Fe석류석인 경우, 사면체 배위를 하는 Fe의 이온반경이 Si보다 크기 때문에 고준위 방사성 폐기물에 다량 함유되어 있는 악티나이드 원소들을 고정화시킬 수 있는 매트릭스로 고려되고 있다. 따라서 본 연구에서는 $Ca_{2,5}$C $e_{0.5}$Z $r_2$F $e_3$$O_{12}$ 및 $Ca_2$CeZrFeF $e_3$$O_{12}$인 조성을 가진 석류석을 합성하여 이들의 상평형 관계 및 특성을 연구하였다. 혼합된 시료는 200∼400 kg/$\textrm{cm}^2$의 압력으로 성형한 후, 1100∼140$0^{\circ}C$ 범위에서 온도 및 분위기를 변화시키면서 소결하였으며 합성된 시료는 XRD, SEM/EDS를 사용하여 상분석과 정량분석을 실시하였다. 실험결과, 이들 조성을 가진 석류석들은 130$0^{\circ}C$로 가열하였을 때, 최적 합성상을 얻을 수 있었지만 소량의 페롭스카이트 등 부수상이 공존하였다. $Ca_{2,5}$C $e_{0.5}$Z $r_2$F $e_3$$O_{12}$ 및 $Ca_2$CeZrFeF $e_3$$O_{12}$인 조성으로부터 합성된 Fe석류석의 조성이 각각 $Ca_{2.53.2}$C $e_{0.30.7}$Z $r_{1.82.8}$F $e_{1.93.2}$$O_{12}$ 및 $Ca_{2.22.5}$C $e_{0.81.0}$Z $r_{1.31.6}$F $e_{0.4.07}$ F $e_{33.2}$$O_{12}$였다. 특히 화학양론적 조성과 비교시, 합성된 석류석의 8배위 자리를 점하고 있는 Ca이 초과된 양상을 보였고, Ce의 함량은 초과 또는 결핍된 양상을 보였다. 이는 8배위 자리에서의 Ca과 Ce의 이온반경의 상대적인 차이 및 전하보상적 차원에서 비롯된 것으로 해석된다.에서 비롯된 것으로 해석된다.
방사선검출기를 이용한 고방사성물질의 측정이나 방사선사고 등의 신속한 대응을 위하여 주위의 선량률 준위에 따라 크기별로 여러 종류의 콜리메이터들을 구비해야 하며, 이는 무거운 콜리메이터의 특성상 효율적인 현장 측정에 심각한 장애가 될 수 있다. 본 연구에서는 콜리메이터의 모양을 카메라의 렌즈 조리개 형식으로 제작하여 사용자가 직접 카메라 렌즈를 돌려 초점을 맞추듯이 콜리메이터의 내경을 조절하고 방사선의 감쇄율을 쉽게 알아볼 수 있도록 IRIS형 콜리메이터를 제작하였다. 먼저, 콜리메이터를 위상을 달리한 2 중의 텅스텐 셔터 구조로 제작하여 기계적 공차에 의한 방사선의 침투를 차단하고자 하였다. 그리고 셔터의 재질별로 콜리메이터 내경에 따른 방사선 감쇄율을 MCNP 코드를 이용하여 계산함으로써 이론적인 성능평가를 수행하였다. 계산된 내경의 크기별 감쇄율을 콜리메이터 외부 눈금링에 표시함으로써, 카메라 렌즈에 표시된 배율과 같은 방법으로 사용자가 해당 표시지점으로 콜리메이터 내경을 조절하였을 때, 방사선의 세기가 얼마만 큼 감소되는지 쉽게 알아볼 수 있도록 구현하였다. 끝으로 개발된 IRIS형 콜리메이터를 장착한 소형 방사선검출기를 현장 측정에 활용할 경우, 콜리메이터의 교체 없이 주위 방사선의 세기에 따라 콜리메이터 내경을 적절한 크기로 신속히 교체가 가능하며, 방사선 세기의 감쇄 정도를 쉽게 알아보게 함으로써 신속하고 정확한 대처가 가능할 것으로 판단된다.
본 연구에서는 열-수리-역학적 복합거동 수치해석을 활용하여 국내 고준위방사성폐기물 처분장의 완충재의 설계 기준 온도가 100℃ 및 125℃인 경우, 처분 간격에 따른 처분시스템의 최고 온도를 계산하고, 역학적 안정성을 확보하기 위한 암반의 조건을 도출하였다. 완충재의 설계 기준 온도를 현재와 같이 100℃로 유지할 때, 처분터널 간격이 40 m, 처분공 간격이 5.5 m인 경우와 처분터널 간격이 30 m, 처분공 간격이 6.5 m인 경우, 처분용기와 완충재가 접하는 점에서 최고 온도가 각각 99.4℃ 및 99.8℃로 계산되었다. 완충재의 설계 기준 온도를 125℃로 향상시킨 경우, 처분터널 간격을 30 m, 처분공 간격을 4.5 m까지 감소시켜 처분 면적을 KRS+ 기반 처분시스템 대비 55%까지 감소시킬 수 있었다. 다양한 처분 간격에 대해 암반에서의 역학적 안정성을 평가한 결과, 암반파괴가 발생하지 않기 위해서는 KRS+ 기반 처분시스템은 암반의 RMR 분류법의 Good rock에 해당하는 RMR 72.4 이상의 조건이어야 했다. 처분 간격이 감소할수록 암반의 RMR이 더 높아야 했으며, 처분터널 간격 30 m, 처분공 간격 4.5 m인 경우에는 RMR 87.3 이상이 되어야 암반의 파괴를 방지할 수 있었다. 그러나, 처분 이후 지하수 유입 시 벤토나이트 완충재 및 뒤채움재의 팽윤에 따른 구속압에 의한 암반 강도의 증가를 고려하면, 해석을 수행한 모든 처분 간격에 대해 암반의 RMR이 75 이상이면 역학적 안정성을 확보할 수 있었다.
본 연구에서는 현재 국내에서 잠재적인 완충재 물질로 고려되고 있는 경주산 칼슘벤토나이트에서 발생되는 벤토나이트 콜로이드를 대상으로 대표적인 악티나이드 핵종이며 고준위 핵종인 우라늄(VI)에 대한 수착특성에 대한 실험적 연구를 수행하였다. 실험에 사용될 벤토나이트 콜로이드의 농도 및 크기를 여과법을 사용하여 측정한 결과 벤토나이트 콜로이드 원액의 농도는 약 5100ppm 이고 $98\%$ 이상의 콜로이드들이 200-450nm 크기 사이에 존재하는 것으로 나타났다. 우라늄 수착실험에 대한 공시험을 수행하여 수착반응 용기 벽면에 의해, 침전에 의해, 한외여과 또는 콜로이드 형성에 의해 손실된 우라늄 양을 평가하였다. 한외여과에 의한 우라늄 손실의 경우 이온강도가 낮은 경우에(즉, 0.001M $NaClO_4$의 경우) 한외여과 필터의 표면전하 역전에 의한 양이온 수착 영향으로 매우 높은 핵종 손실을 유발하였다. 벤토나이트 콜로이드에 대한 우라늄(VI)의 수착 분배계수(의사콜로이드 형성상수)는 pH에 따라 $10^4^{\sim}10^6$ mL/g 정도의 값을 가지는 것으로 관측되었으며 중성 영역인 pH 6.5 근처에서 최대값을 가지는 것으로 나타났다.
벤토나이트는 고준위 방사성 폐기물 처분장의 완충재 및 뒷채움재의 주재료로 고려되고 있다. 처분환경에서 벤토나이트는 열-수리-역학-화학적 복합적 거동을 겪게 된다. 본 연구는 제작된 수화거동 실험용 셀을 사용하여 수화 조건에서 벤토나이트의 거동 특성을 X선 단층촬영 기술을 이용하여 평가하고자 하였다. 플라스틱재료로 만들어진 원통형 셀은 상부의 탈착식 캡을 이용하여 시료 상부에 수직응력을 가하거나 팽윤압을 측정할 수 있도록 제작하였다. 수화실험은 건조밀도 1.4 g/cm3, 함수율 20%의 조건으로 제작된 경주 벤토나이트 블록시료로 수행되었다. 샘플의 직경은 27.5 mm, 높이는 34 mm 이며, 수화 실험 중 0.207 MPa의 일정한 압력으로 물을 주입하였으며, 7일 동안 수화실험을 지속하였다. 하루 동안 수화 과정을 거치면서 벤토나이트가 팽창하여 셀 내부의 공간을 채우는 것을 확인하였다. 또한, 샘플의 X선 CT값의 히스토그램 분석을 통해 수화 과정 초기의 샘플 밀도 증가와 이후 점진적인 밀도 감소가 발생함을 평가할 수 있었다. 평균 CT 값, CT값의 표준 편차, CT값 변화량에 대한 분석을 통해 샘플의 수화 과정에 대한 자세한 정보를 확인할 수 있었다. 즉, 수화 시작 후 2일 동안 시료 하부 및 상부 영역은 밀도가 감소하고 중간 영역은 밀도가 증가하였다. 그 후 수화가 진행되면서 샘플의 각 위치에서의 밀도 변화는 초기 샘플의 밀도와 비교할 때 그 차이가 점차 감소함을 확인하였다. 샘플 내 균열의 형성과정과 이후 감소되는 현상도 X선 단층촬영에 의해 확인되었다.
국내 고준위폐기물처분장 공학적방벽(EBS)의 일부가 되는 완충재로 경주 벤토나이트가 우선적으로 고려되고 있다. 압축벤토나이트는 지하수침투로 인한 팽윤압과 처분용기에서 발산되는 열응력을 경험한다. 따라서 EBS의 성능평가를 위해서 역학적 물성의 산정이 중요하다. 본 논문은 탄성파를 이용하여 경주 압축벤토나이트의 변형특성 측정을 목표로 하였다. 두 개의 $1.59g/cm^3$와 $1.75g/cm^3$의 건조밀도를 가지는 압축벤토나이트 시편을 제작하였고, 자유단-자유단 공진주시험을 수행하여 구속압축파속도와 비구속압축파속도를 측정하였다. 측정된 압축파속도를 이용하여 미소변형에서의 탄성계수($E_{max}$), 구속탄성계수($M_{max}$), 감쇠비($D_{min}$), 포아송비를 측정하였다. 그 결과로 경주 압축벤토나이트의 변형특성을 산정 제시하여 선행연구 결과들과 비교 분석하였다.
한국형 기준 처분시스템의 공학적 방벽에서의 열-수리-역학 복합 현상을 실증하기 위한 공학적 규모 실증실험 장치인 KENTEX에서 얻은 열, 수리, 역학적 실험 데이터를 이용하여 벤토나이트의 포화공정을 해석하였다. ABAQUS를 사용한 모델계산의 함수율과 실험 결과의 비교에서 불포화 영역에서는 온도상승으로 인해 초기 수분이 감소하는 수분 재분포 공정을 모델에 포함시키지 않아 함수율의 차가 컸다. 포화 영역에서는 실험에서 초기 수분보다 낮은 함수율에서부터 지하수로 포화가 진행되지만 모델과 실험에서 얻은 함수율 값의 차이가 점점 감소해 완전포화에 도달할 때에는 두 함수율 값이 거의 비슷한 결과를 보여주였다. 포화도 약 95%에 이르는 시간은 실험결과와 계산 결과가 서로 비슷한 약 500일 정도로 예측할 수 있었다. 그리고 불포화 영역의 수분 재분포가 벤토나이트의 완전포화에 도달하는 시간에는 큰 영향을 미치지 않는 것으로 분석되었다. 따라서 본 해석기법을 사용하면 지하처분연구시설의 완충재인 벤토나이트의 포화시간을 예측할 수 있을 것으로 판단된다.
본 연구에서는 한국원자력연구원 부지 내 KURT 연구시설에 심지층 처분실증시험을 수행할 목적으로 사전 해외현황조사를 실시하였다. 고준위폐기물 심지층 처분을 목적으로 지하연구시설을 구축한 나라들을 대상으로 현재 수행되었거나, 수행이 진행 중인 공학적방벽 성능평가 시험들을 조사하였다. 주요 실증시험으로는, 스웨덴/프랑스 TBT, 스웨덴 LOT, 스위스 HEE, 벨기에 PRACLAY, 스페인 FEBEX, 일본 HORONOBE, 및 캐나다 BCE 등이었다. 각 실증시험에 대하여 시험의 목적, 시험체의 구성, 시험조건, 세부 구성도, 측정 항목, 측정기기, 및 도출된 결과 등을 구체적으로 조사하였으며, 시험결과보다는 시험목적 및 시험물의 구축방법 파악에 더 집중하였다. 왜냐하면, 각국의 공학적방벽 성능시험방법의 검토를 통해 향후 KURT에서 추진하게 될 공학적방벽 실증시설의 설계에 도움을 얻고, 다양한 성능시험을 동시에 수행할 수 있도록 하기 위해서였다. 향후 KURT 확장을 통해 공학적방벽 성능시험 터널을 확보하고, 중규모의 성능 시험시연을 추진하게 될 예정이다. 본 기술검토를 통해 이 때 추진할 시험내역과 시험체의 구성 및 크기 등의 상세 설계에 필요한 기초적인 지식을 얻고자 하였다.
고준위폐기물 처분장의 완충재 및 뒷채움재 후보물질로 고려되고 있는 경주벤토나이트를 대상으로 압축 벤토나이트 및 벤토나이트-모래 혼합물의 열전도도가 측정되었다. 압축벤토나이트는 건조밀도가 $1.2\;Mg/m^3$에서 $1.8\;Mg/m^3$범위에 대해, 압축 벤토나이트-모래 혼합물은 건조밀도가 $1.6\;Mg/m^3$에서 $1.8\;Mg/m^3$ 사이이고, 모래의 함량이 중량비로 10 wt%에서 30 wt%인 범위의 혼합물에 대해 측정하였다. 측정시료의 수분 함량은 중량비로 10 wt%에서 20 wt% 까지 변화시켰다. 압축 벤토나이트 및 벤토나이트-모래 혼합물의 열전도도는 수분함량이 일정할 때, 건조밀도가 증가할수록, 모래 함량이 많을수록 증가하였으며, 건조밀도가 일정한 경우에는 수분 함량과 모래 함량이 증가할수록 증가하였다. 각 건조밀도에서의 수분함량의 증가에 따른 열전도도 변화를 나타낼 수 있는 실험적 관계식들이 제시되었다. 이 관계식들은 10% 오차 범위에서 압축벤토나이트 및 벤토나이트-모래 혼합물의 열전도도 값을 예측할 수 있다.
심부시추공 처분에서 정치기구와 처분용기 사이를 연결하는'J-slot joint'를 대체할 수 있는 새로운 접속장치를 개발하고자 하였다. 새로운 접속장치는 처분용기 쪽의 쐐기와 이를 체결할 수 있는 정치기구 쪽의 쐐기집으로 구성되었다. 새로운 접속 장치는 부품교체 없이도 체결과 분리가 자유롭고, Drill pipe 외에도 Wire-line이나 Coiled tubing 등의 정치기구와도 연결이 가능한 장점을 갖추었다. 새로운 접속장치의 실증을 위해, 1/3 크기로 새로운 접속장치(${\Phi}110mm$, H 148 mm), 처분용기 2단 행렬(${\Phi}140mm$, H 1,105 mm), 그리고 모의 시험공(${\Phi}150mm$, H 1,500 mm)을 설계 및 제작하였다. 새로운 접속장치의 실증시험용 머드로는 Na형 벤토나이트(MX-80)와 Ca형 벤토나이트(GJ-II)를 고형분 함량 7wt% 및 29wt%로 각각 제조하여 사용하였다. 실증시험 결과, 새로운 접속장치는 벤토나이트 머드와 순수 조건에 대해 $10m{\cdot}min^{-1}$ 속도에서 무리없이 작동하였다. 결론적으로, 심부시추공 처분을 위한 새로운 처분용기 접속장치는 정치와 회수를 위한 접속장치로 향후 유용하게 활용될 수 있다고 보았다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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