그래핀(Graphene)은 열전도도가 높고 전자 이동도(200,000 cm2V-1s-1)가 우수한 전기적 특성을 가지고 있어 전계 효과 트랜지스터(Field effect transistor; FET), 유기 전자 소자(Organic electronic device)와 광전자 소자(Optoelectronic device) 같은 반도체 소자에 응용 가능하다. 최근에는 아크 방출(Arc discharge method), 화학적 기상 증착법(Chemical vapor deposition; CVD), 이온-조사법(Ionirradiation)등을 이용한 이종원자(Hetero atom)도핑과 화학적 처리를 이용한 기능화(Functionalization)등의 방법으로 그래핀의 전도도를 향상시킬 수 있었다. 그러나 이러한 방법들은 기판의 표면을 거칠게 하며, 그래핀에 많은 결함들이 발생한다는 단점이 있다. 이러한 단점을 극복하기 위해 자가조립 단층막법(Self-assembled monolayers; SAMs)을 이용하여 기판을 기능화한 후 그 위에 그래핀을 전사하면, 자가조립 단층막의 기능기에 따라 그래핀의 일함수를 조절 가능하고 운반자 농도나 도핑 유형을 변화시켜 소자의 전기적 특성을 최적화 할 수 있다 [1-3]. 본 연구에서는 PET(polyethylene terephthalate) 기판에 SAMs를 이용하여 유연하고 투명한 그래핀 전극을 제작하였다. 산소 플라즈마와 3-Aminopropyltriethoxysilane (APTES)를 이용하여 PET 기판 표면 위에 하이드록실 기(Hydroxyl group; -OH)와 아민 기(Amine group; -NH2)를 순차적으로 기능화 하였고, 그 위에 화학적 기상 증착법을 이용하여 합성한 대면적의 균일한 그래핀을 전사하였다. PET 기판 위에 NH2 그룹이 존재하는 것을 접촉각 측정(Contact angle measurement)과 X-선 광전자 분광법(Xray photoelectron spectroscopy: XPS)을 통해 확인하였으며, NH2그룹에 의해 그래핀에 도핑 효과가 나타난 것을 라만 분광법(Raman spectroscopy)과 전류-전압 특성곡선(I-V characteristic curve)을 이용하여 확인하였다. 본 연구 결과는 유연하고 투명한 기판 위에 안정적이면서 패턴이 가능하기 때문에 그래핀을 기반으로 하는 반도체 소자에 적용 가능할 것이라 예상된다.
초음파 임프린팅은 열가소성 고분자 기판에 미세패턴을 복제할 수 있는 공정으로 타 성형방법에 비해 에너지소모가 적고 성형시간이 단축되는 장점이 있다. 초음파 임프린팅 공정에서는 고분자 기판의 표면에 초음파 진동에너지를 인가하여 소재간의 마찰열과 미세하게 반복되는 변형에너지의 축적을 통해 고분자 표면을 국부적으로 가소화시켜 미세패턴이 전사된다. 본 연구에서는 초음파 임프린팅에서 금형 온도가 미세패턴의 전사성에 미치는 영향을 분석하였다. 이를 위해 금형온도를 변화시켜가며 임프린팅을 수행하여 미세패턴 성형 영역에서의 온도변화를 관찰하였고, 상기 온도변화를 고려하여 미세패턴의 충진과정을 전산모사를 통해 고찰하였다. 또한 금형온도 변화에 따른 패턴의 전사율 및 전사균일도를 측정하여 비교하였다. 상기 결과를 통해 금형온도를 높일수록 초음파 임프린팅시 미세패턴의 전사특성이 향상됨을 확인할 수 있었다.
일반적인 포토리소그래피를 사용하지 않고 마이크로미터 혹은 나노미터 단위의 패턴형성을 위한 연구가 최근 많은 연구그룹에 의해 진행되고 있다. 본 실험에서는 패턴이 형성된 polydimelthylsiloxane (PDMS) 몰드를 octadecyltrichlorosilane (OTS) 용액에 dipping 하여 PDMS 표변에 OTS 단분자막을 형성하고 micro contact printing (${\mu}-CP$) 방법으로 OTS 단분자 막을 유리기판 표면위로 전사하였다. 전사된 OTS 단분자막은 친수성 유리기판 위에서 소수성 표면특성을 갖게 하며, 친수성은 용액 속에 dipping 하였을 때 소수성 표면 위에는 코팅되지 않도록 한 이 방법을 이용하여 유리기판 위에 Ag 패턴을 형성하였다. 또한, 세척직후 친수성 표면 특성을 보이는 유리기판의 시간에 따른 접촉각 측정을 통해 표면에너지의 변화를 분석하였다.
그래핀은 탄소원자가 육각형의 벌집형태로 배열되어 있는 원자단위 두께의 가장 얇은 재료중의 하나이다. 이는 우수한 기계적, 전기적, 광학적 특성을 지니고 있어 다양한 분야로의 응용이 가능할 것으로 예측되고 있다. 그래핀의 산업적 응용을 위해서는 대면적으로 두께 균일도가 높은 그래핀을 저렴한 방법으로 합성하는 것이 무엇보다도 우선적으로 요구된다. 그래핀을 얻는 방법으로는 물리 화학적 박리, 탄화규소의 흑연화, 열화학기상증착법(thermal chemical vapor deposition; TCVD) 등의 다양한 방법이 있으며, 현재로선 그 중 TCVD법이 대면적으로 두께균일도가 높은 그래핀을 합성할 수 있는 가장 적합한 방법으로 인식되고 있다. 그러나 이 방법은 탄소가 포함된 원료가스를 분해하기 위하여 고온의 공정이 요구되는 단점이 있다. 이러한 이유로 최근 그래핀은 저온에서 합성하기 위한 많은 연구들이 진행 중에 있으며 그 결과가 속속 보고 되고 있다. 본 연구에서는 고주파 플라즈마가 결합된 TCVD장치를 이용하여 원료가스를 효율적으로 분해함으로서 그래핀의 저온합성을 도모하였다. 기판은 300 nm 두께의 니켈박막이 증착된 산화막 실리콘 기판을 사용하였으며, 원료가스로는 메탄을 사용하였다. 실험결과, 350 W의 파워로 플라즈마를 방전하여 30분간 합성을 수행하였을 때 약 $450^{\circ}C$ 근처의 저온에서 수 겹의 그래핀이 합성 가능한 것을 확인하였다. 합성된 그래핀은 분석의 용이함 및 향후 다양한 응용을 위하여 산화막 실리콘 기판 및 투명 고분자 기판 등으로 전사하였다. 그래핀의 특성분석을 위해서는 광학현미경, 라만 분광기, 투과전자현미경, 자외 및 가시선 분광광도계, 4탐침측정기 등을 이용하였다.
최근 고성능이며 유연하고 투명한 전자 기기의 제작에 대한 관심이 높아지고 있으며 이에 대한 연구가 많이 수행되고 있다. 유연 전자제품을 제작하기 위해서는 고성능의 전자소자를 스탬프를 이용해 모재에서 유연한 기판으로 옮겨 붙이는 전사공정이 필요하다. 성공적인 전사공정을 수행하기 위해 스탬프 표면의 점착력을 제어하는 것이 중요하며, 이를 위해 다양한 표면 패터닝 및 표면처리 방법이 연구되고 있다. 대기압 플라즈마 표면처리는 공정 과정이 단순하여 대면적 연속적 전사 장비에 적용하기에 적합한 표면처리 공정으로, 본 연구에서는 대기압 플라즈마 표면 처리된 스탬프의 점착특성을 조사하고, 표면 처리된 스탬프를 이용하여 전자소자의 전사여부를 확인하는 실험을 수행하였다. 플라즈마 처리되지 않은 스탬프 표면은 높은 접착력을 가지며, 이를 이용하여 전자소자를 모재에서 떼어낼 수 있었다. 반면에 스탬프에 대기압 플라즈마 표면처리를 하면 실리카 재질의 경화층이 형성되며 이 층에 의해 점착력이 감소하여 전자소자를 모재에서 떼어낼 수 없었다. 따라서 스탬프에 대기압 플라즈마 표면처리를 함으로써 스탬프와 전자소자 사이의 점착력을 변화시킬 수 있으며, 이를 이용하면 선택적 전사가 가능함을 확인하였다.
OLED의 낮은 외부 광자 효율 문제를 해결하기 위해서는 발광층은 물론 전극 재료에 대한 연구가 함께 진행되어야 한다. 최근 플렉서블 디스플레이(Flexible Display) 분야에서 투명전극(Transparent Electrode)은 큰 주목을 받고 있다. 기존 전자소자의 투명전극으로는 인듐산화물(ITO, Indium Tin Oxide)이 널리 사용되어 왔으나, ITO의 주원료인 인듐(Indium)은 희소성으로 인해 앞으로 30년 후에 고갈될 것으로 예상되어 ITO를 대체할만한 투명전극 재료가 필요하게 되었다. 인듐이 포함되지 않은(Indium-free) 투명전극을 개발하려는 많은 연구들이 진행 중인데, 본 연구에서는 PEN(Polyethylene Naphthalate) 유연기판 상에 그래핀(Graphene)을 투명전극으로 구현하여 OLED의 효율을 높이는데 이용하고자 하였다. 화학 기상 증착(CVD, Chemical Vapor Deposition) 방법을 이용하여 Cu 호일 위에 그래핀을 성장시킨 후 PEN 유연기판에 전사하여 그래핀 투명전극을 구현하면서 그래핀 성장층을 단층 또는 다층으로 구분하여 성장시켜 각각의 투명전극을 구현해보았다. 유연기판 상의 그래핀의 상태를 확인하기 위해 라만 분광(Raman Spectroscopy) 분석을 이용하여 그래핀 고유의 라만 꼭지점(Raman peak)인 G 꼭지점(G peak: 1580 cm-1), 2D 꼭지점(2D peak: ~2700 cm-1)을 확인하였는데 그래핀 전사 상태가 양호하여 D 꼭지점(D peak: ~1360 cm-1)은 나타나지 않았다. 원자힘 현미경(AFM, Atomic Force Microscope) 분석을 통해 다층 및 단층 그래핀 표면의 거칠기(Roughness) 및 두께(Thickness)를 각각 확인할 수 있었고 자외선-가시광선 분광법(UV-Visible Spectroscopy) 분석으로 그래핀 투명전극과 유연기판의 투과도(Transmittance)를 분석하였으며, 단층 그래핀 투과도가 90%수준의 높은 값이 나타나 ITO보다 개선됨을 확인하였다. 그래핀 면저항은 TLM(Transmission Line Measurement)법을 통해 측정하였는데, 단층 그래핀의 경우 $800{\Omega}/{\square}$ 내외 수준임을 확인할 수 있었다. 본 연구에서는 근자외선 영역에서 높은 투과도와 우수한 전기적 특성을 가지는 그래핀 투명 전도성 전극 구조를 제안하고, 나아가 가시영역에서 ITO를 대체할 수 있는 투명 전도성 전극 물질을 개발함으로써 발광다이오드의 광효율을 높일 수 있는 투명 전도성 전극을 구현하였다.
그래핀은 이차원의 탄소 원자들이 벌집구조를 이루는 탄소 원자 한 층의 물질이다. 우수한 기계적, 전기적, 광학적 특성으로 인해 투명전극, 가스 센서, 트랜지스터 등과 같이 다양한 응용이 가능하고 연구가 행해지고 있다. 최근 몇 년 동안, 그래핀의 우수한 특성을 이용해서 마이크로센서나 신축성 있는 전자소자를 위한 전도막과 같은 응용이 시도되고 있다. 본 연구에서는 화학기상증착법 (CVD)으로 합성한 그래핀을 이용해서 암모니아 가스 센서 소자를 제작, 센서 특성을 관찰하였다. 구리 기판을 이용하여 화학기상증착법으로 그래핀을 합성하였으며 진공로에서 수소(H2)와 메탄(CH4) 가스를 사용하였다. 그래핀 합성 온도, 가스 유량 등을 변화시키며 그래핀을 합성하고, 합성된 그래핀을 구리기판을 식각용액을 이용해 제거하는 방법으로 그래핀을 전사시키는 공정거쳐 Au/Ni 전극패턴 위에 전사시킴으로 가스 센서 소자를 제작하였다. 제작된 센서 소자를 이용해 상온에서 암모니아(NH3) 가스의 유량을 변화시키며 실험하였다. 암모니아 가스가 흐를 때 그래핀에 암모니아 분자가 흡착되어 그래핀의 전기저항을 증가시켜 이를 이용해서 암모니아 가스를 감지할 수 있었다. 본 연구에서 제작한 소자는 상온에서 암모니아 가스에 민감하게 반응했으며 이는 기존의 금속산화물을 이용한 암모니아 센서는 대부분 고온에서 작동하는 점과 비교 하였을 때 가스 센서 소자로써 큰 장점이라고 할 수 있다.
대면적 그래핀을 합성하는 방법으로 주로 화학기상증작법, SiC 기판을 고온 열처리하는 방법 그리고 최근에는 고체소스를 활용하여 그래핀을 합성하는 방법 등이 보고되고 있다. 이에, 본 연구에서는 폴리머 용액들을 원하는 기판에 스핀코팅하여 건조시킨 후, 후 열처리 공정을 통해 그래핀을 합성하고 물성을 평가해보았다. 그래핀 합성을 위해서 사용된 폴리머 탄소원은 Vinyl계 폴리머 용액으로, polystyrene (PS), polyacrylonitrile (PAN), 그리고 polymethylmetacrylate (PMMA) 등으로 2wt%의 폴리머 용액을 $SiO_2$기판에 스핀 코팅을 하고, 그 위에 Nickel이나 Copper와 같은 catalytic metal을 capping layer로 증착하고, 고진공에서 후열처리 공정에 의해 그래핀을 성장하였다. 이때, 탄소원으로 쓰인 PS, PMMA 폴리머는 pristine graphene 합성을 위해, PAN 폴리머는 질소가 도핑된(n-type) 그래핀 합성을 위해 사용되었다. 그래핀의 물성은 폴리머 종류, 코팅된 두께, 촉매 금속층 종류와 두께, 그리고 후열처리 공정 온도와 시간에 따라서 조절이 가능하였다. 우리는 Raman spectroscopy, AFM, SEM 등을 활용하여 그래핀의 층수, 결함, 표면양상 등을 평가하였고, 또한 전사된 그래핀을 기반으로 제작된 FET의 게이트 전압에 따른 I-V 곡선을 측정하여 캐리어 종류 및 전하 이동도 등을 평가하였다. 더욱 상세한 내용은 프레젠테이션에서 논하겠다.
마이크로 발광다이오드(LED)는 칩 사이즈가 100마이크로미터 이하인 무기발광재료로 우수한 전기적, 광학적, 기계적 성능 때문에 유연 디스플레이, AR/VR, 바이오 메디컬 분야의 차세대 광원으로 큰 주목을 받고 있다. 특히, 바이오메디컬 분야에 적용하기 위해서는 매우 작은 크기의 마이크로 LED 칩을 원하는 유연 기판에 옮기기 위한 기술이 요구되며, 실제 인간의 얼굴, 장기 등 여러 신체 부위에 적용하기 위해서는 대량의 마이크로 LED 칩을 낮은 정밀 오차, 빠른 속도, 높은 수율로 타겟 기판에 전사하는 것이 중요하다. 본 논문의 목적은 미용/의료용 유연 마이크로 LED 디바이스 제작 공정 방법을 소개하고, 이를 실제 미용/의료 산업에 적용하기 위해 필요한 마이크로 LED 전사 기술을 소개한다. 해당 기술로 제작된 유연 마이크로 LED 디바이스는 피부 질환, 암, 신경질환 등 인간 질병 치료에 널리 활용될 것으로 기대된다.
본 논문에서는 탄소나노튜브 필름을 이용한 투명 압저항체의 제작 및 특성 연구를 수행하였다. 진공필터 방식으로 제작된 다양한 투과도를 가지는 탄소나노튜브 필름은 금층이 증착된 실리콘 기판위에서 사진식각 공정을 통해 패터닝이 된 후, 금층과 실리콘 기판의 약한 접착력으로 인해 실리콘 러버인 poly-dimethysiloxane (PDMS) 로 전사된다. 탄소나노튜브 필름의 압저항 특성을 분석하기 위해, 얇은 PDMS 멤브레인의 처짐에 대한 탄소나노튜브 필름의 저항 변화를 측정하여 10-20 의 개이지 팩터를 얻었으며, 인가 압력에 대한 저항 변화 실험을 수행하였다. 본 실험을 통하여 탄소나노튜브 필름은 폴리머 멤스의 다양한 응용분야에 투명한 압저항체로 사용될 수 있을 것으로 판단한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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