곡류, 서류, 두류 및 그 가공품 총 200건을 대상으로 benzo(a)pyrene등 8개 PAHs 화합물에 대하여 분석하였다. 시료 중 PAHs 화합물을 n-hexane으로 추출한 후 Sep-Pak Florisil cartridge로 정제한 후 HPLC-fluorescence로 분석하였다. 분석한 대상식품 중 PAHs 평균 함량은 각각 benzo(a)anthracene $0.13{\mu}g/kg$, chrysene $0.08{\mu}g/kg$, benzo(b)fluoranthene $0.06{\mu}g/kg$, benzo(k)fluoranthene $0.03{\mu}g/kg$, benzo(a)pyrene $0.08{\mu}g/kg$, dibenzo(a,h)anthracene $0.15{\mu}g/kg$, benzo(g,h,i)perylene $0.45{\mu}g/kg$, indeno(1,2,3-c,d)pyrene $0.14{\mu}g/kg$이었다.
PAHs 화합물은 유기탄소화합물의 불완전연소에 의해 주로 발생하는데, 일반인들은 대기오염에 의한 호흡노출과 가열조리식품의 경구섭취가 주요 인체노출경로로 알려지고 있다. 본 연구에서는 PAHs 화합물에 오염된 식품이 식생활에 많은 부분을 차지하고 있어 우리나라 대표식품을 참고로 가정식과 외식의 식단을 작성하고 작성한 식단을 근거로 식품 중 PAHs 화합물 오염도를 분석하여, 분석된 PAHs 화합물의 오염도 자료를 활용한 가정식과 외식 1끼 식사를 기준으로 인체노출량을 비교하고, 성인 하루 가정식 2회, 외식 1회 섭취시의 1일인체노출량을 평가하였다. 다빈도${\cdot}$다소비식품에서 PAHs 화합물 오염도를 분석한 결과 총 PAHs 농도는 $2.00\~141.28\;ug/kg$의 범위로 검출되었으며, 멸치볶음이 가장 높게 나타났다. 상대독성계수(TEFS)를 활용하여 환산한 독성등가량은 $0.03\~1.31\;ugTEQ_{BaP}/kg$ 범위였고, 가장 높은 값을 가진 식품은 햄버거이었다. 식품별 오염도와 노출변수들을 고려하여 산출한 끼니별 가정식과 외식에서의 PAHs 화합물 평균인체노출량은 각각 $2.4\times10^{-3}\;ugTEQ_{BaP}kg/meal$와 $4.0\times10^{-3}\;ugTEQ_{BaP}/kg/meal$으로 외식이 가정식보다 PAHs화합물의 인체노출이 1.7배가 높은 수준으로 나타났다 햄버거, 숯불쇠고기구이, 숯불삼겹살구이, 고등어구이 등은 PAHs화합물 오염도와 독성등가량 및 1회분식품섭취량이 모두 높아 PAHs화합물의 주요 노출기여식품인 것을 알 수 있었다. 가정식에서 미역국이 $1.8\times10^{-3}\;ugTEQ_{BaP}/kg/meal$으로, 외식에서는 햄버거가$3.0\times10^{-3}\;ugTEQ_{BaP}/kg/meal$으로 기여도가 가장 높았다. 하루 3회 식사를 고려한 1일 PAHs화합물인체노출량수준은 $8.0\times10^{-3}\~9.7\times10^{-3}\;ug/kg/day$이었다. 본 연구 결과가 PAHs 화합물의 안전성평가와 기준규격설정의 필요성 및 식품 안전관리를 위한 규제를 제정하는 기초 자료가 되길 바라며, PAHs 화합물의 고노출상황을 줄일 수 있는 개개인의 계획된 식단 작성시, 이에 대한 정보를 제공하고자 한다.
고기구이 스모크와 같은 바이오매스 소각에서 발생하는 스모크는 도시의 미세먼지중 유기성 탄소물질을 구성하는 주요 오염원이다. 미세먼지의 오염원 기여도를 산출하기 위한 화학수지모델(Chemical Mass Balance:CMB)에서는 배출원 오염물분포자료(Source Profile)가 필수이다. 바이오매스를 비롯한 고기구이 스모크의 오염물분포자료를 작성하기 위하여 유기성 지표물질들을 분석하였다. 고기구이에서 발생한 스모크를 PM10 채취기로 채취하여 용매추출, 유도체화반응, 중수소가 함유된 표준물질을 투입하여 Gas chromatography/Mass Spectrometry(GC/MS)로 팔미트산, 스테아르산, 올레인산과 같은 지방산과 콜레스테롤, 다환방향족탄화수소를 측정하였으며, 동시에 PM10 필터시료의 유기성(OC) 및 원소성 탄소(EC)를 OCEC 분석기에 의하여 측정하였다. 쇠고기구이 스모크로부터 채취한 PM10시료의 OC에서 콜레스테롤, 총포화지방산, 불포화지방산의 함량은 0.056 wt%, 2.727 wt%, 0.278 wt%이며, 돼지고기 구이 스모크로부터 채취한 PM10시료의 OC에서는 0.062 wt%, 2.022 wt%, 0.438 wt%를 차지하고 있었다. 쇠고기와 돼지고기 구이 스모크 OC에서 총 PAH화합물의 함량은 0.116 wt%와 0.044 wt% 이었는데, 그중에 단일 화합물로서 benzo(a)pyrene은 0.0071 wt%와 0.0023 wt%이었다. 콜레스테롤을 기준으로 각 지표물질의 무게 비율은 외국에서 발표된 고기구이 배출원 오염물분포자료와 거의 일치하여 유기성 에어로솔의 오염원 기여도를 산출하는 배출원 오염물분포자료로서 사용할 수 있음이 확인되었다.
식품의 제조, 가공, 조리 및 저장 중 많은 유해물질이 발생하며 이들은 소량이지만 장기간 노출되면 식품안전에 위협이 될 수 있다. 본 연구에서는 식품의약품안전처에서 수행한 총 식이조사(TDS) 자료를 기반으로 우리나라에서 식품섭취를 통한 이들 주요 유해물질에 대한 노출 및 위해평가 상황을 파악하고 소비자 및 기업으로 하여금 관련 위험을 저감하는 방안을 제시하고자 하는 것이다. 식품의 제조, 가공, 조리 및 저장 중 생성 유해물질 중 대표적인 아크릴아미드, 퓨란, 에틸 카바메이트, 3-MCPD, 바이오제닉 아민류, 니트로아민류 화합물, 다환 방향족화합물, 벤젠 등에 대한 식이를 통한 노출량을 조사하고 위해평가를 수행한 바, 아크릴아미드 및 퓨란의 경우 노출안전역(MOE) 10,000이하로 저감화 우선 물질로 판단되며, 나머지 물질 등의 경우 모두 노출안전역이 10,000 또는 100,000 이상으로 안전한 수준에 있는 것으로 나타났음. 그러나 향후 지속적으로 모니터링을 수행하고 ALARA 원칙에 따라 가능한 노출 저감화를 위해 노력을 기울여야한다.
광양만 연안 표면 퇴적토를 대상으로 미국 EPA가 선정한 유해성 우선물질 16종 PAHs 화합물에 대한 특성 및 모니터링 조사를 수행하였다. 선정된 23개 지점에 대한 PAHs 조사결과 농도 수준은 최소 0.01에서 최고 171.39 mg/kg 수준이었으며, 평균값은 $8.13{\pm}24.8mg/kg$ 이었다. 광양만 PAHs의 주요 유입원은 광양제철 옆 태인도, 수어천, 그리고 여수산업단지 내의 월래천이었으며, 오염수준은 각각 114.81 mg/kg, 38.37 mg/kg, 19.05 mg/kg로 측정되었다. 또한, 세부분으로 나뉜 퇴적토 입자크기에 따른 PAHs 분석결과 입자크기가 작고 퇴적토 내 유기물함량과의 관계에서는 함량이 높을수록 PAHs의 오염도도 증가하는 양의 상관관계를 보였다. LMW/HMW, Phe/Ant, Fle/Pyr PAHs 농도비를 이용한 PAHs 발생원에 대한 연구 결과는 광양만 전역에서 열분해 산물의 특성을 나타냈고, 일부 지역에서 열분해 산물과 유류산물의 혼합된 구성형태를 관찰할 수 있었다. 이외에 광양만 PAHs 고정 유입원으로 보이는 세 지점에대한 저서생태계에 미치는 독성영향평가에서는 발암가능성이 높은 PAHs가 주로 축척된 태인도가 ERM 수준이상으로 나타났고, 수어천과 월래천은 ERL 수준이었다.
Co가 첨가된 SAPO-34 촉매(CoAPSO-34)상의 DTO 반응에서 촉매의 수명 향상에 미치는 Co/Al 및 Si/Al 몰 비의 영향을 연구했다. 제조된 CoAPSO-34 촉매들의 특성은 XRD, SEM, $^{29}Si$ MAS NMR 및 $NH_3$-TPD 기법에 의해 확인했다. 먼저 Co/Al 몰 비를 변화시키며 제조한 CoAPSO-34 촉매들의 수명은 SAPO-34와 비교하여 향상된 것으로 나타났으며, 가장 높은 수명을 갖는 촉매의 Co/Al 몰 비는 0.0025로 나타났다. Co/Al 몰 비를 0.0025로 고정하고 Si/Al 몰 비를 0.05에서 0.20으로 증가시킴에 따라 총 산점량은 0.432에서 1.111 mmol/g까지 증가하였다. 그러나 총 산점량이 너무 큰 촉매들은 둥지 내 다환 방향족 화합물들의 급속한 축척으로 인한 기공 막힘으로 빠르게 비활성화되었다. 따라서 0.1의 적절한 Si/Al 몰 비를 갖는 CoAPSO-34 촉매가 수명이 가장 우수한 것으로 나타났으며, SAPO-34 촉매의 수명과 비교하여 약 87% 향상되었다.
본 연구에서는 해수 중 생물에게 실질적으로 이용되어질 수 있는 자유용존상 농도(freely dissolved concentration)를 보다 쉽고 빠르게 검출하고자 해수를 고속으로 회전시키는 수동형 채집 장치를 제작하였다. 이 고속회전식 수동형 채집 장치(high speed rotation-type passive sampling device)를 한반도 주변해역에 적용하여 해수 중 다환방향족탄화수소(polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)의 자유용존상 농도를 측정하였다. 또한 대용량 해수 채취법(high volume water sampling)으로부터 구한 PAHs의 용존상 농도(dissolved concentration)와 고속회전식 수동형 채집 장치로부터의 자유용존상 농도를 비교하여 생물에게 직접적으로 이용 될 수 있는 비율을 조사하였다. 그 결과, 고속회전식수동형 채집 장치 모터의 회전속도를 900 rpm으로 가동하였을 때, 소수성이 낮은 저분자 PAHs 화합물(log KOW 3.4 ~ 5.2)은 5시간 만에 평형에 도달하였다. 반면 소수성이 비교적 높은 고분자 화합물(log KOW 5.6 ~ 6.8)의 경우, 평형에 도달하는 데 걸리는 시간은 최소 2일에서 한 달 정도 소요될 것으로 예상되었다. 그러나 실행보정물질(performance reference compounds)를 이용할 경우, 5시간 가동만으로도 평형상태에서의 고분자 화합물의 농도 예측이 가능하였다. 수동형 채집 장치를 적용하여 측정된 조사해역에서의 PAHs의 자유용존상 농도는 0.32 ~ 1.2 ng/L으로 다른 대양에서의 농도보다는 높았지만, 항구나 해안과 같은 연안보다는 매우 낮은 수준이었다. 용존상 및 자유용존상이 모두 검출된 PAHs를 대상으로 생물에게 이용 될 수 있는 비율은 서해병 폐기물 배출해역 위치와 인접한 조사구간에서 가장 높았다. 또한 생물 체내 잔류농도를 예측하였을 때, 폐기물 배출해역이 포함된 외해가 연안보다 비교적 높은 것으로 나타났다.
염화탄화수소 열분해와 생성물분포 특성을 고찰하기 위해 등온 관형 반응기를 이용해 두 가지 실험을 수행하였다. 첫 번째는 반응분위기에 따른 열분해 특성을 파악하기 위해 $H_2$ 또는 Ar 반응분위기에서 dichloromethane ($CH_2Cl_2$) 분해율과 생성물분포 특성을 고찰하였다. Ar 반응분위기($CH_2Cl_2$/Ar 반응계)에서 보다 $H_2$ 반응분위기($CH_2Cl_2/H_2$ 반응계)에서 $CH_2Cl_2$ 분해율이 더 높았다. 이는 반응성 기체인 $H_2$ 분위기에서 $CH_2Cl_2$ 분해를 촉진시키며 수소 첨가 탈염소반응을 통해 탈염소화된 탄화수소화합물을 생성시키며, 다환방향족탄화수소 (polycyclic aromatic hydrocarbon: PAH)와 soot 생성을 억제하기 때문이다. $CH_2Cl_2/H_2$ 반응계에서 주요생성물로 탈염소화합물인 $CH_3Cl,\;CH_4,\;C_2H_6,\;C_2H_4,\;HCl$ 등이 생성되었으며, 미량 생성물로 chloroethylene이 검출되었다. $CH_2Cl_2$/Ar 반응계에서는 탄소물질수지가 낮았으며 특히 반응온도 $750^{\circ}C$ 이상에서 탄소물질 수지가 더 낮게 나타났다. 주요 생성물로는 chloroethylene과 HCl이 검출되었으며, 미량 생성물로는 $CH_3Cl$과 $C_2H_2$이 검출되었다. 고온 Ar 반응분위기에서 $CH_4$ 주입에 따른 chloroform($CHCl_3$) 분해와 생성물분포 특성을 비교 고찰하였다. $CHCl_3$ 분해율을 비교해 보면 $CH_4$을 주입할 경우($CHCl_3/CH_4/Ar$ 반응계)가 $CH_4$을 주입하지 않았을 경우($CHCl_3$/Ar 반응계)보다 분해율이 낮았다. 이는 $CHCl_3$가 분해되면서 생성되는 활성도가 큰 이중라디칼(diradical)인 :$CCl_2$가 첨가물로 주입된 $CH_4$와 반응하여 소모됨으로써 $CHCl_3$ 분해율이 상대적으로 감소되기 때문이다. Ar 반응분위기에서 $CH_4$ 첨가 여부에 따라 $CHCl_3$이 분해되면서 생성되는 생성물 분포는 큰 차이를 나타내고 있었다. 앞에서 고찰된 각 반응계에서 분해율 비교와 생성물 분포특성을 고려하고 열화학이론 및 반응속도론을 기초로 주요 반응경로를 제시하였다.
본 연구는 국내 지역별 농작물과 농업환경 중 16종의 PAHs 잔류 양상을 파악하고자 수행하였다. 국내 PAHs 오염 우려지역인 공업단지 및 화력발전소 주변에서 주요 농작물(26점), 농작물 재배 토양(46점) 및 농작물 재배 주변 물(15점) 시료를 채취하여 GC/MSD로 PAHs 잔류량을 분석하였다. 농작물의 경우 최대 5종의 PAHs가 $4.5{\sim}52.2{\mu}g\;kg^{-1}$ 수준으로 검출되었으며, 토양에서는 최대 13종의 PAHs가 $4.3{\sim}662.9{\mu}g\;kg^{-1}$ 범위로 검출되었다. 이 중 발암성이 강한 물질로 알려진 benzo(a)anthracene, chrysene, benzo(b)fluoranthene, benzo(k)fluoranthene, benzo(a)pyrene, dibenzo(a,h)-anthracene 등 총 6가지 성분이 $14.2{\sim}167.8{\mu}g\;kg^{-1}$ 범위로 검출되었다. 특히 토양 중 PAHs 잔류함량과 검출빈도는 제철, 중공업단지가 밀집되어있고 교통량이 많은 지역이 다른 지역보다 최대 3배 이상 높게 나타났으며, 산불이 발생했던 지역에서는 최대 6종의 PAHs가 $73{\sim}36.0{\mu}g\;kg^{-1}$ 수준으로 검출되었다. 자동차 배기가스 및 주거난방 시설에서 주로 발생하는 naphthalene, phenanthrene, fluoranthene, pyrene 등의 검출빈도가 다른 성분에 비해 높게 나타났다. 채취한 모든 물 시료에서는 PAHs가 검출되지 않았다. 이는 PAHs의 수용해도가 비교적 낮고, 친유성의 특성을 가지고 있어 물보다는 유기화합물이 풍부한 저니토에 잔류할 가능성이 크기 때문인 것으로 판단되었다. 본 연구 결과 국내농작물과 농업환경 중 일부 PAHs가 분포되어 있는 것을 확인하였으며, 향후 환경 중 PAHs의 농작물 오염경로 및 잔류 특성 등을 규명하는 연구가 지속적으로 이루어져야 할 것으로 사료된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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