연료전지와 수소를 사용하는 연료전지 자동차의 상용화를 위해서는 수소 공급용 수소 스테이션(hydrogen station)의 개발이 중요한 핵심 기반기술이다. 일반적으로 수소 스테이션은 탈황반응, 개질반응(reforming), 수성가스전환(WGS) 반응 및 수소분리(PSA) 장치로 구성된 수소제조 공정과 압축, 저장 및 분배 장치로 구성된 후처리(post-treatment) 공정으로 구성되어 있다. 본 총설에서는 수소 경제(hydrogen economy) 사회로의 진입을 위해 국내외에서 연구개발 중인 수소 스테이션에 대한 연구 개발 동향과 전망을 고찰하였다. 그리고 향후 풍력 및 태양열 등 재생 가능 에너지(renewable energy)원으로부터 물의 분해에 의한 수소제조 기술이 확립되기 전까지는 화석연료의 개질 반응이 수소를 제조하는 핵심기술이 될 것으로 판단된다. 따라서 화석연료의 탈황반응, 화석연료의 개질 반응에 의한 수소제조, CO 농도 저감을 위한 수성가스 전환반응 및 수소의 분리기술 등 수소 스테이션의 상용화에 필수적인 단위공정개발에 대한 최근의 연구동향을 정리하였다.
본 연구에서는 탄산염암 저류층에서 활용 가능한 GPTMS((3-Glycidoxypropyl)trimethoxysilane)-SiO2 나노유체를 제조하고 주입 효과를 분석하였다. 표면개질에 따른 나노입자의 구조적 변화를 확인하기 위해 푸리에변환적외선분광(Fourier transform infrared spectroscopy, FTIR) 분석을 수행했으며, 0.5 mmol/g 이상의 GPTMS 농도에서 실리카 입자의 표면개질을 의미하는 2,950 cm-1의 C-H 신축 진동(C-H stretching vibration)을 확인하였다. 또한, 친유성 상태로 에이징된 석회석과 백운석을 대상으로 나노입자의 농도와 주입률에 따른 GPTMS-SiO2 나노유체의 코어유동 실험을 수행하였다. 나노유체 주입에 따라 최대 18.9%의 오일이 추가로 회수되었으며, 암석의 접촉각과 투과도 변화를 확인할 수 있었다. 이는 나노입자가 탄산염암 표면에 흡착됨에 따라 습윤도를 개선함과 동시에 공극에 영향을 준다는 것을 의미한다. 따라서, 제조된 나노유체는 탄산염암 저류층을 대상으로 한 석유회수증진의 주입유체로 사용될 수 있으며 습윤도, 투과도 변화와 같은 유체 유동물성 개선에 활용될 것으로 기대된다.
실리카 표면의 개질을 위하여 다양한 조건 하에서 tetraethyl orthosilicate (TEOS)로부터 졸-겔 공법으로 제조한 실리카 졸에 실란 커플링제인 octyltrimethoxysilane (OTMS) 또는 hexadecyltrimethoxysilane (HDTMS)을 반응시켰다. 얻어진 반응물들의 SEM-EDS, 열분석 및 원소분석을 통하여 실리카의 표면이 유기물로 개질된 것을 확인할 수 있었다. 유기용매에서의 분산성 및 에폭시 수지와 복합화한 필름의 표면 조도 등을 평가한 결과, 에탄올을 용매로 사용하여 $50^{\circ}C$에서 TEOS를 24 h 가수분해하고, OTMS를 2 h 반응시킨 물질이 최적으로 나타났다. 이와 같은 표면 개질 실리카를 포함하는 복합체 필름의 산소 투과도를 측정한 결과, 개질 실리카를 포함하지 않는 필름에 비하여 산소 투과도가 12% 저하된 것을 확인할 수 있었다.
화석연료를 사용하는 선박이나 자동차는 $CO_2$가스를 과대하게 발생하므로 지구 온난화에 영향을 주기 때문에 화석연료 대신 수소를 사용하는 수소연료전지자동차(FCV)가 크게 각광을 받고 있다. 우리나라는 현대자동차가 FCV자동차를 미국, 일본, 독일 등의 선진국들의 자동차회사와 경쟁적으로 개발하고 있다. 수소는 제철소의 코크스 공장, 서유화학공장의 부산물로 얻으며, 석탄, 메탄가스 등을 고온에서 증기와 반응시켜서 메탄 수증기개질법과 압력스윙흡착법 또는 막분리형멤브레인개질 법을 이용한 수소분리형개질방법으로 고순도 수소를 제조하거나 물을 전기분해하여 제조한다. 수소는 전자공업, 금속 및 화학공업, 로켓 연료 및 공장, 병원, 가정용 등의 연료전지시스템이나 FCV의 연료로 사용하고 있다. 수소의 저장은 수소용기에 수소를 압축하는 방법과 액화수소로 저장하는 방법이 일반적이고, 최근 수소화물이나 유기화학하이드라이드법으로 저장하여 수소스테이션에 운반해서 사용한다. 우리나라는 현재 13개소의 수소스테이션이 가동 중에 있으며, 향후 43개소를 설치할 계획이다.
제 4 차 산업혁명이 일어남에 따라 각국의 정부와 기업들은 보다 환경친화적인 정책과 기술개발에 힘쓰고 있다. 배기가스 배출과 소음이 거의 없는 전기차 및 수소차의 개발, 그리고 이를 보편화하기 위한 정부의 정책 등 기존의 경제, 산업 구조를 친환경적으로 바꾸려는 시도가 많이 이루어지고 있다. 최근 여러 환경문제를 해결하기 위해 각종 유해 가스 흡착 및 폐수 처리용으로 활성탄을 많이 사용하고 있으나 흡착질의 특성에 따라 요구되는 표면 특성이 다르기 때문에 수요에 걸맞는 활성탄의 개발이 점차 요구되고 있는 실정이다. 따라서 본 연구에서는 친수성 유기물 제거에 유리한 활성탄을 개발하고자 C-O, C-O-C, C=O 및 O=C-O 등과 같은 친수성 작용기를 질산처리 방법을 통해 활성탄 표면에 효과적으로 도입하는 연구를 진행하였다. 질산을 활용하여 끓는점 및 다양한 농도 조건에서 활성탄을 환류, 개질하였고, 이를 세척 후 고온에서 탄화시켜 활성탄의 표면을 개질하였다. 제조된 개질활성탄은 활성탄의 비표면적, mesopore 및 micropore 의 함량을 알기 위하여 BET 를 이용하여 측정하였고, 4M 120 ℃에서 개질한 결과 가장 높은 792.22 m2g-1 으로 확인되었다. 또한 제조된 활성탄의 표면 및 기공 특성 변화를 확인하기 위해 SEM, XPS, EDX, BET 등의 분석을 실시하였으며 질산 처리 정도에 따른 특성 변화에 대해 비교 고찰하였다.
폐기물, 석탄 등 다양한 시료의 가스화 반응을 통해서 발생되는 합성가스는 CO, $H_2$, $CO_2$가 주성분으로 가스엔진, 가스터빈 등의 연료로 사용하여 발전하거나 합성반응을 통해 다양한 화학원료로의 전환이 가능하다. 또한 폐기물, 석탄 등의 다양한 원료의 가스화 반응에 의해 발생한 합성가스로부터 F-T(Fischer-Tropsch) 합성을 통한 인조합성석유, Non F-T 합성을 통한 메탄올, DME(Dimethyl Ether) 등을 제조할 수 있으며, 메탄화 반응을 통해 대체천연가스(SNG, Substitute Natural Gas)로 제조하여 활용하는 방안도 가능하다. 또한 현재 상업용 규모의 수소 제조 방법 중에서 가장 경제적인 방법으로 천연가스를 개질하여 CO, $H_2$가 주성분인 합성가스를 만든 다음 수성가스 전환, PSA(Pressure Swing Adsorption)통해 $CO_2$와 $H_2$를 분리하여 생산하고 있으나, 천연가스 가격의 상승 및 다양한 시료로부터 향후 경제성 확보가 가능한 수소 제조 방법에 대한 연구가 진행되고 있으며, 석탄 가스화 및 폐기물 가스화를 통해 얻어진 합성가스로부터의 수소 제조 공정이 개발 및 상업화 추진되고 있다. 본 연구에서는 폐기물 가스화를 통해 발생한 합성가스에 대하여 수성가스 전환 반응을 통한 수소 생산 특성 및 수성가스 전환 반응의 공간속도 변화 및 스팀주입량 변화에 따른 반응 특성을 고찰하였다.
$TiO_2$의 표면의 친수성을 증가시키기 위하여 dielectric barrier discharge (DBD)에 의해 발생된 대기압 플라즈마 (atmospheric pressure plasma: APP)를 이용 RF power 50~200 W 범위에서 Ar과 $O_2$ 가스를 사용 대기압 플라즈마로 광촉매 표면을 개질하였다. Ar 가스 단독으로 처리한 시료의 접촉각은 20도에서 10도로 감소하였으며, $O_2$ 가스를 반응성 가스로 하여 처리한 경우에는 접촉각이 20도에서 1도 미만으로 감소하였다. 동일한 RF power에서 $O_2$ 플라즈마 처리 시 더 낮은 접촉각을 확인하였는데, 이는 $TiO_2$ 표면과 산소원자의 결합으로 인하여 표면의 polar force의 증가에 의한 것으로 판단되어 대기압 플라즈마로 처리된 시료의 X-ray photoelectron spectroscopy (XPS)의 스펙트럼 분석결과 OH 작용기의 증가로 표면의 친수성이 증가됨을 확인하였다. 대기압 플라즈마로 처리된 시료와 처리하지 않은 시료의 접촉각은 모두 시간이 지남에 따라 증가하지만 플라즈마 처리 된 시료의 접촉각 증가는 플라즈마 처리하지 않은 시료의 접촉각 보다 작은 것을 확인하였다. 또한, 페놀 분해 실험을 통하여 플라즈마 표면처리를 통하여 $TiO_2$ 광촉매의 분해 효율이 크게 향상되는 것을 확인하였다.
메탄올 수증기 개질반응에 대한 적용가능성을 파악하기 위하여 메탄올 합성용 촉매인 ICI-M45와 수성가스 전환반응용 촉매인 MDC-3와 MDC-7을 비교 연구하였다. 또한 수성가스전환 반응에 대한 세 촉매의 비교실험도 수행하였다. 그 결과 MDC-7이 메탄올 수증기 개질반응에서 가장 높은 전화율을 보였으며, $H_2$와 $CO_2$ 생성속도 또한 높게 나타났다. 수성가스 전환반응용 촉매인 MDC-7과 메탄올 합성촉매인 ICI-M45를 이용하여 촉매 충진 방법에 따른 메탄올의 전화율에서의 변화를 살펴본 결과, MDC-7 단독보다 낮은 메탄올의 전화율을 보였다. 수성가스 전환반응에서도 DC- 7, MDC-3, 그리고 ICI-M45의 순으로 반응성이 감소하였다. 상기 두 반응에서 MDC-7이 가장 우수한 이유로는 높은 비표면적과 Cu의 분산도, 그리고 적절한 Cu와 Zn의 비율에 기인함을 확인할 수 있었다.
Journal of Advanced Marine Engineering and Technology
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제35권4호
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pp.388-396
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2011
온실가스 및 대기오염물질 배출 규제는 고효율 및 친환경에 적합한 새로운 선박용 동력장치의 필요성을 제기하고 있다. 최근 이와 같은 문제들을 근본적으로 해결하기 위한 지속가능한 방법으로서 연료전지를 선박의 동력발생장치로 도입하고자 하는 검토가 진행되고 있다. 본 논문은 선박용 연료전지시스템에 사용될 수 있는 최적의 연료를 파악하기 위하여 다양한 탄화수소계 및 알코올계 연료의 수증기 개질특성을 열역학적으로 검토하고 있다.
촉매 생산에서 마지막으로 중요한 단계는 촉매성형이다. 여기서 압출성형은 촉매 성형방법 중 저렴하고 비교적 간단한 방법 중 하나이다. 여기서 중요한 것은 바인더의 선택과 입자 사이즈가 가장 중요한 요인이 된다. 촉매 압출성형에서 많이 쓰이는 바인더로 PVA(Polyvinyl Alcohol)와 MC(Methyl Cellulose), CMC(Carboxymethyl Cellulose)가 있다. CMC 바인더의 경우, 촉매의 접착력이 현저히 떨어져 촉매의 바인더로 사용하기 어려웠다. PVA, MC 바인더의 경우, 촉매의 접착력이 우수하고 압출성형이 잘 되었다. 그러나 PVA 바인더의 경우, 열중량 분석을 통해 재 소성과정에서 바인더가 완전히 제거되지 않아서 촉매의 물성 변화 및 활성에 좋지 않은 영향을 주었다. 그러나 MC의 경우에는 재소성과정에서 바인더가 완전히 제거되어 촉매의 물성변화에 영향을 주지 않았으며, 촉매의 활성 변화에도 영향을 주지 않았다. 그래서 메탄 수증기 개질 촉매의 압출 성형에 적합한 바인더로 MC가 적합하다고 판단된다. 그리고 압출용 반죽 제조를 위한 미분쇄된 촉매 입자의 사이즈에서 너무 작은 입자를 사용하게 되면 반죽은 잘 되나 촉매의 물성변화로 인해 촉매 활성이 저하되는 것을 알 수 있었다. 그래서 볼밀로 정밀하게 입자 사이즈를 $10{\mu}m$ 이하로 조절하면 촉매 활성에 영향이 거의 없는 압출성형 촉매를 제조할 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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