으로 추출된다.
망간은 다양한 산화수로 존재하며 Mn(II)은 망간 중 가장 이동성이 높은 종으로 식물에 독성을 미치며 성장을 제한한다. 따라서, 본 연구의 목적은 다양한 흡착제를 이용하여 망간을 안정화함으로써 망간의 독성을 저감시키는 것이다. Ferrihydrite, schwertmannite, goethite를 합성하여 XRD로 확인하였고 망간 흡착에 사용하였다. Hematite는 구매하여 망간 흡착제로 사용하였다. CaNO3, CaSO4, CaCO3와 같은 칼슘 화합물은 pH를 높이고 망간을 산화시키기 위해 사용하였다. 망간의 흡착을 위해 다양한 농도의 Mn(II) 용액을 4가지 철산화물, CaNO3, CaSO4, CaCO3와 24시간 반응시킨 후 여과하여 용액에 남아있는 망간 농도를 ICP-OES로 분석하고 망간의 흡착율과 흡착등온식을 계산하였다. 그 결과, 철 산화물 중에서는 hematite에 의한 망간 흡착율이 가장 높았으며 ferrihydrite가 다음으로 흡착율이 높았다. 칼슘 화합물의 경우 CaCO3>CaNO3>CaSO4 순으로 흡착율이 높았다. CaCO3은 hematite보다 높은 흡착율을 보였고 CaCO3를 처리하면 pH를 증가시켜 망간의 독성을 감소하는 데 가장 효과적일 것으로 판단된다.
비황화광물인 망간단괴에서 일부 미생물은 비효소학적 과정을 통해 간접적으로 망간(II)을 용출시킬 수 있다. 이때 환원적 용해를 일으킬 수 있는 대사산물의 생성을 위해 제공되는 탄소 및 에너지원인 glucose, sucrose, galactose 등은 생물용출 기술의 장점인 경제성을 저하시키는 원인이 되고 있다. 본 연구에서는 저렴한 탄소 및 에너지원으로 corn starch를 이용하면서 망간(II) 용출능력을 지닌 종속영양 미생물로서 Bacillus sp. MR2에 의한 망간(II)의 용출 특성을 알아보았다. 망간(II)의 용출은 MR2의 생장에 수반되어 일어났으며[25.6 g Mn(II) $kg^{-1}$ nodule $day^{-1}$], 24시간 이후에는 생성된 망간(II)의 일부가 망간단괴 입자에 다시 흡착되는 경향을 보였다. 분쇄물을 dialysis tube (MWCO 12,000)에 넣어 MR2와의 접촉을 막았을 때도 유사한 정도의 결과[24.6 g Mn(II) $kg^{-1}$ nodule $day^{-1}$]를 보여 세포와 망간단괴의 직접적 접촉이 필요 없이 세포외 분비물질에 의해 환원적 용해가 일어남을 알 수 있었다. 실험에 적용된 영향요인들의 범위에서 최적 용출조건을 분석한 결과, $25\sim35^{\circ}C$, pH 5~7, 접종밀도 1.5~2.5% (v/v), 분쇄물의 농도 2~3 g/L 및 입자크기 <75 ${\mu}m$일 때가 가장 효율이 높았다. 비록 입자의 크기가 작을수록 망간(II) 용출속도가 증가했지만 분쇄에 더 많은 에너지가 요구되므로 경제성을 고려한다면 <212 ${\mu}m$가적절한 수준으로 제시될 수 있었다. 이상의 효율적인 망간단괴의 용출 조건 규명은 기존의 물리화학적 금속 회수기술에 비해 적은 비용과 에너지가 요구되는 환경친화적 생물용출 기술의 진보에 도움을 줄 것으로 기대된다.
본 연구에서는 산화망간과 산화철이 단독 및 복합 코팅된 반응성매질인 망간코팅사(MCS), 철코팅사(ICS) 그리고 철-망간코팅사(IMCS)를 이용하여 용존 Fe(II)의 산화 및 제거능을 평가하였다. 반응성매질에 $KMnO_4$와 NaOCl를 추가적인 산화제로 이용하였을 때의 Fe(II) 제거능을 반응용액의 pH, 반응시간, Fe(II) 농도변화에 따라 조사하였다. 반응성매질 및 추가적인 산화제 없이 Fe(II) 용액만을 사용한 경우, pH 5 이하에서는 Fe(II)의 느린 산화에 의해 제거율이 낮았으나 이후에는 빠른 산화 및 침전반응에 의해 제거율이 증가하였다. ICS만을 사용하였을 때 ICS 표면에 의한 Fe(II)의 제거는 극히 제한적인 것으로 나타났다. 망간 산화물이 코팅된 IMCS와 MCS를 사용한 경우 낮은 pH에서도 Fe(II)가 산화망간에 의해 산화되었으며 용액으로부터 효과적으로 제거되는 것으로 나타났다. Fe(II)는 IMCS만 단독으로 사용했을 때와 NaOCl을 산화제로 사용했을 때 제거율에서 큰 차이가 나지 않았다. IMCS와 산화제를 이용하여 Fe(II)을 제거할 경우, 용액의 pH가 증가함에 따라 이들의 산화능이 증가하였고 이로써 전체 제거율의 증가를 가져왔다. Fe(II)의 제거에 관한 반응속도 실험결과 유사-1차 반응 보다는 유사-2차 반응식으로 더 잘 표현되었으며 $KMnO_4$를 추가적인 산화제로 이용한 경우 Fe(II)는 14,286 mg/kg hr의 높은 초기 제거율(h)을 보였다. $KMnO_4$ 주입 시 반응시간 10분 안에 제거평형에 도달하였고 NaOCl의 경우는 6시간 후에 거의 제거평형에 도달하는 것으로 나타났다. IMCS에 의한 Fe(II)의 최대 제거량 값을 구하기 위해 pH 4에서 Langmuir 등온식에 적용한 결과 1,088 mg/kg의 제거량을 보였다.
본 연구에서는 세 가지 다른 방법으로 제조된 망간사에 의한 용존 $Mn^{2+}$의 제거특성을 회분식 및 칼럼실험을 통하여 조사하였다. 실험실 규모에서 망간의 주입농도를 달리하여 망간사 제조시, 모래에 코팅된 망간 코팅량은 주입된 망간 농도에 비례하여 나타났다. 망간사에 의한 용존 망간의 제거는 용액의 pH 증가에 따라 증가하는 양이온형 흡착경향을 따랐다. 흡착을 통한 용존 망간의 제거는 망간사 코팅방법 및 코팅량에 거의 영향을 받지 않고 모든 pH 영역에서 유사하게 나타났다. NaClO를 산화제로써 주입하였을 때 망간사에 의한 용존 망간의 제거는 NaClO 농도에 비례하였다. 이러한 결과는 NaClO 주입농도 증가에 따라 용존 망간이 망간산화물로 산화되고 이때 생성되는 산화망간이 망간사 표면으로의 코팅이 증가되어 나타난 현상으로 여겨진다. 칼럼반응기를 이용한 용존 망간제거 실험에서, NaClO를 주입하지 않은 경우에는 4,100 bed volume 이 후 땅간의 파과가 이루어졌지만, NaClO를 주입하였을 경우에는 파과가 1.6배 지연되어 나타나서 산화제를 사용하는 것이 용존 망간의 제거율을 높이는 것임을 또한 확인할 수 있었다.
새로운 동적 분광 광도 측정법은 천연의 물 샘플에서 망간(II)의 측정을 위해 개발되었다. 그 방법은 620 nm에서 활성화제로서 nitrilotriacetic acid (NTA)를 사용하면서 $KIO_4$에 의한 갈로시아닌(Gallocyanin)의 산화와 함께 망간(II)의 촉매 효과에 기초했다. 최적조건은 갈로시아닌(Gallocyanin) $4.00{\times}1^{-5}\;M$, $KIO_4$$1.00{\times}10^{-4}\;M$, NTA $1.00{\times}10^{-4}\;M$, pH = 3.50인 0.1 M HAc/NaAc 완충용액, 5분의 반응시간 그리고 $30^{\circ}C$의 온도에서 얻어졌다. 최적조건 하에서 제안된 방법은 $0.1\;-\;4.0\;ng\;mL^{-1}$의 범위에서 망간(II)의 측정을 허용했고 $0.025\;ng\;mL^{-1}$이하의 검출한계를 가지고 있다. 표준 망간(II) 용액을 측정하는 것에서 회수율은 98.5 - 102% 범위에 있다. 그리고 상대표준편차(RSD)는 0.76 - 1.25%의 범위에 있다. 새롭게 개발된 동적 방법은 약간의 주위의 물과 만족할 만한 결과를 갖는 JAC-0031의 공인된 표준 기준 강물 샘플 둘 다에서 망간(II)의 측정에 성공적으로 응용되었다. 또한, 얼마 안 되는 양이온과 음이온은 망간(II)의 측정을 방해한다. 다른 촉매-동적 방법과 기기적 방법과 비교했을 때, 제안된 동적 방법은 상당히 좋은 선택성과 감도, 낮은 가격, 저렴함, 낮은 검출한계와 신속함을 보인다. 상대적으로 낮은 염분을 갖는 진짜 물 샘플과 병으로 된 마시는 물, 차갑고 뜨거운 용천수, 호수, 강물 샘플 같은 복잡한 모체들에 적용하는 것은 쉽고 성공적으로 적용될 수 있다.
한국원자력연구원 지하처분연구시설의 지하심부에 생존하는 미생물을 이용하여 용존우라늄의 제거 및 광물화에 대한 실험을 실시하였다. 미생물은 철환원박테리아와 황산염환원박테리아로 구분하여 개별적으로 실험을 실시하였으며, 실험 후 X-선 회절분석 및 주사전자현미경을 이용하여 생성광물을 확인하였고 용액상의 농도 변화는 유도결합플라즈마분석기를 이용하여 분석하였다. 철환원박테리아에서는 우라늄과 철이온이 공존할 때, 우라늄보다는 철이온이 선택적으로 환원과정에 참여하였으며, 결과적으로 우라늄의 환원 및 제거가 거의 이루어지지 못하였다. 하지만, 망간이 포함된 조건에서는 상당량의 우라늄 제거 효과가 나타났다. 황산염환원박테리아에서는 철과 망간이 공존할 때, 철이 선택적으로 황과 결합하여 맥키나와이트(FeS)라는 황화광물을 형성하였으며, 망간으로 구성된 황화광물은 만들어지지 않았다. 하지만, 망간이 공존하는 경우에 우라늄의 제거는 훨씬 효과적이었는데, 이는 황화광물에 불순물로 포함된 망간이 우라늄의 흡착 및 포획에 큰 영향을 미치기 때문인 것으로 판단된다.
많은 미생물들이 수용성 망간이온($Mn^{2+}$)을 불용성인 산화망간($Mn^{4+}$) 광물로 산화 침전시키는데, 이와 같은 생물학적 산화반응은 비생물학적 산화반응보다 훨씬 빠르게 일어난다. 이처럼 미생물에 의해 생성된 바이오 산화망간 광물은 표면의 강한 흡착성과 산화환원 반응을 통해 생지구화학 순환과 환경오염물질의 생물흡수도에 큰 역할을 한다. 본 논평은 양자역학의 밀도범함수 이론에 바탕을 둔 전산모사를 이용하여 산화망간 광물 표면의 독성금속 흡착의 자세한 기작과 망간원자 빈자리의 광화학적 역할을 새롭게 밝힌 최근 연구결과를 소개한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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