메조포러스 공극구조를 갖는 광촉매 멤브레인은 다양한 환경기술에 적용될 수 있다. 본 연구에서는 $TiO_2$ 층을 형성시킨 광촉매 반응기용 세라믹 멤브레인을 개발하고 이를 염색용액 처리에 적용하였다. 높은 공극률과 균질성을 지닌 $TiO_2$ 광촉매층을 그라프트 공중합체를 사용하여 제조하였다. 멤브레인은 광촉매 반응기와 멤브레인 여과를 결합시킨 하이브리드 광촉매 반응기에 성공적으로 적용하였다. 실험결과 정렬된 구조의 $TiO_2$ 층이 $Al_2O_3$ 지지체에 형성되었다. $TiO_2$ 층 형성 후 제조된 세라믹 분리막의 순수 투과도는 형성된 광촉매 층 저항으로 감소하였다. 정렬된 구조의 $TiO_2$ 층은 UV 결합 시 5시간 안에 완벽한 염색용액 분해를 달성시킬 수 있었다. 광촉매 멤브레인의 염색용액 분해는 Langmuir-Hinshelwood 흡착 모델로 잘 설명할 수 있었다. 또한 $TiO_2$ 층이 고정화된 세라믹 멤브레인의 model Congo Red에 대한 1차 속도상수는 $Al_2O_3$ 지지체 단독인 경우에 비해 약 6배 정도 큰 값을 나타내었다(0.0081 vs. $0.0013min^{-1}$).
도장공정에서 발생하는 VOC의 처리를 위한 활성탄-광촉매 복합시스템을 제안하였고, VOC제거성능을 실험적으로 평가하였다. 활성탄 합은 톨루엔 흡착특성에 근거하여 설계하였고, 광촉매 시스템은 $TiO_2/SiO_2$ 유동층 반응기와 $TiO_2$코팅된 필터의 연계시스템으로 설계하였다. 본 활성탄-광촉매 복합시스템은 서로 다른 VOC 화학종 및 농도에 따라 $75\~100\%$에 이르는 VOC제거효율을 보여주었다.
광촉매 반응이 자연유기물에 의한 나노여과막의 오염에 미치는 영향을 살펴보았다. 광촉매 분해공정은 자연유기물의 분해와 변형에 효율적이었으며 이산화티타늄과 고정화 비드를 광촉매로 사용하였다. 광촉매적 특성을 비교하기 위하여 칼슘 이온 존재 시의 휴민산의 광분해를 모델 반응으로 설정하였다. 광분해 전에는 치밀한 막오염층이 형성되어 막오염을 가속화시킨 반면, 광분해 후에는 막오염이 크게 감소하였다.
대기나 물에 용해된 여러 가지 유해한 유기물을 분해하기 위한 방안으로서 다양한 광촉매 재료를 이용하려는 시도가 진행되고 있다. 하지만 광촉매 반응은, 현탁액 내에서 submicrometer 크기를 갖는 반도체재료에서 발생하므로 처리된 폐수로부터 촉매를 제거해야 하는 정제공정 (downstream process)이 필요하며, 이는 경제적인 측면에서 큰 경비를 요구하게 된다. 이를 해결 하기 위하여, 가장 우수한 광촉매 재료로 평가받는 TiO$_2$를 glass beads, sands, silica gel등의 물질에 고정시키거나, TiO$_2$를 자성 입자에 코팅시킨 형태인, 자성 광촉매입자를 응용하려는 연구가 최근 활발하게 진행되고 있다. 따라서 본 연구에서는 광촉매의 고정화와 재활용 효율을 향상시키기 위하여 TiO$_2$ 나노입자를 y-Fe$_2$O$_3$ 나노입자의 표면에 코팅하여 나노입자의 큰 비표면적을 활용하고 미세구조를 제어하여 입자간의 고정특성과 자기적 특성의 제어기술을 확립하고자 하였다.
근래에 우리나라에서도 광촉매를 이용한 환경기술에 대한 관심이 높아지고 있는데 산화티타늄 광촉매가 가지고 있는 자기정화기능(self-cleaning)과 초친수성을 이용하는 기술 및 공기중의 악취제거(탈취)는 이미 일본에서는 실용화되고 있다. 또한 대로변 혹은 터널에서는 대기 중의 질소산화물 농도가 환경기준치를 초과하는 경우가 많은데 이러한 저농도(0.1 ppm정도)의 질소산화물제거에 광촉매를 이용하고자 하는 적용시험도 진행되고 있는 일본에서는 이와 같이 광촉매가 다방면에 이용 혹은 이용이 시도되고 있는 와중에 광촉매에 대한 맹신 혹은 과대선전에 대한 우려 또한 제기되고 있다(공업재료(일본), 1999).(중략)
퇴비공장 또는 공공시설에서 발생되는 악취폐가스의 대표적인 제거대상 오염원인 암모니아를 포함한 악취폐가스를 처리하기 위하여 여러 운전 조건 하에서의 광촉매반응기와 바이오필터로 구성된 하이브리드시스템을 운전하였다. 암모니아 총 제거효율은 하이브리드시스템의 운전부하가 운전 단계별로 커졌음에도 불구하고 약 80%로 유지되었다. 광촉매반응기에서의 암모니아 제거효율은 광촉매반응기로의 암모니아 유입부하량이 증가함에 따라서 광촉매반응기의 암모니아 제거효율은 65%에서 약 22%로 감소하였다. 같은 암모니아 유입부하량일지라도 암모니아농도가 클 때보다 적은 경우에 광촉매반응기의 암모니아 제거효율이 상대적으로 높았다. 반면에 바이오필터의 경우는 운전 전반부에는 암모니아 처리효율이 현저하게 억제되었으나 광촉매반응기의 경우와 반대로 시간이 경과하면서 암모니아 유입부하량이 증가함에도 불구하고 바이오필터의 암모니아 제거효율은 지속적으로 약 78%까지 증가하여서 Lee 등의 연구결과에서의 암모니아 제거효율과 비슷하게 도달하였다. 광촉매반응기에 의한 최대 암모니아 제거용량($EC_{PR}$)은 약 16 g-N/$m^3$/h 이었고, 바이오필터에 의한 암모니아 제거용량($EC_{BF}$)은 운전 초기에 암모니아 총 부하가 작은 경우에는 암모니아 총 부하증가에 따른 $EC_{BF}$의 증가추세가 미약하였으나 운전 후반부에 암모니아 총 부하가 큰 경우에는 암모니아 총 부하증가에 따른 $EC_{BF}$의 증가추세가 급격하게 커졌다. 하이브리드시스템 운전 6단계에서 암모니아 총 부하가 약 80 g-N/$m^3$/h일 때에 광촉매반응기에서의 $EC_{PR}$은 약 16 g-N/$m^3$/h이었고, 2차 공정이고 주공정인 바이오필터에 걸리는 암모니아 부하는 나머지인 약 64 g-N/$m^3$/h이고 주공정인 바이오필터의 $EC_{BF}$은 약 48 g-N/$m^3$/h로 산출되었다. 이러한 바이오필터의 암모니아 제거용량은 Kim 등의 연구결과로서 최대 암모니아 제거용량인 1,200 g-N/$m^3$/day와 거의 비슷하였다.
본 연구에서는 Compound parabolic concentrator reactor system을 이용하여 초기농도 10 mg/L의 클로로포름을 광촉매 반응으로 처리하였다. 1000 W의 메탈할라이드 방전램프를 인공태양광원으로 사용하였으며 약 99%의 클로로포름이 광촉매반응에 의하여 90분 안에 제거되어 먹는물 수질기준인 0.08 mg/L을 만족하였다(pH 5.24, $TiO_2$ 농도 0.2 g/L). 또한 초기 pH와 $TiO_2$ 농도가 클로로포름의 분해에 미치는 영향 을 알아보기 위해 pH 4, 5, 6, 7과 $TiO_2$ 농도 0.1, 0.2, 0.4의 조건에서 실험을 수행하였으며, 각 pH 에서의 $TiO_2$ 입자크기(particle size)와 비표면적(specific surface area)을 측정하여 클로로포름 분해율과 비교하여 비표면적과 광촉매반응 활성 사이의 상관관계를 규명하고자 하였다. 그 결과 pH와$TiO_2$ 농도에 따른 클로로포름 분해율은 큰 차이를 보이지 않았다. 하지만 pH에 따라 $TiO_2$의 입자크기분포(particle distribution)와 비표면적이 변했고 pH 7은 다른 pH 영역보다 비표면적이 약 2배 정도 작은 결과를 보였다. 본 연구의 결과를 바탕으로 클로로포름의 광촉매반응은 $TiO_2$의 비표면적과 상관관계가 없는 TCE-type인 것을 유추할 수 있었다.
본 연구에서는 광촉매 반응과 막분리 기술을 접목시킨 혼성 고도 정수처리 공정에서 소독 부산물의 전구체로 알려진 자연산 유기물을 효과적으로 제거하고자 하였고 다양한 운전 조건에서 시스템의 성능을 비교 평가하였다. 자연산 유기물은 흡입여과 방식의 분리막과 TiO$_2$ 광촉매를 이용하여 광분해하였을 때 광촉매 투입량의 증가에 따라 반응속도가 증가하였지만 과량의 촉매 주입시에는 반응 속도 향상에 오히려 부정적으로 작용하였다. 자연산 유기물을 보다 효과적으로 제거하기 위해 산화철 주입, TiO$_2$ 표면처리, 분리막 표면코팅을 시도하여 제거특성 및 운전에 따른 막여과 특성을 평가하였다. 산화철 주입은 초기에 흡착작용으로 인해 제거율 증가를 보였으나 반응이 진행됨에 따라 산화철 입자에 의한 광산란으로 광분해 효율이 오히려 감소되었다. 산화철 입자에 의한 광산란을 제어하고자 TiO$_2$ 표면을 광처리와 열처리 방법을 이용해 철을 직접 부착시킨 경우 긍정적인 효과를 얻지 못했다. 그러나 산화철로 막표면을 코팅하여 광산란 효과를 배제시킨 경우에는 향상된 결과를 보였다 막투과 플럭스 15 L/$m^2$-h에서 정밀여과를 수행하였을 때 TiO$_2$나 산화철에 의한 막오염은 거의 일어나지 않았고 안정된 막투과도를 나타내었다.
광촉매 혼성 저온 플라즈마는 폐수에 함유된 유기물을 분해시키는 효과적인 기술이다. 본 연구에서는 광촉매가 결합된 특별히 설계된 유전체 방전 시스템을 골프장이나 감귤농가에서 흔히 살포되는 디크로보스, 카보퓨란 및 메치다치온 살충제의 분해에 적용하였다. 단독 및 병합 시스템에서 살충제의 분해를 평가하였다. 단독 시스템은 UV의 차폐 유무 및 산소기체와 공기에 의한 오존(각종 반응 활성종들 포함) 플라즈마를 이용하였다. 혼성 시스템은 UV로 활성화된 산화아연, 이산화티타늄과 그래파이트 옥사이드와 결합하여 공기에 의한 플라즈마 반응에 적용하였다. 그래파이트 옥사이드는 모사 허머스 법으로 제조하여 FT-IR 분광기로 성능을 측정하였다. 반응시간 60 min에서 UV를 차폐하고 공기를 이용한 플라즈마 반응에 의한 분해성능과 비교하였으며, UV로 활성화된 그래파이트 옥사이드(0.01 g/L)와 결합된 플라즈마 반응은 디크로보스와 카보퓨란의 각각 100% 분해도를 보였다. UV를 활용한 광촉매 혼성 플라즈마는 살충제를 분해시키는 효과적인 대안으로 입증되었다.
광촉매반응에서 티타니아에 금속물질을 담지하면 광촉매표면이 변화되며 담지된 금속물질은 반응속도를 증가시킨다. 회분식 광반응기를 이용하여 $TiO_2$ 광촉매에 대한 금속물질 담지와 담지된 촉매의 소성조건 영향을 조사하였다. 광분해 효율을 증진시키기 위해 $TiO_2$ 촉매에 여러 종류의 금속물질을 담지하였다. 모든 실험에서의 수분함량은 3wt%, 반응기 온도는 $40^{\circ}C$이었다. $TiO_2$에 팔라듐을 담지한 경우가 가장 우수하였으며, Pt와 W을 첨가한 경우도 양호하였다. Pd/$TiO_2$ 촉매에 백금 또는 텅스텐을 부가적으로 담지하여도 제거효율에서의 증가는 없었다. 적절한 소성조건을 얻기위해 소성온도와 소성시간에 대하여 다양하게 실험을 수행하였으며, 실험결과 최적의 소성조건은 소성온도 $400^{\circ}C$, 소성시간 1시간이었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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