과산화수소는 광화학적 이차 생성물질이며 대기의 산화상태를 알려주는 지시자의 역할을 한다. H2O2 는 O3의 광분해로 시작되는 광화학 반응 중 HO2 radical 의 self reaction(HO2+ HO2+M$\longrightarrow$H2O2+M)으로 주로 생성된다(Lee,2000). 대기 내 수명이 1-2일인 과산화수소를 측정하므로써 오존의 대표적인 전구물질인 NOx와 VOC를 산화시키는 OH, HO2 라디칼의 농도를 예측할 수 있고 궁극적으로 오존을 저감하는 대책을 세우는데 필요한 요인으로 사용된다. (중략)
암모니아를 이용하여 질소가 도핑된 광촉매를 제조하고 이에 따른 가시광 광촉매 활성효과를 알아보았다. 질소 도핑된 $TiO_2$ 광촉매가 태양광영역에서 분해되는 정도를 확인하기 위해서 태양광에 조사하에 메틸렌블루 염료분해 실험을 수행하였다. SEM 이미지 분석결과 질소가 도핑된 $TiO_2$ 광촉매의 응집 입자가 감소함을 알 수 있었고, XRD 결과 $600^{\circ}C$에서 열처리된 질소 도핑 $TiO_2$ 광촉매는 아나타제 구조와 루타일이 존재하고 있음을 알 수 있었다. 또한, X선 광전자 분광기 분석을 통하여 암모니아 반응시간에 따라서 $TiO_2$ 광촉매에 N의 조성 증가를 알 수 있었다. $TiO_2$ 광촉매의 질소 도핑에 의하여 메틸렌블루에 대한 광분해 효과가 도핑되지 않은 시료에 비해 증가하였다. 또한 질소 도핑은 $TiO_2$ 광촉매의 결정에도 영향을 주었다.
코발트 적재된 활성탄소섬유(ACFs)는 이산화티탄($TiO_2$) 광촉매 반응을 촉진시키는 것을 발전되었다. Co-ACFs/$TiO_2$ 광촉매는 SEM, XRD, EDX 및 UV-vis 분광기를 사용하여 분석하였다. Co-ACFs/$TiO_2$ 광촉매에 대한 메틸렌불루(MB)의 분해 효과는 300분 반응해서 거의 100%를 도달하였다. 용액에 있는 MB 분자들은 ACFs의 흡착에 의해 $TiO_2$ 입자의 주위에 응축한다고 가정되었다. 그래서 이 광촉매 복합체는 MB 광분해에 대한 활성탄의 흡착성과 $TiO_2$의 광촉매 특성의 결합한 성능을 가지고 있다. 코발트가 전자 천이 효과를 가지고 있기 때문에 MB 용액의 광분해가 증가되는 것으로 판단된다.
본 연구는 UV와 $H_2O_2$를 통한 광분해 반응기에서의 Methyl Tert Butyl Ether(MTBE) 제거에 대해 조사하였다. 이 공정은 일반적으로 UV의 존재 하에 수용액 상에 생성되는 OH 라디칼을 요구하며, 이 라디칼들은 MTBE 분자를 공격하여 최종적으로 파괴하거나 무해한 단순 화합물로 전환시킨다. 반응들은 조사강도, MTBE 초기농도와 $H_2O_2$/MTBE비의 독립변수를 수학적으로 표현하였고, 반응표면법(Response Surface Methodology; RSM)을 사용하여 모델화하였다. 이 실험들은 Box-Behnken Design(BBD)를 통한 15개의 실험을 포함하여 실시하였다. ANOVA의 회귀분석 항은 유의한 p-value(p<0.05)와 높은 결정계수($R^2$=94.60%)를 나타내어 2차 회귀모델의 예측이 적절한 것으로 나타났다. 그리고 반응에 대한 정준분석을 통해 예측된 Y에 대한 최적 반응과 최대반응의 예측된 능선을 통해 최적조건은 각각 조사강도인 $x_1$=25.75W, MTBE 초기농도의 $x_2$=7.69mg/L 와 $H_2O_2$/MTBE비인 $x_3$=11.04로 관찰되었다. 본 연구는 RSM이 MTBE 제거의 최대화와 운전조건의 최적화에 적용하기에 알맞은 것으로 나타났다.
본 연구에서는 촉매적 활성이 높은 물질로 예상되는 TiO$_2$와 TiO$_2$-CdS계 분말을 초임계 유체법으로 제조하였다. 제조된 TiO$_2$ 광촉매 분말들은 결정질 아나타제로서 비표면적이 넓은 초미립의 구형이었다. 초임계 유체법으로 제조된 TiO$_2$ 광촉매는 유해 유기물인 DCA(Dichloroactic Acid)의 광분해반응의 실험 결과 기존 광촉매 보다 우수한 물성을 보였다.
In this study plastic optical fibers (POFs) were considered as light-transmitting media and substrates for the potential use in photocatalytic environmental purification system. After the characteristics of POFs in terms of light transmittance and absorption were determined at the beginning, the further investigation was performed through the photocatalytic degradation of trichloroethylene (TCE), iso-propanol and etc. with TiO$_2$-coated optical fiber reactor systems (POFR). It is concluded that the use of POFs is preferred to quartz optical fibers (QOFs) since the advantages such as ease of handling, lower cost, relatively reasonable light attenuation at the wavelength of near 400nm can be obtained. Various geometrical reactor shapes have been constructed and applied for the last one and half years. For the use of POF in water phase treatment, however, more detailed scientific and engineering aspects should be envisaged. This case requires a suitable mixture to obtain more stable and innocuous immobilization of photocatalyst on POF. To overcome this disadvantage, metal-organic chemical vapor deposition (MOCVD) was conducted in a fluidized bed to deposit thin films of titania on glass and alumina beads. Those can be used as photocatalysis for the removal of pollutants especially in liquid phases.
본 연구에서는 종합비타민 액제중의 비타민 A, $B_1,\;B_2,\;B_6$, C의 안정성을 규명하기 위하여 경시함량 변화 및 분해속도를 동력학적으로 검토하였다 종합 비타민 액제의 제조에 있어서 지용성 비타민의 가용화를 위하여 계면활성제인 polysorbate 80과 용해보조제인 프로필렌글리콜을 병용하므로써 첨가제의 양을 최소화시킬 수 있었다. 종합 비타민 액제의 안정성 평가를 위한 가속시험에서 heterogenous solution system에서의 반응 기작이 그대로 나타나는 것은 아니겠지만 비타민 A는 zero-order, 비타민 $B_1$과 C는 first-order kinetics에 따르는 분해 양상을 나타내었으며 Arrhenius식을 이용하여 구한 비타민 A, $B_1$, 및 C의 활성화 에너지는 각각 26.27, 21.67 및 23.50 kcal/mol이고 상온$(25^{\circ}C)$에서의 유효기간은 각각 1493, 449 및 639일 이었다. 그리고 비타민 $B_2$ 광퇴색 속도식은 first-order kinetics의 분해양상을 나타내었으나 광희색 반응에 미치는 비타민 $B_2$ 초기농도$(C_0)$$0.544{\times}10^2{\sim}1.632{\times}10^{-2}M$의 영향을 고려하여 비타민 $B_2$의 광퇴색 반응은 다음과 같은 속도식으로 진행되는 것으로 판명되었다. $-{\frac {dc}{dt}}=K_{c}\;{\frac C{C_0}}$$K_c\;:\;C_0$에 따르는 상수 비타민 $B_6$의 안정성은 인공광원보다 태양광선에 의한 비타민 $B_6$의 광분해가 촉진되었고 그리고 태양광선에 의한 계절에 따른 분해는 모두 비슷하였다. 한편 용기에 의한 비타민 $B_6$의 광분해는 폴리에틸렌용기>갈색유리병>투명유리병 순으로 안정함을 나타내었다 이상의 실험결과로 종합비타민 액제 설계의 안정성의 기초적 실험에 기여되리라고 사료된다.
[ $TiO_2$ ] 광촉매에 의한 분해 반응의 활성을 높이기 위한 다양한 연구가 진행되었다. 광촉매 반응은 1차 반응을 따랐으며 초기농도가 높을수록 분해효율이 감소하는 경향을 보였다. 본 연구에서는 산화제로 과산화수소가 주입되었을 경우 분해효율을 조사하였으며, 과산화수소를 주입하였을 경우가 그렇지 않은 경우보다 더 높은 분해효율을 보였다. 또한 과산화수소 주입량을 달리했을 때, 주입량이 증가할수록 효율이 높아지다가 일정량 이상에서는 오히려 효율이 감소하는 것으로 나타났다. 따라서 과산화수소 최적첨가량이 존재함을 알 수 있었다. 한편 $TiO_2$에 전이금속을 첨가하여 전이금속이 $TiO_2$ 촉매의 분해효율에 미치는 영향을 알아보았다. Pt(0.5%)-$TiO_2$가 가장 높은 분해효을을 보였으며, Pt첨가함량이 더 큰 Pt(2%)-$TiO_2$는 함량이 증가했음에도 불구하고 큰 차이는 아니지만 오히려 효율이 감소하였다. 따라서 촉매표면에서 전자와 정공이 생성되었을 때, Pt가 전자를 포획함으로써 전자와 정공의 재결합율을 감소시켜 OH라디칼을 생성할 수 있는 정공이 많아져 반응효율을 증가되는 것을 알 수 있었고, 금속에 따른 최적 첨가함량이 존재함을 알 수 있다. 반면에 Pd를 첨가했을 경우는 첨가 함량에 관계없이 모두 분해효율이 오히려 감소하는 경향을 나타냈으며 이는 전이금속 고유의 성질이나, 또는 대상물질에 따라 각기 다른 경향이 존재함을 나타내며 추가적인 연구가 필요하다고 사료된다.
본 연구는 광분해 산화공정으로 난분해성 물질인 N-Nitrosodimethylamine (NDMA)인 제거 및 부산물 생성 특성을 파악하기 위한 3개의 독립변수 (자외선 강도($X_1:\;1.5{\sim}4.5\;mW/cm^2$, 초기 NDMA 농도($X_2:\;100{\sim}300\;uM$), pH(X3:3~9))와 4개의 종속변수(NDMA 제거율($Y_1$), dimethylamine (DMA) 생성농도($Y_2$), dimethylformamide (DMF) 생성농도($Y_3$) 및 $NO_2$-N 생성농도($Y_4$))로 구성된 박스-벤켄 설계를 이용한 실험계획을 적용시켜 예측 모델과 광분해 산화 최적조건을 수립하였다. 실험결과 2시간 광분해 후 NDMA는 거의 완전히 제거되었으며 DMA, DMF와 $NO_2$-N은 NDMA 광분해와 동시에 부산물로 생성되었다. 광분해 최적의 조건을 얻기 위해 정준분석을 수행하여 최적 점 (반응값, 독립변수 조건)과 예측반응모델을 수립한 결과, 다음과 같은 결과를 얻었다 ($Y_1=117+21X_1-0.3X_2-17.2X_3+{2.43X_1}^2+{0.001X_2}^2+{3.2X_3}^2-0.08X_1X_2-1.6X_1X_3-0.05X_2X_3$ ($R^2$ = 96%, Adjusted $R^2$ = 88%)와 99.3% ($X_1:\;4.5\;mW/cm^2$, $X_2:\;190\;uM$, $X_3:\;3.2$), $Y_2=-101+18.5X_1+0.4X_2+21X_3-{3.3X_1}^2-{0.01X_2}^2-{1.5X_3}^2-0.01X_1X_2-0.07X_1X_3-0.01X_2X_3$ ($R^2$= 99.4%, 수정 $R^2$ = 95.7%)와 35.2 uM ($X_1:\;3\;mW/cm^2$, $X_2:\;220\;uM$, $X_3:\;6.3$), $Y_3=-6.2+0.2X_1+0.02X_2+2X_3-{0.26X_1}^2-{0.01X_2}^2-{0.2X_3}^2-0.004X_1X_2+0.1X_1X_3-0.02X_2X_3$ ($R^2$= 98%, 수정 $R^2$ = 94.4%)와 3.7 uM ($X_1:\;4.5\;mW/cm^2$, $X_2:\;290\;uM$, $X_3:\;6.2$), $Y_4=-25+12.2X_1+0.15X_2+7.8X_3+{1.1X_1}^2+{0.001X_2}^2-{0.34X_3}^2+0.01X_1X_2+0.08X_1X_3-3.4X_2X_3$ ($R^2$= 98.5%, 수정 $R^2$ = 95.7%)와 74.5 uM ($X_1:\;4.5\;mW/cm^2$, $X_2:\;220\;uM$, $X_3:\;3.1$). 반응표면분석법 중 하나인 박스-벤켄법은 UV 광분해에 의한 NDMA 분해 및 부산물 생성에 대한 통계학적 및 수학적인 결과 및 최적의 운전조건을 제시하였다. 예측모델의 검정을 통하여 박스-벤켄법은 매우 높은 신뢰성을 보였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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