본 논문에서는 글루코스산화제, polyethyleneimine(PEI) 및 탄소나노튜브 간 물리적 흡착으로 제조된 촉매(GOx/PEI/CNT)에 새로운 가교제인 terephthalaldehyde(TPA)를 첨가하여 민감도 및 안정성이 개선된 글루코스 센서 촉매를 합성하여, 감지능 및 안정성 개선효과를 확인하였다. 새로운 가교제를 포함한 바이오 촉매는, 글루코스산화제 및 polyethyeleneimine의 관능기와 TPA의 관능기간 알돌축합반응에 의해 생성되었고, 이를 통해 생성된 새로운 전자전달구조는 글루코스의 산화반응을 촉진시켰다. 이러한 촉매활성은 전기화학적 평가를 통해 정량적으로 평가하였으며 그 결과 $41.1{\mu}Acm^{-2}mM^{-1}$의 글루코스 민감도를 얻을 수 있었다. 또한 가교제와 글루코스산화제 및 polyethyeleneimine 간의 화학반응의 형성에 의해 글루코스 산화제의 외부 손실을 최소화 하여, 센서 안정성 향상에도 크게 기여하였다. 안정성 평가를 한 결과, 3주간의 주기적인 촉매 활성 측정후에 94.6% 활성이 유지됨을 확인하였다.
In this study, we propose a catalyst structure including enzyme and metal nano rod for glucose sensing. In the catalyst structure, glucose oxidase (GOx) and gold nano rod (GNR) are alternatingly immobilized on the surface of carbon nanotube (CNT), while poly(ethyleneimine) (PEI) is inserted in between the GOx and GNR to fortify their bonding and give them opposite polarization ($[GOx/GNR]_nPEI/CNT$). To investigate the impact of $[GOx/GNR]_nPEI/CNT$ on glucose sensing, some electrochemical measurements are carried out. Initially, their optimal layer is determined by using cyclic voltammogram and as a result of that, it is proved that $[GOx/GNR/PEI]_2/CNT$ is the best layer. Its glucose sensitivity is $13.315{\mu}AmM^{-1}cm^{-2}$. When it comes to the redox reaction mechanism of flavin adenine dinucleotide (FAD) within $[GOx/GNR/PEI]_2/CNT$, (i) oxygen plays a mediator role in moving electrons and protons generated by glucose oxidation reaction to those for the reduction reaction of FAD and (ii) glucose does not affect the redox reaction of FAD. It is also recognized that the $[GOx/GNR/PEI]_3/CNT$ is limited to the surface reaction and the reaction is quasi-reversible.
본 연구에서는 탄소나노튜브(CNT), 글루코스 산화효소(Glucose oxidase, GOx) 및 다양한 분자량의 가지달린 폴리에틸렌이민(Polyethyleneimine, branched, bPEI)을 물리적으로 결합하여 GOx/PEI/CNT 구조를 제조한 뒤, 가교제인 테레프타랄데하이드(Terephthalaldehyde, TPA)와 알돌축합반응을 통해 TPA/[GOx/bPEI/CNT] 구조의 촉매를 합성하였으며, 각각의 전기화학적 특성 및 장기안정성 등을 평가하였다. GOx/PEI/CNT의 경우, PEI의 분자량의 증가에 따라 유의한 차이를 확인할 수 없었으나, TPA 도입한 TPA/[GOx/bPEI/CNT]는 PEI 분자의 증가에 따라 전자전달 및 장기안정성은 향상되며 글루코스의 물질전달은 감소함을 확인하였다. 또한 효소연료전지 음극 촉매로서의 최적 bPEI 분자량을 확인한 결과, 750 k PEI를 이용한 촉매(TPA/[GOx/bPEI-750k/CNT]에서 최고의 최대전력밀도($0.995mW{\cdot}cm^{-2}$)를 얻을 수 있음을 확인하였다.
친환경 환원제인 글루코스를 사용하여 액상 반응으로 그래핀 산화물을 환원시킨 후 에어로졸 분무건조 공정을 통하여 구형의 그래핀 볼(Graphene Ball, GB)을 제조하였다. 제조된 입자는 FE-SEM 분석을 통하여 구형임을 관찰하였고, XRD 분석으로 구형 입자들의 결정형이 그래핀임을 확인하였다. GB의 구형도는 온도, 글루코스의 양, 암모니아수($NH_4OH$)의 주입에 따라 조절할 수 있었다. 제조된 GB 중, 암모니아수 주입 하에 온도가 높은 조건에서 제조된 GB가 높은 구형도를 보였다. 암모니아수 주입하에 진행된 액상반응에 주입된 글루코스의 양이 증가할수록 구형도가 높은 GB가 생성되었다. 가장 높은 구형도를 가지는 GB의 구형도는 1.1이었다. 상대적으로 높은 구형도를 가지는 GB가 낮은 구형도를 가지는 GB보다 응집성이 감소됨을 확인할 수 있었다. 추가적으로 GB의 전기화학 분석 결과를 통해 GB가 커패시터의 전극 재료로서의 가능성을 보여주었다.
본 연구에서는 비파괴적 표면 기능기화 통하여 단일벽 탄소나노튜브(SWCNT) 탄소소재의 특성 변화를 최소화 시킬 수 있는 대면적화 공법을 제안하고, 대면적화 된 SWNT 전자 필름 상에 효소를 집적하여 효소와 SWCNT 전자 필름 간 효율적 전자 전달을 연구하였다. p-terphenyl-4,4"-dithiol, dithiothreitol와 SWCNT의 혼합을 통해 SWCNT 전자 필름의 균일도 및 전하 전달 능력을 향상시키고, 분광학적 분석 및 전기화학적 특성을 평가하여 SWCNT 전자 필름의 향상된 전기화학적 특성을 확인하였다. 전자 필름 상에 고분자 전해질 및 포도당 산화환원 효소를 layer-by-layer 기법으로 효율적으로 집적하여, 최종적으로 음전압 범위에서 구동이 가능한 포도당(glucose) 바이오센서를 구현하였다. 개발된 포도당 바이오센서는 효소와 SWCNT 전자 필름과의 높은 전하 전달 효율을 바탕으로 -0.45 vs. Ag/AgCl 음전압 범위에서 높은 산화환원 신호를 보였을 뿐 아니라 0~1 mM의 낮은 글루코스 농도 변화에서 약 98 ㎂/mM·cm2의 높은 감도를 보였다. 또한 음전압 구동을 통하여, 산화 반응을 일으킬 수 있는 4종의 방해물질(요산, 아스코르빅산, 도파민, 아세타아미노펜) 환경에서 4% 이하의 변화를 보여 높은 선택성을 보였다.
석탄회는 독특한 화학조성과 광물학적 특성을 나타내는 것으로 알려져 있다. 석탄회의 철산화광물에는 중금속원소들이 다량 농집되어 있어서 침출이 일어나는 환경에서는 토양과 지하수 및 해양오염의 가능성이 높다. 본 연구에서는 해안가에 위치한 당진화력 발전소에서 배출하고 있는 석탄회와 주변 해수와의 반응과정에서 토착 미생물이 어떤 역할을 하는지를 알아보고자 하였다. 이를 위해 해수와 석탄회를 혼합하여 배양기에 60일 동안 보관하면서 물시료와 석탄회 시료를 분석함으로써 박테리아의 활동에 따른 광물의 상변화 및 해수의 지화학적 변화 정도를 살펴보았다. 매립호수에서 해수의 평균 pH는 8.97이다. 지화학적 변화 결과에 비추어 볼 때, 박테리아의 활동은 실험 시작 7일 이후부터 급격하게 활성화되었다. ${SO_4}^{2-}$는 글루코스를 첨가한 시료에서 다른 처리방식에 비해 현저하게 감소하는 경향을 나타낸다. 매립호수에 서식하는 박테리아는 주로 Mn, Fe, Zn와 반응하여 매립호수로부터 금속이온을 제거시킬 수 있을 뿐 아니라 탄산염 광물을 형성하는 과정에서 이산화탄소를 고정시킬 수 있는 역할도 할 수 있을 것으로 기대된다.
이상의 연구를 종합해보면, 장시간 운동시 BCAA 투여는 BCAA 산화시 발생되는 암모니아 등의 피로물질 축적에 의해 운동수행에 부정적 영향을 미칠 수도 있으나, 체내 글루코스가 소진되어가는 시점에서 유용한 에너지원으로 기여 되어 운동수행에 도움이 될 수 있다고 보여진다. 또한 OKG나 알부민을 가중투여하면 크렙스 사이클의 중간물질로 또는 유리지방산 동원의 운반자로서 BCAA 단독 투여시 부정적으로 나타난 원인을 해결하여 운동수행에 긍정적 영향을 기대할 수 있을 것으로 사료된다. 그러나 운동과 BCAA, 그리고 내분비 체계와의 관계는 각 호르몬의 역할과 기능에 따라 도출되는 결론이 다를 수 있어, 앞으로 BCAA 대사와 관련된 효소반응 등에 대한 추가적인 연구가 필요하다고 본다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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