벤토나이트 현탁액에 의한 폴리에틸렌 정밀여과 모세관 막의 오염특성에 대하여 검토하였다. 막오염의 윈인은 막표면 위에서 생성되는 케익층의 성장과 입자들이 세공을 막는 표준 및 완전세공막힘 때문이었으며, 막오염은 이들 세 가지 오염형태가 동시에 발생하지만 케익여과오염에 의해 크게 지배를 받는다. 운전압력 $1.0kg/cm^2$에서 총 막오염에 대한 성분오염의 비율은 표준세공막힘 3.36%, 완전세공막힘 3.18% 그리고 케익여과오염 93.46%이었다. 현탁액의 농도가 1000 ppm인 경우에는 완전세공막힘 1.71%, 표준세공막힘 1.90% 그리고 케익여과오염이 96.39%이었으며, 운전초기에 총 오염의 96.14%가 발생했다. 총 오염에 대한 케익여과의 영향은 세공이 $0.34{\mu}m$막에서 컸다. 순환흐름속도의 증가로 인해 성분오염은 약 10.20% 감소하였고, 총 오염에 대한 세공막힘의 비율은 높았다.
본 연구는 소수성 막 재질에 대한 막오염도를 평가하고자 수동흡착의 개념을 도입하여 정상운전을 위한 막 모듈 이외에 수동흡착 시험용 막 모듈을 설치하여 유출을 시키지 않은 상태에서 막 표면에 부착되는 미생물에 의한 막오염 정도를 분석함으로써 소수성 막오염 잠재성을 평가하고자 하였으며, 이때 운전조건으로 유기물 유입부하를 변화시켜 평가하였다. 이와 더불어 오염된 멤브레인을 세 가지 세정방법(두가지 물리적 세정과 화학적 세정)을 통해 막 세정 전후의 막오염 회복률을 평가하였다. 막오염 평가인자로는 반응조 내 MLSS 농도와 EPS 농도를 조사하였으며, 여과저항 값을 산정하여 막오염 전과 후, 세정 3단계 전과 후를 비교 평가하였다. 실험 결과로서, COD 농도가 750 mg/L인 가장 높은 부하량 조건에서 반응조 내 EPS 농도와 수동흡착 시험용 멤브레인의 여과저항 값이 가장 높게 나타났다. 또한 여과저항 값이 초기 운전 시작 후 차이를 보였지만 60일 이후의 최종 여과저항은 거의 일정하게 나타났는데, 이는 막 표면에 부착된 미생물량이 임계점에 이르러 수동흡착만으로는 더 이상의 막오염은 진행되지 않은 것으로 판단된다. PAds 상태에서 유기물 유입부하에 따른 오염된 막의 세정 전후의 여과저항 측정 결과에서는 3단계 세정 후 평균 회복률이 각각 Run 1이 78%, Run 2가 72%, Run 2가 69%로 유기물 부하가 높을수록 회복률이 떨어지는 것으로 나타났으며, 반면에 물리적 세정에 의한 복원률이 40일 경부터 Run 2와 Run 3의 물리적 세정에 의한 회복률이 낮아지는 것으로 보아 높은 유기물 부하로 인한 막표면의 케이크 형성으로 막오염이 심화된 것으로 판단된다.
합성 하수 및 실제 하수를 이용한 금속 막의 정밀 여과 공정에서 분리 막의 전체 저항의 증가는 입자의 막 표면 축적에 의한 케이크 층의 저항 ($R_c$)에 가장 큰 영향을 받았다. 막 오염 저감을 위한 방법으로 오존 가스를 이용한 간헐적 역세정은 공기에 의한 경우보다 막 오염 저감에 훨씬 더 효과적인 것으로 나타났다. 운전 인자에 대한 영향으로 동일한 오존 주입량에서는 주입시간을 길게 하기보다는 주입 가스 유량을 크게 할수록 더 높은 막 투과 유속의 회복을 보였다. 여과시간이 길수록 오존가스를 이용한 막 오염 저감효과가 감소하는 것으로 나타나 부착층 및 막 내부에서 파울링 물질에 의한 비가역적인 막 오염이 발생하기 전에 막 세정을 실시하는 것이 바람직한 것으로 판단된다.
수처리 분리막 공정에서 막 오염 제어 기술은 현장 적용 기술 및 경제성 확보에 있어 매우 중요하다. 본 연구에서는 형광 나노 입자 및 형광 분광 분석법을 도입함으로써 수처리 분리막 공정에서 막 오염 정도를 실시간으로 측정 모니터링 할 수 있는 센싱 기술을 개발하고자 하였다. 막 오염 정도를 모니터링 할 수 있는 분리막 제조를 위해 세 종류의 형광물질 OB, FP, KCB를 담지한 다공성 polysulfone (PSf) 비대칭 막을 제조하였다. 형광 분광 분석 시스템을 이용하여 분리막 표면에서의 오염 정도를 실시간으로 측정한 결과, 형광 물질을 첨가한 막은 막 오염이 진행됨에 따라 형광 신호가 크게 감소함을 보여 막 표면 오염층의 모니터링 분석이 가능함을 확인하였다.
본 총설에서는 전기투석 공정의 운전과 설계 능력 향상을 위해 이온교환막의 막오염현상에 관한 연구를 조사하였다. 이온교환막의 막오염현상을 정량적으로 평가하기 위해 압력차를 구동력으로 하는 막공정의 막오염지수와 유사한 전기투석 막오염지수(EDMFI)를 정의하였다. 막오염현상은 무기오염원인 실리카졸과 유기 오염원인 휴믹산과 BSA를 함유한 전기 투석 실험 결과를 비교하여 연구되었다. 이 비교에서 EDMFI는 전기투석 공정의 막오염경향을 정량적인 척도로 유용하게 이용될 수 있음을 보여주었다. 새로운 오염저감 기술로 사각파 전원이 유효함이 유기 오염물을 포함한 전기투석 실험결과에서 보고되었다. 이펄스 형태의 사각파 전원은 최적주파수에서 막오염현상을 현저하게 감소시킬 수 있었다.
분리막 기술은 탁월한 처리효율뿐 아니라 안정적으로 용수를 생산할 수 있는 장점이 있기 때문에 용수의 생산을 전통적인 수처리 (Conventional water treatment) 공정에서 역삼투 공정(Reverse Osmosis) 및 나노여과 (Nanofiltration)와 같은 분리막 기술을 활용하는 공정으로 변환하는 추세에 있다. 그러나 분리막 공정은 항상 막오염 현상이 문제점으로 지목되고 있기 때문에 막오염 제어 기술의 확보가 시급한 실정이다. 따라서 본 연구에서는 화학물질의 사용에 따른 2차 환경오염 문제가 발생하는 화학약품이나 물리적인 세정이 아닌 고전압 임펄스 (HVI, High Voltage Impulse) 장치를 이용하여 막오염의 근본적인 문제를 제어하려 한다.
낙동강 매리지역 원수에 대해 유기물 성상분석을 한 결과, 소수성 물질이 43%, 친수성 물질이 39%, 반친수성 물질이 18%를 차지하고 있는 것으로 나타났으며, 각각의 유기물질에 대한 분자량 크기 분포 특성을 살펴보면 소수성 > 반친수성 > 친수성 물질의 순으로 분자량 분포특성을 보였다. 막 공극 크기에 따른 영향을 살펴본 결과 막 공극 크기가 증가할수록 공극 내에서 공극 막힘현상과 공극 흡착현상이 막오염의 주된 메카니즘으로 작용하여 투과 flux 감소율이 크게 나타나는 것으로 조사되었다. 막의 재질에 따른 영향을 살펴본 결과 소수성 막의 경우 친수성 막에 비하여 소수성 상호반응(hydrophobic interaction)에 의하여 유기물에 의한 막 오염 현상이 발생하여 투과 flux 감소율이 더 크게 나타나고 초기 투과 flux 감소율도 빠르게 진행되었다. 원수에 대한 막의 재질과 막의 공극크기에 따른 막오염 메카니즘 분석결과 소수성 재질의 막에서 막표면 오염을 나타내는 Kc, 막의 공극흡착현상을 나타내는 Ks, 막의 공극 막힘현상을 나타내는 Ki 값이 상대적으로 크게 나타났다. 막의 공극 크기에 따른 막 오염 메카니즘 분석결과 막의 100 kDa 이상의 공극이 큰막의 경우에는 소수성 계열의 유기물이 막의 공극 내부에서 막 오염을 유발하였으며, 10 kDa 정도로 공극이 작은 막의 경우 소수성과 친수성 계열 유기물이 막 표면에서 막 오염을 유발하는 메카니즘이 주원인으로 작용하였다
MBR공정에서 막 오염을 제어하기 위하여 분리막 모듈에 원통형 관을 도입하여 각각 공기공급량과 MLSS농도, 분리막 면적에 따른 막 오염 정도를 나타내는 TMP를 분석하였다. 원통형 관을 사용하지 않은 대조군보다 원통형 관을 사용한 M$_1$과 M$_2$ 경우에 운전 종료 시점이 연장된 것을 확인할 수 있었고 공기공급량과 MLSS농도, 분리막 면적의 변화에 따른 TMP의 변화가 생기는 것을 확인할 수 있었다.
Poly(vinyl alcohol) (PVA)이 폴리술폰 한외여과 막, 술폰화된 폴리에테르술폰, 폴리아미드 나노 막 위에 코팅된 나노 복합막을 가압법에 의해서 제조되었다. PVA는 글루터알데하이드 수용액으로 가교되었다. 모든 지지층위에 PVA 희박용액이 성공적으로 코팅되어 나노복합막이 제조되었다. 지지막 위의 친수화도가 높아짐에 따라 수투과 유량이 증가하였다. 특히 음하전을 띠는 폴리아미드 나노 복합막의 제타전위는 PVA로 코팅함으로서 감소되었다. 막 오염 실험은 양이온을 띠는 계면활성제, 휴민산, 휴민산과 칼슘이온 복합체 및 bovine serum albumin을 사용하여 실행하였다. PVA로 코팅되지 않은 폴리아미드 나노복합막은 각각의 오염물질에 의해서 심하게 오염되었다. 휴민산과 단백질에 의한 오염은 오염물질의 등전점에서 가장 심하게 발생하였다. 휴민산에 이가 양이온을 첨가함으로서 오염이 심각하게 일어났다. PVA 수용액으로 폴리아미드 나노 복합막을 코팅함으로서 막 오염이 감소되었다. PVA로 코팅된 폴리아미드 나노 복합막은 산, 염기용액에 대해 저항성을 보였다.
NF와 RO를 이용한 용존성 물질의 제거특성을 관찰하기 위해 UF로 전처리된 지하수가 파일럿플랜트에 6개월 동안 연속 공급되었다. 그리고 NF와 RO에서 발생한 막 오염의 특성을 파악하고 막 오염물질을 규명하기 위해서 파일럿플랜트에서 NF와 RO를 분리하여 autopsy test를 실시하였다. Autopsy test에서는 파일럿플랜트에서 사용된 막의 투과플럭스와 화학세정에 따른 플럭스의 회복율을 측정하였다. 아울러 여기서 발생한 폐세정액의 수질을 분석하여 막 오염물질의 구성성분을 알아보고자 하였다. NF와 RO1의 비플럭스는 운전시간 100일 이후에 급격히 감소하기 시작하였고 RO1에서의 감소율이 NF에서보다 컸다. 회수율이 낮온 RO2의 비플럭스는 점진적으로 감소하였다. 파일럿플랜트에서 용존성 무기물질의 제거율은 전기전도도로 NF, RO1, RO2 막에서 각각 76.3%, 88.2%, 95.3%로 RO2에서 가장 높았다. 용존성 유기물질의 제거율은 TOC로 80%정도였다. 와권형 NF와 RO의 막 오염은 원수 유입부보다는 농축수 유출부에서 많이 발생하였다. 이것은 유출부로 갈수록 막면선속도가 낮아지고 원수 중 오염물질의 농도가 높아졌기 때문이다. 막 오염물질의 주성분은 무기성 Ca염과 유기성 Si염인 것으로 생각되며 비가역적 막 오염에 기여도가 가장 큰 물질은 Fe인 것으로 생각된다. 막 오염물질의 형상을 SEM으로 관찰한 결과 최근접 표면에 유기물질이 부착되어 있고 그 위에 판상모양의 무기성분이 쌓여 있는 형태가 관찰되었다. 미생물 막 오염은 거의 관찰되지 않았는데 이것은 UF에서 1차로 대부분의 미생물이 제거되었기 때문이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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