본 연구에서는 국내 폐금속광산의 대표적인 폐기물 중 상동광산광미를 안정화, 고형화 및 감량화 시키기 위한 일환으로 광미를 실용적인 흙도로 포장재료로 사용하기 위한 모르타르 실험을 실시하였다. 모르타르에 사용된 고화제는 시멘트계 고화제를 사용하였으며, 상동광미는 대상 흙에 대하여 10% 중량비 치환한 경우 강도증진 효과가 있었다 따라서 상동광미를 흙도로용 포장재료로 사용할 수 있는 가능성을 얻을 수 있었다.
"방사성폐기물 고화체의 물성시험"에 사용되는 시편을 실험실적으로 제조한 소규모 모의 고화체 시편과 고화공정에서 직접 채취한 소규모 시편, 200L 드럼으로부터 코아시편을 채취 가공하여 만든 시편과 같이 3종류가 있다. 고화공정에서 발생되는 고화체는 일반적으로 200 L 드럼에 주입되며, 고화체의 균일성 정도는 고화공정의 특성, 폐기물/고화매질 혼합비, 200 L 고화체 드럼의 냉각방식에 따라 다르다. 따라서, 실험실에서 제조한 시편과 공정에서 채취한 소규모 시편을 실제 고화공정을 대표할 수 없으며 또한 실제 발생된 고화체의 조성과도 동일하다고 볼 수 없다. 따라서 200 L 실드럼에서부터 코아시편을 채취하여 만든 시편이 고화공정과도 고화체를 대표할 수 있는 시편으로 볼 수 있다. 기 발생고화체(시멘트와 파리핀 고화체 및 잡고체 폐기물)의 영구처분을 위하여 과기부 고시 05-18호 "폐기물 인도기준" 규정과 한국방사성폐기물관리공단의 중 저준위 방사성폐기물 인수기주(안)의 준수 여부를 평가하기 위하여 각 원전의 대표 드럼에 대하여 특성평가시험인 압축강도, 침출, 침수, 열 순환, 내방사성 영향시험을 수행하기위해 실 드럼으로부터 원통형 코아시편을 채취하여 이를 시험검사에 필요한 시험시편으로 가공한 후 표준 특성시험법을 이용하여 물성들을 평가하며 특성평가시험을 위한 시편으로는 L/D=2, L/D=1인 두 종류의 시편을 가공하였으며 압축, 침수, 열순환 및 방사선조사시편은 L/D=2 시편을 제조하였고 침출시험시편은 L/D=1인 시편을 채취하였다.
본 연구에서는 방사성폐기물 아스팔트고화체를 장기간 저장시 형태유지가 되지 않는 단점을 보완하기 위하여 폴리에틸렌을 고화보조제로 아스팔트에 첨가하여 전처리의 분쇄 공정 없이 입상수지를 직접 고화처리 함으로서 시멘트 고화체처럼 형태안정성을 지니는 아스팔트 고화체를 제조하는 방법을 개발하고 이 방법에 의해 제조된 고화체의 침출특성을 평가하여 실제 방사성 폐이온 교환수지 처리에 적용함을 그 목적으로 하였다. 실험결과 고화보조제인 폴리에틸렌은 아스팔트와 폐수지가 혼합된 고화체내에서 가교역활을 하며 PE 함유량이 10 wt% 이상일 때 장기간 노출실험에서도 고화체 형태를 그대로 유지하였다. 최적조업조건은 폐수지의 함유량이 무게비로 40wt% 이고 PE의 함유량이 10wt%이며 이때 고화체내부에 수지입자의 밀도도 균일하게 분포됨을 확인하였다. 실험은 폐이온교환수지에 아스팔트를 혼합하고 여기에 폴리에틸렌(PE) 필름을 고화보조제로 첨가함으로서 고화체의 균일성, 수분과 접촉시 고화체의 침출을 최저로 하는 안정된 고화체를 개발하였다.
원자력발전소의 2차 냉각계통 제염 공정인 EPRI/SGOG 공정에서는 EDTA를 제염제로 사용하고 있다. EDTA는 수용액 상에서는 20$0^{\circ}C$까지 안정하며 제염후 존재하는 유리 EDTA (EDTA-2NH$_4$)는 시멘트 수화반응에 의해 생성되는 Ca이온과 결합하여 EDTA-Ca 착이온이 형성된다. 따라서 CSH(Calcium Silicate Hydrate)겔의 형성을 억제함으로써 시멘트 경화반응을 지연시킨다. 현재 우리나라에서는 EDTA가 함유한 제염폐액의 처리방법의 미결정으로 인하여 자체 저장하고 있으나 고화체의 최종 처분조건을 만족하며 감용률을 최대화 할 수 있는 처리방법이 필요하다. 본 연구에서는 유리 EDTA가 소석회의 발생을 억제시켜 경화반응에 영향을 주는 점을 고려하여 유리 EDTA 용액에 소석회로 전처리 하여 시멘트 고화한 고화체의 물성시험을 수행하였다. 연구결과 EDTA와 소석회 반응 몰비가 1이 되게 전처리할 경우 시멘트에 대한 물의 배합비는 27%이상이 되어야 하며, 유리 EDTA 함량이 20wt%인 용액에서 폐액/시멘트/소석회비가 33.4/65/1.6일때 최대의 감용률을 나타내는 건전한 고화체의 조성비를 얻었다.
본 연구에서는 하수슬러지를 매립지 복토재로 재활용하기 위해 래들슬래그, 시멘트, 인회석, 소석회를 첨가하여 하수 슬러지 내 중금속(Cd, Cu, Ni, Pb, Zn)의 용출을 평가하였다. 하수슬러지의 용출 평가는 EDTA (ethylenediaminetetraacetic acid) 추출법과 TCLP (Toxicity Characteristic Leaching Procedure)를 통해 이루어졌으며, 중금속 결합 기작은 연속추출(sequential extraction)을 통해 평가하였다. EDTA 용출 결과 하수슬러지에 래들슬래그/시멘트/소석회의 투입량이 증가할수록 하수슬러지 내 중금속의 용출이 감소하였다. 그러나 인회석을 투입했을 때는 중금속 용출의 감소 효과가 거의 나타나지 않았으며, 이는 EDTA가 인회석에 의한 중금속 고정화를 방해하였기 때문이다. TCLP 용출 결과 하수슬러지 내 슬래그, 시멘트 또는 소석회의 투입량이 증가하여 용출액의 pH가 7 이상일 때는 Cu의 용출 농도가 원하수슬러지의 용출농도보다 증가하는 것으로 나타났다. 그러나 인회석은 투입량이 증가할수록 중금속의 용출 농도가 감소하는 것으로 나타났다. 혼합 고화제를 투입한 하수슬러지의 중금속 용출 결과, 하수슬러지의 중량비 100%를 기준으로 래들슬래그 20%와 소석회 10%를 투입한 혼합물이 최적의 고화 혼합 비율이며, 이 때 EDTA 추출법과 TCLP로 용출한 중금속의 농도가 가장 낮게 나타났다. 이러한 결과는 하수슬러지 내 중금속 결합이 약한 결합인 exchangeable fraction과 carbonate fraction에서 강한 결합인 organic fraction으로 이동하였음을 연속추출(SM&T, formaly BCR)을 통해 확인할 수 있었다. 하수슬러지와 고화제를 최적의 비율로 혼합한 혼합물을 폐기물공정시험법으로 중금속 용출을 평가한 결과 Cu가 기준농도 이상으로 검출되었다. 그러나 TCLP에 따른 하수슬러지의 용출시험 결과 Ba, Cd, Cr, Pb의 항목에서 미국 환경보호청의 용출 기준을 만족하였다.
국내에 시공되고 있는 매입말뚝의 충전재는 주로 시멘트 페이스트를 사용하고 있다. 시멘트 페이스트를 사용한 충전재는 현장 시공 시 실 주입량이 지나치게 커서 비효율적이며, 설계기준에 비해 지나친 강도를 발현하여 시멘트사용에 따른 환경성 문제를 지니고 있다. 이에 대한 대안으로 매입말뚝 시공 시 발생하는 굴착토사를 활용하여 적정 고화제를 혼합한 고화토를 충전함으로써 폐기물 처리비용 절약과 친환경적인 고화토 충전공법의 현장적용성을 검토하였다. 일축압축강도 시험과 현장 재하시험 결과를 토대로 고화토와 기존 시멘트 페이스트 주입재의 성능을 비교하고 설계기준에 적합한지 여부를 검토하였다. 그 결과 고화토 충전재는 시멘트 페이스트 충전재와 유사한 성능을 나타내며 설계기준에도 적합하여 매입말뚝 충전재로서 고화토의 적용성을 확인하였다.
국가의 규제기관과 처분장에서는 방사성 폐기물의 안전한 영구처분을 위하여 폐기물 수용(인수)기준을 폐기물 발생자에게 준수토록 요구하게 되는데 이러한 폐기물 수용(인수)기준은 처분시설의 가동동안 인간과 환경 보호 그리고 최대 300년간의 제도적 통제기간을 고려하여 처분장의 안전성 확보를 위하여 설정되어진다. 폐기물 수용(인수)기준중 고화체의 안정성 평가와 관련하여 미국(NRC/BTP)은 폐기물의 종류와 고화매질에 따라 유리수, 압축강도, 방사성 조사특성, 미생물 영향 특성, 침수 및 침출 특성, 열순환 특성 등에 대하여 표준시험법을 제시하였으며, 또한 그의 기술기준치도 제시하고 있다. 그리고 프랑스(DRDD/ BECC)에서는 미국보다 매우 세밀하게 평가항목들을 분류하는 등의 처분장 운영국가에서는 고화체의 안정성관련 평가시험들을 처분 환경과 처분방식에 맞게 표준화하고 있다. 한편 국내에서는 과기부 고시 제2001-32호 "중.저준위 방사성폐기물 인도규정"이 있으나 이에는 고화체 관련하여 정성적인 안정성에 대하여서만 기술되어 있다. 이에 따라 원전폐기물 고화체에 대한 안정성 평가를 위한 시험법을 선정하기 위하여 아래 그림과 같은 절차에 따라 수행토록 하였다. 우선 대표적인 천층처분 운영국가인 미국과 프랑스의 시험법 그리고 IAEA 권고 시험법과 유사관련 한국 산업표준법들을 조사하고, 이들 시험법들의 주요 차이점을 기술적 관점에서 비교평가하고, 이어서 모의 방사성 및 비방사성 고화체를 이용하여 상기 시험법들을 각각 적용하고 또한 이들 시험법들간의 차이(시험 조건, 시편의 크기 등)에 기인한 상호 비교시험을 통하여 얻어진 시험결과들을 종합적으로 비교 검토하여 보수적 관점에서 시험법을 선정하는 것으로 방향을 잡았다. 이때 시험결과를 얻기 위한 모든 과정에 품질보증 활동을 적용키로 하였으며, 시험결과 분석/평가 과정과 시험법 선정에 각계(규제기관, 학계, 발전소 현장 및 산업계 등) 전문가로부터 기술자문회의를 통하여 자문 의견을 받기로 하였다. 특히 현재 폐기물 인수 기술기준치가 설정된 국가의 시험법을 심층 있게 검토하기로 하였다.검토하기로 하였다.
본 연구에서는 점토차수재의 대체물질로서 매립지 현장토에 첨가재(시멘트, 벤토나이트 고화제)를 혼합하는 방법인 개량혼합토 공법을 대상으로 하여, 토목 환경적인 연구로서 차수/강도 효과 및 회분식/컬럼식 테스트를 통한 중금속의 고정능력에 관한 평가를 수행하였다. 지반공학적 연구(투수계수/압축실험)를 실시한 결과, CL 계열의 현장토(CL)에 첨가재(시멘트, 벤토나이트: 팽윤도로 구분하여 고품위 벤토나이트 B\circled1. 저품위 벤토나이트 B\circled2. 고화제)를 혼합함으로써 폐기물 매립지의 법적 기준(1x10-7cm/sec 이하)을 만족하였다. 또한 개량혼합토 제조시 시멘트 : 벤토나이트 : 고화제 = 90 : 60 : 1의 비율이 가장 적합하였으며, 팽윤도로 구별된 저품위 벤토나이트(B\circled2)의 사용가능성을 보여주었다. 첨가재의 종류에 따른 개량혼합토(column2, 3, 4)의 양이온교환능력(Cation Exchange Capacity, CEC) 측정 결과, 현장토와 비교하여 약 1.5배 정도 CEC가 증가한 것을 확인할 수 있었으나, 첨가재에 따른 큰 차이점은 보이지 않았다. 화학구성과 결정구조의 변화를 살펴보기 위한 XRF와 SEM측정 결과, 첨가재에 따른 고화토의 결정구조의 큰 변화 양상을 확인할 수 없었다. 컬럼을 사용하여 중금속($Pb^{2+}$$Cu^{2+}$ , $Cd^{2+}$ , $Zn^{2+}$ l00mg/L)을 혼합한 인공침출수를 현장토(columnl)와 첨가재의 종류에 따른 개량혼합토(column2, 3, 4)에 적용시킨 결과, 현장토의 경우, 유출수의 pH가 감소됨과 동시에 $Cd^{2+}$ 와 $Zn^{2+}$가 유출되어 거의 파과점까지 도달하였으며, 현장토의 중금속 고정능력은 $Pb^{2+}$ ≒$Cu^{2+}$ > $Zn^{2+}$ > $Cd^{2+}$ 순으로 나타났다. 개량혼합토의 경우, 동일한 시점에서 column l에서 보여졌던 파과 현상은 나타나지 않았고, 팽윤도가 높은 B\circled1(column 2)보다 저급의 B\circled2(column 3)를 첨가한 개량혼합토가 화학적으로 훨씬 안정함을 보여주었으며, 시멘트, 벤토나이트와 함께 보조적으로 고화제(column 4)를 첨가했을 경우, 이러한 결과가 한층 더 두드러진다.
유해 중금속을 함유하고 있는 제철 폐기물 슬러지를 안전하게 처리하기 위하여 고로 수쇄 슬래그와 포틀랜드 시멘트를 이용한 중금속 고화용 슬래그 시멘트, 고황산염 시멘트를 제조하여 폐슬러지의 고화를 시도하였다. 고로 수쇄 슬래그와 보통포틀랜드 시멘트를 6:4로 혼합하고 여기에 자극제로서 CaO를 10% 가한 슬래그 시멘트 재료를 사용한 경우, STS 슬러지는 C-S-H 그리고 ettringite와 monosulfate 등의 수화물이 생성되면서 강도가 지속적으로 증가함을 보여주고 있지만 성상과 성분이 다른 BF 슬러지와 COREX 슬러지에 적용하였을 때는 강도 발현이 좋지 않았다. 하지만 고화처리용 슬래그 시멘트를 이용하여 STS에 BF 및 COREX 슬러지를 각각 5:5로 혼합한 혼합슬러지에 적용한 경우 고화체의 강도는 슬래그 시멘트를 이용한 경우 폐기물 고화 처리 기준을 상회하는 충분한 강도를 보였다. 한편, 수쇄슬래그, 반수석고, 보통 포틀랜드 시멘트에 자극제를 혼합한 폐기물 처리용 고황산염계 시멘트를 이용하여 고화가 힘들었던 COREX 슬러지에 적용한 결과, 3일 강도가 이미 고화처리기준을 상회하는 좋은 결과를 얻어, 이 시멘트 재료로서 COREX 슬러지의 고정/안정화도 가능함을 보여주고 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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