본 연구에서는 가변부피 투시창이 설치되어 있는 고압 상평형 측정 장치를 사용하여 이산화탄소의 임계온도 이상과 디메틸포름아마이드(DMF)의 임계온도 이하의 온도 범위에서 혼합물의 조성을 변화시키면서 이산화탄소와 디메틸포름아마이드 혼합물의 기포점 압력을 측정하였다. 실험적으로 측정된 기포점 압력 데이터를 Peng-Robinson 상태방정식에 상관시킴으로써 기포점 조성과 평형을 이루는 이슬점 조성을 추정하였다. 실험적으로 측정된 기포점 압력은 Peng-Robinson 상태방정식으로 계산한 결과와 매우 잘 일치하였다. 가변부피 투시창이 설치되어 있는 고압 상평형 실험장치는 고압의 압축유체 혼합물의 기포점을 매우 쉽고 빠르게 측정할 수 있는 방법이라고 할 수 있다.
본 연구에서는 가변부피 투시창이 설치되어 있는 고압 상평형 측정 장치를 사용하여 이산화탄소의 임계온도 이상과 디메틸카보네이트의 임계온도 이하의 온도 범위에서 혼합물의 조성을 변화시키면서 디메틸카보네이트와 이산화탄소 혼합물의 기포점을 압력을 측정하였다. 실험적으로 측정된 기포점 압력 데이터를 Peng-Robinson 상태방정식에 상관시킴으로써 기포점 조성과 평형을 이루는 이슬점 조성을 추정하였다. 실험적으로 측정된 기포점 압력은 Peng-Robinson 상태방정식으로 계산한 결과와 매우 잘 일치하였다. 가변부피 투시창이 설치되어 있는 고압 상평형 실험장치는 고압의 압축유체 혼합물의 기포점을 매우 쉽고 빠르게 측정할 수 있는 방법이라고 할 수 있다.
약 303 K로부터 약 343 K의 온도 범위와 약 50 bar까지의 압력 범위에서 poly(ethylene glycol) dimethyl ether(PEGDME)에 녹는 이산화탄소($CO_2$)의 용해도를 측정하였다. 가변부피 투시창이 장착된 고압용 상평형 장치를 사용하여 온도를 변화시키면서 여러 가지 조성을 갖는 $CO_2+PEGDME$ 혼합물의 기포점 압력을 측정함으로써 PEGDME에서의 고압 $CO_2$의 용해도를 결정하였다. PEGDME의 분자량이 $CO_2$ 용해도에 미치는 영향을 관찰하기 위하여, 두 가지 종류의 분자량을 가진 PEGDME 시료에 대한 $CO_2$ 용해도를 비교하였다. 압력이 증가함에 따라 PEGDME에 대한 $CO_2$ 용해도는 증가하였으며 온도가 증가함에 따라 용해도는 감소하였다. 같은 온도와 압력에서 비교할 때, 분자량이 더 큰 PEGDME는 질량분율과 몰랄농도 기준으로 더 작은 $CO_2$ 용해도를 주었으나, 몰분율 기준으로는 더 큰 $CO_2$ 용해도를 주었다.
Methylsulfate 음이온을 갖는 이미다졸리움계 이온성 액체들을 대상으로 이온성 액체에 녹는 이산화탄소의 용해도를 측정하고, 이온성 액체가 가지고 있는 양이온의 변화에 따른 용해도의 차이를 비교하였다. 본 연구에서 사용한 methylsulfate 음이온을 가진 이온성 액체는 1-ethyl-3-methylimidazolium methylsulfate ([emim][$mSO_4$])와 1-butyl-3-methylimidazolium methylsulfate ([bmim][$mSO_4$])였다. 가변부피투시창(variable-volume view cell)이 장착된 고압용 상평형 장치를 사용하여 303.15 K에서 343.15 K까지 온도를 변화시키면서 여러 가지 조성을 갖는 이온성 액체와 이산화탄소의 혼합물의 기포점 압력을 측정함으로써 이온성 액체에서의 고압 이산화탄소의 용해도를 측정하였다. 이온성 액체에서 이산화탄소의 농도가 증가함에 따라 압력이 급격히 증가하였으며, 온도가 증가함에 따라 용해도는 감소하였다. 또한 이미다졸리움 양이온에 붙어 있는 알킬 체인의 길이가 길수록 높은 용해도를 가지는 것으로 나타났다. Peng-Robinson 상태방정식을 사용하여 이온성 액체와 이산화탄소 혼합물 시스템에 대한 상평형 모델링을 수행하였다.
1-Butyl-3-methylpiperidinium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide ($[bmpip][Tf_2N]$) 이온성 액체를 대상으로 약 303 K로부터 약 343 K의 온도 범위와 약 30 MPa까지의 압력 범위에서 이온성 액체에 녹는 이산화탄소 ($CO_2$)의 용해도를 측정하였다. 우리가 아는 한, $[bmpip][Tf_2N]$에 대한 $CO_2$의 용해도 데이터는 다른 연구자들에 의해 지금까지 문헌에 발표된 바가 없다. 가변부피투시창 (variable-volume view cell)이 장착된 고압용 상평형 장치를 사용하여 온도를 변화시키면서 여러 가지 조성을 갖는 $CO_2+[bmpip][Tf_2N]$ 혼합물의 기포점 또는 구름점 압력을 측정함으로써 $[bmpip][Tf_2N]$에서의 고압 $CO_2$의 용해도를 결정하였다. 이온성 액체가 가지고 있는 양이온이 $CO_2$ 용해도에 미치는 영향을 관찰하기 위하여, 본 연구에서 사용한 $[bmpip][Tf_2N]$에 대한 $CO_2$ 용해도 데이터를 1-butyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide($[bmim][Tf_2N]$)에 대한 $CO_2$ 용해도 데이터와 비교하였다. 압력이 증가함에 따라 $[bmpip][Tf_2N]$에 대한 $CO_2$ 용해도는 급격히 증가하였으며 온도가 증가함에 따라 용해도는 감소하였다. $[bmpip][Tf_2N]$와 $[bmim][Tf_2N]$ 두 이온성 액체에 대하여 $CO_2$의 용해도는 몰분율 기준으로 온도 및 압력 조건에 관계없이 거의 같았다. Peng-Robinson 상태 방정식을 사용하여 $CO_2+[bmpip][Tf_2N]$ 혼합물 시스템에 대한 상평형 모델링을 수행하였다.
본 연구에서는 화석 연료 사용시 발생되는 이산화탄소를 분리할 수 있는 신 흡수제로써 활용 가능성을 파악하기 위하여, sulfonate계 이온성 액체인 1-(2-methoxyethyl)-3-methylimidazolium methanesulfonate 흡수제에 대하여 합성하고, 성상 분석 및 이산화탄소 흡수능을 측정하였다. 1단 방법을 이용하여 저렴하게 이온성 액체를 합성하였다. 합성된 시료의 열적, 화학적 안정성을 DSC 및 TGA를 사용하여 측정하였으며, 화학적 구조는 $^1H$-NMR spectrum으로 확인하였다. 또한, 가변부피투시창(Variable-volume view cell)이 장착된 고압용 상평형 장치를 사용하여 $CO_2$ 흡수능을 평가하였다. 실험 조건은 30, 50, $70^{\circ}C$ 온도에서 수행하였고, 압력 195 bar까지 측정하였다. 실험결과 압력이 증가하거나 온도가 감소할 때 $CO_2$ 흡수량이 증가하였으며, $30^{\circ}C$, 13 bar에서 27.6 $CO_2/IL$(g/kg)의 $CO_2$ 흡수능을 보였다.
동일한 음이온을 가진 두 가지 종류의 이온성 액체인 1-ethy-3-methylimidazolium trifluoromethanesulfonate ([emim][TfO])와 1-butyl-1-methylpyrrolidinium trifluoromethanesulfonate ([bmpyr][TfO])를 대상으로 약 303 K로부터 약 343 K의 온도 범위와 약 30 MPa까지의 압력 범위에서 이온성 액체에 녹는 황화수소($H_2S$)와 메탄($CH_4$)의 용해도를 측정하였다. 가변부피투시창이 장착된 고압용 상평형 장치를 사용하여 온도를 변화시키면서 여러 가지 조성을 갖는 기체 + 이온성 액체 혼합물의 기포점 압력을 측정함으로써 이온성 액체에서의 기체의 용해도를 결정하였다. 이온성 액체에 대한 $H_2S$의 용해도는 압력이 증가함에 따라 증가하였으며 온도가 증가함에 따라 감소하였다. 반면에 이온성 액체에 대한 $CH_4$의 용해도는 압력이 증가함에 따라 크게 증가하였으나 온도의 영향은 거의 없었다. 동일한 음이온을 갖는 이온성 액체인 [emim][TfO]와 [bmpyr][TfO]에 대하여 $H_2S$의 용해도는 몰랄 농도 기준으로 온도 및 압력 조건에 관계없이 거의 유사하였다. 이온성 액체[emim][TfO]에 대한 $H_2S$와 $CH_4$의 용해도를 비교한 결과, $H_2S$의 용해도가 $CH_4$의 용해도보다 훨씬 컸다. 동일한 종류의 이온성 액체에 대하여 본 연구를 통해 얻은 $H_2S$와 $CH_4$의 용해도 데이터를 문헌으로부터 얻은 $CO_2$의 용해도 데이터와 비교하였다. 같은 압력 및 온도 조건에서 비교할 때, $CO_2$의 용해도는 $H_2S$와 $CH_4$의 용해도의 사이에 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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