용존 6가 우라늄은 다양한 화학종으로 존재하며, 화학종의 분포는 수용액의 pH에 의존한다. 산성 및 중성 근처의 pH 환경에서는 대표적으로 UO22+, UO2OH+, (UO2)2(OH)22+, (UO2)3(OH)5+ 화학종이 공존한다. 수용액 속에 비결정성 실리카가 콜로이드 성질의 부유입자 상태로 존재할 때 용존 화학종은 실리카 표면에 쉽게 흡착된다. 이 연구에서는 표면 흡착 화학종의 분포가 용존 화학종의 분포를 따르는지 조사하였다. 시료의 pH 값이 3.5-7.5인 조건에서 3종의 용존 화학종(UO22+, UO2OH+, (UO2)3(OH)5+)과 2종의 표면 흡착 화학종(≡SiO2UO2, ≡SiO2(UO2)OH- 또는 ≡SiO2(UO2)3(OH)5-)의 시간 분해 발광(luminescence) 스펙트럼을 측정하였다. pH 변화에 따른 각 화학종의 스펙트럼 변화 양상을 비교한 결과로 표면 흡착 U(VI) 화학종의 분포는 용존 U(VI) 화학종의 분포와 다르다는 것을 확인하였다.
금속염화물계 방사성 폐기물은 전해공정으로 이루어진 파이로프로세싱공정의 주요한 방사성 폐기물이다. 이와 같은 폐기물은 탄산염이나 질산염과 달리 고온에서 분해되지 않고 바로 휘발되며, 기존의 규산계 유리와 상용성이 낮아 처리가 쉽지 않다. 본 연구팀은 금속염화물계 폐기물을 고화처리하는 방법으로 탈염화처리법을 채택하였다. 본 연구에서는 그 후속적인 연구로서, 탈염화물질로 제안된 SAP ($SiO_2-Al_2O_3-P_2O_5$)의 조성을 변화시켜 LiCl-KCl과의 반응성을 향상시키고 고화공정을 단순화시키고자 하였다. 기본물질계에 $Fe_2O_3$를 첨가할 경우 무게반응비 SAP/Salt를 3에서 2.25로 낮출수 있으며, Fe가 Al을 치환하는 몰분율이 0.1이상이 될 경우에는 오히려 반응성이 점진적으로 감소하는 것으로 확인되었다. 또한 M-SAP에 $B_2O_3$를 첨가할 경우에는 유리매질을 사용하지 않고 monolithic form을 제조할 수 있었다. 침출 시험결과 U-SAP 1071이 가장 높은 내구성을 보여주었으며, 1 g의 금속폐기물을 처리시 약 3~4 g의 고화체가 발생되며, 이는 기존의 고화처리법보다 약 $\frac{1}{3}{\sim}\frac{1}{4}$배정도 최종처분부피가 감소되는 효과를 얻을 수 있다. 이상의 실험결과로부터, 기존의 유리고화공정으로 처리가 어려운 휘발성 금속염화물계 폐기물을 단 하나의 물질을 이용하여 처리할 수 있음을 확인하였으며, 이러한 처리방법은 고화처리시 발생되는 부피를 최소화활 수 있는 대안적인 고화처리방법이 될 것으로 판단된다.
파이로 공정에서 발생되는 염폐기물은 휘발성이 높아 고온공정에 적용하기 어려우며, 폐기물내에 존재하는 염소로 인해, 전통적인 유리매질에 대한 상용성이 낮은 특성을 가지고 있어, 새로운 고화방법이 필요하다. KAERI에서는 탈염소화법을 이용하여 염소를 탈리하고, 일반적인 유리매질에 고화하는 연구방법을 제안하였다. 본 연구에서는 기존의 탈염소화법에 사용된 합성무기복합체(SAP, $SiO_2-Al_2O_3-P_2O_5$)에 첨가물로서, $Fe_2O_3$ 및 $B_2O_3$를 부가하여 5성분계의 복합체를 제조하고, 조성에 따른 탈염소화반응 및 고화체의 특성을 조사하였다. 탈염소화 반응은 조성에 따른 생성물의 변화 경향은 크지 않았으며, 유사한 반응메커니즘으로 주어진 시간 내에 반응이 진행되는 것으로 나타났다. Si-rich phase와 P-rich phase를 화학적으로 연결시켜주는 $Al_2O_3$와 $B_2O_3$의 함량이 높은 경우에는 고화체내 상분리의 정도는 상대적으로 낮게 나타나며, 구성원소의 분포가 보다 균일한 형태를 보였다. PCT-A 침출시험법을 통한 조성에 따른 내구성의 평가결과, 기준조성을 벗어나는 경우에는 내침출성이 낮게 나타났으나, EA glass(Environmental Assessment glass)의 값보다는 우수한 것으로 확인되었다. 이상의 결과로 부터, 주어진 적정 Si와 P의 조성분율하에서, Al과 B의 함량변화는 고화체의 미세구조와 내침출성에 영향을 주는 것을 확인할 수 있었으며, 미세구조와 내침출성의 연관관계에 대한 추가적인 연구가 필요할 것으로 판단된다.
파이로프로세싱에서 전해제련은 액체카드뮴음극(liquid cadmium cathode, LCC)을 이용하여 우라늄과 초우라늄원소(TRU)를 동시에 회수하는 공정이다. 액체카드뮴음극의 표면에 전착된 우라늄이 카드뮴 중의 우라늄 용해도(2.35wt%)를 초과하여 전착되면, 표면적이 큰 수지상 우라늄을 형성하여 액체카드뮴 내부로 가라앉지 않고 이 수지상 우라늄 자체가 고체전극으로 작용한다. 따라서 본 연구에서는 Cd-U 상태도를 바탕으로 ${\alpha}$상 우라늄(수지상 우라늄)이 안정하게 존재하는 $500^{\circ}C$와 카드뮴과 우라늄간 금속간 화합물(intermetallic compound)이 형성되는 $440^{\circ}C$의 두 가지의 온도 조건에서 전착실험을 하였다. $440^{\circ}C$에서 정전류법으로 전착한 경우, 우라늄은 수지상이 아닌 알갱이 형태로 전착되었고 액체카드뮴음극의 도가니 밖으로 자라나지 않은 채 카드뮴 풀 중앙을 중심으로 일정하게 적층되었다. XRD 분석을 통해 이러한 전착물이 $UCd_{11}$이라는 금속간 화합물이라는 것을 알 수 있었다. $UCd_{11}$은 카드뮴보다 비중이 커서 전착 중에 액체카드뮴 내부로 침전되므로 교반기를 사용하지 않고도 우라늄과 초우라늄원소를 동시에 회수할 수 있을 것으로 판단된다.
Li-Cd 합금을 이용한 환원추출방식을 LiCl-KCl 기반의 drawdown 공정에 적용하게 되면, LiCl-KCl 공융염의 조성이 파괴되므로 공정온도를 높여야 하며, 전해정련 및 전해제련과 같은 공정에 LiCl-KCl 용융염을 재사용할 수 없게 된다. 따라서, 본 연구에서는 공융염 조성에 적합한 Li-K-Cd 합금을 제조하였으며, 이를 이용하여 U와 Nd가 포함된 LiCl-KCl 염에 투입하여 용융염 내 $UCl_3$의 제거가 가능한지 평가하였다.
한국원자력연구원에서는 사용후핵연료를 직접 처분하는 대신 이를 처리하여 발생하는 방사성 폐기물을 심지층에 직접 처분하는 방식의 A-KRS 개념의 방사성폐기물 처분 시스템을 개발해 오고 있다. 이러한 A-KRS 개념에 대한 장기적 안전성 및 처분 시스템 성능 평가를 위한 모델을 GoldSim을 이용 개발하고 이를 지속적으로 수정 보완하고 개선해 오고 있다. KAERI에서 개발된 A-KRS 모델의 신뢰도를 증진 시키기 위하여 유사하게 개발된 다른 모델과의 벤치마킹을 통한 비교 연구의 결과를 제시하였다. A-KRS모델을 미국 NRC에서 SwRI 연구소의 협력을 통하여 개발하여 처분 시스템 성능평가에 활용한 SOAR와 비교하고 병행하여 스웨덴의 SKB에서 최근 수행한 SR-SiTE 안전성 평가를 통하여 KBS-3 개념의 처분 시스템 내 전단 응력에 따른 용기의 파손에 따른 유출 계산 결과와도 비교 검토하여, 전반적으로 상호 잘 일치하는 결과를 얻어 내었다. 보다 개선된 GoldSim으로의 모델의 이행의 필요성은 있으나 A-KRS 모델이 GoldSim을 통해 잘 이행되어 처분 시스템 안전성 평가에 적합한 것으로 나타났다.
As you know, boron compounds, borax ($Na_2B_4O_5(OH)_4{\cdot}8H_2O$) etc. were known thousands of years ago. As for natural boron, it has two naturally occurring and stable isotopes, boron 11 ($^{11}B$) and boron 10 ($^{10}B$). The neutron absorption $^{10}B$ is included about 19~20% with 80~81% $^{11}B$. Boron is similar to carbon in its capability to form stable covalently bonded molecular networks. The mass difference results in a wide range of ${\beta}$ values between the $^{11}B$ and $^{10}B$. The $^{10}B$ isotope, stable with 5 neutrons is excellent at capturing thermal neutrons. For example, it is possible to decrease a thermal neutron required for the nuclear reaction of uranium 235 ($^{235}U$). If $^{10}B$ absorbs a neutron ($^1n$), it will change to $^7Li+^1{\alpha}$ (${\alpha}$ ray, like $^4He$) with prompt ${\gamma}$ ray from $^{11}B$$^{11}B$ (equation 1). $$^{10}B+^1n\;{\rightarrow}\;^{11}B\;{\rightarrow}\; prompt \;{\gamma}\;ray (478 keV), \;^7Li+4{\alpha}\;(4He)\;\;\;\;{\cdots}\; (1)$$ If about 1% boron is added to stainless steel, it is known that a neutron shielding effect will be 3 times the boron free steel. Enriched boron or $^{10}B$ is used in both radiation shielding and in boron neutron capture therapy. Then, $^{10}B$ is used for reactivity control and in emergency shutdown systems in nuclear reactors. Furthermore, boron carbide, $B_4C$, is used as the charge of a nuclear fission reaction control rod material and neutron cover material for nuclear reactors. The $B_4C$ powder of natural B composition is used as a charge of a control material of a boiling water reactor (BWR) which occupies commercial power reactors in nuclear power generation. The $B_4C$ sintered body which adjusted $^{10}B$ concentration is used as a charge of a control material of the fast breeder reactor (FBR) currently developed aiming at establishment of a nuclear fuel cycle. In this study for new boron compound, silicon boride ceramics for capturing thermal neutrons, preparation and characterization of both silicon tetraboride ($SiB_4$) and silicon hexaboride ($SiB_6$) and ceramics produced by sintering were investigated in order to determine the suitability of this material for nuclear power generation. The relative density increased with increasing sintering temperature. With a sintering temperature of 1,923 K, a sintered body having a relative density of more than 99% was obtained. The Vickers hardness increased with increasing sintering temperature. The best result was a Vickers hardness of 28 GPa for the $SiB_6$ sintered at 1,923K for 1 h. The high temperature Vickers hardness of the $SiB_6$ sintered body changed from 28 to 12 GPa in the temperature range of room temperature to 1,273 K. The thermal conductivity of the SiB6 sintered body changed from 9.1 to 2.4 W/mK in the range of room temperature to 1,273 K.
발파(發破)에 있어서 천공배치(穿孔配置)는 발파효과에 영향(影響)을 미치는 가장 중요(重要)한 요소중(要素中)의 하나다. Burn-cut 의 폭발(爆發)의 여러 요소(要素)에 관(關)한 연구(硏究)는 Brown, Cook에 의(依)해 발표(發表)된 바 있으나 본연구(本硏究)에 있어서는 Burn-cut 와 Pyramid-cut의 천공배치(穿孔配置)의 대비(對比)와 폭원(爆源)과 자유면(自由面)사이의 역학적(力學的) 응력해석(應力解析)에 중점(重點)을 두어 이등교수(伊藤敎授)가 전개(展開)한 이론(理論)에서 다루지 않은 주정천공배치(週正穿孔配置)에 의(依)한 Burn-cut의 효과을 연결(連結)시켰다. 종래(從來)의 이론(理論)에 의(衣)하면 단일자유면발파(單一自由面發破)에 있어서는 압축응력외(壓縮應力外)에 자유면(自由面)에서 반사(反射)되는 인장응력(引張應力)의 영향(影響)을 추가(追加)로 받는다. 본(本) 신천공(新穿孔) 배치(配置)에 의(依)한 Burn-cut는 자유면수(自由面數)의 증가(增加)와 거리(距離)의 축소(縮少)를 꾀하므로서 이효과(效果)는 더욱 증대(增大)된다. 이와 같은 효과를 위(爲)해서는 다음 두가지 점(點)을 고려해야 한다. 첫째 심기공(心技孔)의 무장약공(無裝藥孔)은 보조응력(補助應力)을 크게 하기위(爲)해 가능(可能)한 대구경(大口徑)으로 깊게 천공(穿孔)해야 한다. 둘째 각 심기공간(心技孔間)의 거리(距離)를 접근(接近)시켜 완전(完全) 발파(發破)를 기(期)해야 한다. 그 까닭은 구경(口徑)이 증가(增加)됨에 따라 2차(次) 자유면(自由面)은 넓어지고 거리가 가까울수록 장약공(裝藥孔)과 무장약공(無裝藥孔)사이의 인장응력(引張應力)은 더욱 발달(發達)되기 때문이다. 선진국(先進國)에서는 심기공(心技孔)사이의 거리(距離)를 4"로 함이 이상적(理想的)이라고 알려지고 있으나 본실험(本實驗)에 의(依)하면 더 욱 근접(近接)될수록 파괴암석(破壞岩石)이 증가(增加)되고 굴진장(掘進長)도 깊어짐이 밝혀졌다. 나아가서는 굴진장(掘進長)을 더욱 증대(增大)시키기 위(爲)해 Burn-cut로 부터 Large hole Burn-cut를 개발(開發)하여 발파회수(發破回數) max 7회(回)/일(日)로서 1발파당(發破當) 3.1m까지 시도(試圖)함으로서 고속도굴진(高速度掘進)의 기원(起源)을 마련했다. 또한 대구경(大口徑) Burn-cut에서는 큰 저항(抵抗)을 극복하기 위해 금속초유폭약(金屬硝油爆藥)을 사용(使用)함이 더욱 효과적(效果的)임이 입증(立證)됐다. 최근(最近)에 와서 저렴(低廉)한 가격(價格)과 취급안전(取扱安全)으르 각광을 받고있는 AN-FO는 비료용 또는 공업용(工業用) 초안(硝安)에 연료유(燃料油)를 혼합(混合)한 것으로서 외관(雷管)만으로는 순감(純感)하여 폭발(爆發)하지 않으나 Gelatin Dynamite등(等)의 폭발성(爆發性) 예감제(銳感劑)에 의(依)해 발파공내(發破孔內)에서 일단 기폭(起爆)되면 종래(從來)의 초안폭약(硝安爆藥)에 상당(相當)한 위력(威力)을 발휘(發揮)케 한다. AN-FO 폭제(爆劑)의 성능(性能)에 관(關)해서는 많은 보고(報告)가 있었으나 본(本) 실험(實驗)에 의(依)하면 초유혼합비(硝油混合比)는 분상(粉狀)은 93.5:6.5, prill상(狀)은 94:6이 최적(最適)이며 분상(粉狀) AN-FO는 prill상(狀) AN-FO보다 항상(恒常) 폭속(爆速)이 높다. 또한 기폭감도(起爆感度), 충격감도(衝擊感度), 진거감도(塵據感度) 등(等) 제감도(諸感度)는 타화약(他火藥)에 비(比)해 몹시 경감(鏡感)하며 전폭성(傳爆性)은 prill상(狀)이 분상(粉狀)보다 우수(優秀)함을 얻었다. 발파후(發破後) Gas도 양호(良好)하며 AN-FO는 제조후(製造後) 7일(日) 전후(前後)가 최대효과를 갖는다. 종래(從來) AN-FO는 지난 여러해 동안 로천굴(露天掘)에만 사용(使用)하여 왔으나 필자(筆者)는 AN-FO의 기초성능시험(基礎性能試驗)을 토대(土臺)로 이를 이용(利用)한 신종폭제(新種爆劑)로서 금속초유폭약(金屬硝油爆藥)과 수중폭약(水中爆藥)을 발전(發展)시켰다. 금속초유(金屬硝油)의 폭약(爆藥)은 AN-FO와 Al 금속분말의 혼합물(混合物)이며 수중폭약(水中爆藥)은 종래폭약(從來爆藥)과 AN-FO로 제조(製造)한 바 이에 관(關)해서는 다른 논문(論文)에 기술(記述)했다. 본(本) 연구(硏究)에 있어서는 단일자유면(單一自由面) 발파(發破)에 있어서 격유폭약류(隔油爆藥類)를 사용(使用)한바 그 효과(效果)가 매우 양호(良好)하였음을 확인(確認)하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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